APP下载

2013~2015年北京市PM2.5、反应性气体和气溶胶粒径的特性分析

2017-11-07张恒德吕梦瑶何佳宝

中国环境科学 2017年10期
关键词:气溶胶烟花时段

江 琪,王 飞,张恒德,王 飞,吕梦瑶,何佳宝



2013~2015年北京市PM2.5、反应性气体和气溶胶粒径的特性分析

江 琪1,王 飞2*,张恒德1,王 飞3,吕梦瑶1,何佳宝4

(1.国家气象中心,北京100081;2.中国气象科学研究院,北京100081;3.北京市人工影响天气办公室,北京100089;4.宁波市环境监测中心,浙江宁波 315012)

对2013~2015北京市PM2.5、气体组分及气溶胶谱分布结合气象条件进行系统的分析,结果表明:2013~2015年 PM2.5质量浓度显著降低,空气质量呈明显改善;交通源对大气污染的贡献不能忽略,且呈现出逐渐加重的趋势;相对湿度和风速对PM2.5浓度影响的响应相对较快,滞后1h左右对PM2.5浓度的影响最大,而PM2.5的变化对温度的响应相对较慢,一般在改变温度的7~8h后对污染物浓度的影响最大.污染日较清洁日气溶胶的粒径分布均有不同程度地向大粒子一侧拓宽的现象,清洁日时,峰区直径集中在3~5nm,污染天时,峰区直径增大至100~200nm;随降雨量级逐渐增大,气溶胶峰值浓度逐渐向积聚模态方向发展;2015年2月18至2015年2月21日污染事件中,烟花燃放时段烟花对气溶胶数浓度的贡献为26.1%,且伴随新粒子生成.烟花燃放使积聚模态粒子和爱根核模态粒子出现显著的峰值,核模态粒子浓度变化不大.

PM2.5;反应性气体;气象要素;气溶胶粒径谱;烟花燃放

北京位于华北平原西北边缘,三面环山,地形呈“簸箕型”,不利于污染物扩散[1],多种污染物高浓度并存,并发生复杂的相互作用,使得大气呈现出细颗粒物浓度升高、氧化性增强等特点[2].在污染本质上则表现为污染物源和汇之间的相互交错,污染转化过程的耦合作用和环境影响的协同效应[3-4].在多种污染物中,高浓度的大气细粒子(PM2.5)是引起城市霾天气发生的主要原因[5-6].工业、交通、烹饪等一次源排放以及多种气态前体物的非均相或均相成核反应等均为城市大气细粒子的主要来源[7],其中交通源的贡献受到更为广泛的关注.研究表明,机动车排放对北京大气污染的贡献可能在逐步增加[8-10].近年来,我国频繁发生的霾污染天气主要集中在京津冀、长江三角洲、珠江三角洲等经济较为发达和人口稠密的地区.其中,京津冀地区[11-12]区域污染问题突出,1980年后霾日数明显增加,且多发生于冬季,12月和1月的霾日数约达到全年的30%.史军等[13]对长江三角洲霾气候数据序列的统计结果表明,1961~2007整个长江三角洲霾日数基本上都呈增长趋势,并以杭州和南京增加最多.珠江三角洲的平均霾日数大值区则主要分布在广东和广西中东部,且1960~2007年霾日数呈现显著的上升趋势,2008年后有所下降[14].霾的发生发展与污染气体的排放和气象条件密切相关. Schichtel等[15]分析了美国1980~ 1995年的霾变化趋势,认为SO2排放量的下降直接影响霾日数.贺克斌等[16]指出,低空O3已逐渐成为大气污染的核心物质之一,O3的含量对颗粒物的生消也有重要的作用.同时,高浓度的NO2对重污染的形成起到促进作用[17].适宜的气象条件,特别是静稳天气和高湿环境,可以快速形成以PM2.5为典型特征的霾污染过程,特别是在冬季,重污染过程频发,污染物浓度呈现出典型的慢积累、快清除的“锯齿形”变化特征[18].唐宜西等[19]研究发现,静小风状况以及逆温结构是北京地区霾产生的主要原因,而高湿则会加剧污染程度.张人禾等[20]指出,2013年我国中东部大范围霾天气中超过2/3的变化由气象因子造成,且动力和热力因子贡献相当.在霾过程和对应的清洁过程中近地层温度、风场、位势高度等均显著不同[21].不同污染背景条件下,气溶胶的粒径分布、化学组分等存在显著的差异,并决定了其不同的理化特性和环境效应[22].如有机气溶胶在清洁天平均贡献PM1(亚微米细颗粒物)的约70%,而在重霾污染天,二次无机组分贡献量显著增加, 超过50%[23].北京地区的老化气溶胶浓度水平以及粒子在积聚模态大量堆积的分布特点也是造成区域霾形成的重要原因,且以酸性气溶胶的贡献为主[24].近年来,针对短时间空气污染事件及其对人类健康影响的关注越来越多[25].烟花爆竹的集中燃放可产生大量的有机气溶胶、重金属离子、NO、SO2、CO等,可使空气质量在短时间内急剧恶化[26].研究表明[27],烟花燃放时段气溶胶数浓度多集中在100~500nm,并多伴有新粒子生成事件.本文对2013~2015北京全年及冬季时段PM2.5、气体组分及气溶胶谱分布结合气象条件进行系统的分析并对其中一次烟花污染事件进行个例分析,探讨大气污染的生消规律,以期为防治大气污染、保护城市生态环境提供科学依据.

1 资料来源

根据北京市环境保护监测中心网站(http://www.bjmemc.com.cn) 提供的监测点信息,选取了2013至2015年北京城区国控环境监测点(8个),对其提供的PM2.5、PM10、SO2、CO、O3、NO2的质量浓度进行了站点的平均,时间分辨率为1h.2013~2015年气象因子数据来自国家气象局北京城区加密观测站点(4个)的平均值,包括温度、压强、湿度、风速、风向、能见度,时间分辨率为1h.SMPS对气溶胶数谱的观测资料从2014年11月27日至2015年4月9日,时间分辨率为3min,测量粒径范围范围14.6~661.2nm,由北京市气象局提供.

2 结果与讨论

2.1 2013~2015年空气质量整体概况

2012年3月,国家环境保护部发布了新的《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)[28],将PM2.5等大气污染物列入了评价标准.根据空气质量标准,北京市2013~2015年分别有55%、55%和60%的时段达到国家细颗粒物空气二级标准(PM2.5日平均浓度低于75μg/m3),其中空气质量为优(PM2.5日平均浓度低于35μg/m3)的比例逐步升高;PM2.5的年平均浓度呈下降趋势,3年间下降~8.4%,且主要反映在中度以上污染(PM2.5日平均浓度低于115μg/m3)天数的减少,由2013年的99天下降至2015年的80d.冬季大气污染的严重程度显著高于全年平均,2013年冬季PM2.5的平均浓度高达132.7μg/m3,其中严重污染(PM2.5日平均浓度低于250μg/m3)的比例达16%. 2013~2015年冬季的整体空气质量也呈转好的趋势,PM2.5质量浓度的平均值呈下降趋势,达到国家细颗粒物空气二级标准的天数显著增多.气象因素对于污染物的形成、演变、传输和消散等过程都起着至关重要的作用.气象因子通过多种方式改变大气颗粒物的发展过程,如:累积或稀释,气粒转化和二次形成等[29].北京市区污染物浓度的升高通常伴随弱偏南风、高湿的大气环境,当风速增大到3m/s后,对污染物有明显的清除作用[29].表1对2013~2015年全年和冬季时段PM2.5、PM10、气体组分和各气象要素进行了统计.除2014年冬季与2013年冬季的平均风速持平略有升高外,2013~2015年风速的平均值均呈下降趋势.就全年趋势来看,2013~2015年风速的均值略有下降,其中小风(<1.5m/s)的比例有所升高,大于3m/s以上风速的比例有所降低,同时,偏南风在全风向中所占比例也呈上升趋势;相对湿度、降水、温度、气压等气象要素均值的年际变化差异不大,综合上述气象因素,2013~2015年大气易出现污染物累积的静稳天气条件有所升高,但PM2.5质量浓度显著降低,空气质量呈明显改善,污染减排的贡献功不可没.对于北京地区冬季,特别是2014~2015年,各类气象条件均有利于污染物的累积,但轻度以上污染出现的概率显著降低,也体现出减排的功效.在颗粒物质量浓度有所改善的同时,O3的质量浓度有所升高,在关注颗粒物污染的同时,以高浓度O3为典型特征的光化学污染问题也逐渐显现.

图1 2013~2015年全年(a)和冬季时段(b)的空气质量频数

2.2 日变化趋势

硫酸盐、硝酸盐等无机物是大气细粒子的重要组成部分,而这些无机盐的生成主要通过SO2、NO2等气态前体物的光化学反应生成,因而大气的氧化性对于PM2.5的浓度有较大影响,将大气氧化剂 OX(NO2+O3)作为评价大气氧化能力的指标[30],其浓度的变化能够反映区域及局地大气的氧化性特征[31].由表1知,冬季O3浓度显著低于全年均值,大气氧化能力低于年均值,其中2014年偏低最多,冬季OX较全年平均偏低~18%,大气的氧化性在16:00左右达到极大值,在日出前后达到极小值.由于冬季的大气污染程度重于其它季节,本文对2013~2015年各年冬季的污染性气体、PM2.5质量浓度和大气的氧化性进行了日变化对比(图2).有研究表明,由机动车尾气排放导致城市氮氧化物分担率达39%~79%[32],受交通源影响显著,NO2、CO的日变化曲线相似,均在早高峰(08:00左右)出现峰值,在16:00左右达到一日的最低浓度,NO2在晚高峰(20:00左右)也存在显著的峰值.冬季受采暖影响,SO2浓度高于全年平均近2倍.2013~2015年冬季,SO2均在09:00和13:00前后出现峰值,09:00左右的峰值高于13:00左右,且峰值强度逐年减弱.2013~ 2015年,气体污染物SO2、CO、NO2都呈逐年递减的趋势,特别是2014~2015年,SO2和NO2浓度下降显著,SO2的日均浓度下降为上一年同期的1/2.由于白天光化学反应速率加大,O3浓度迅速升高,下午16:00左右O3浓度达到最大值,且2015年冬季的O3浓度值较2013和2014年有所升高.PM2.5浓度受边界层变化影响表现为夜间高白天低的日变化规律,均在上午10:00左右和夜间23:00左右出现两个峰值,23:00左右出现的峰值浓度为全天最高,且这一峰值浓度自2013至2015年逐年降低.PM2.5峰值浓度的出现时段并未对应交通高峰时段,而是延后2h左右,说明机动车对PM2.5浓度的影响作用主要表现为机动车排放的气态污染物发生化学反应生成PM2.5中的二次粒子,而非机动车的一次排放.

表1 2013~2015年全年及冬季的PM2.5、PM10、气体组分和各气象要素的平均值统计

机动车排放可以产生大量的一氧化碳和氮氧化物.本文通过对2013~2015年冬季的NO2和CO在早高峰时段和整个白天时段(07:00~18:00)的质量浓度进行相关性分析(图3)探讨交通源的作用.早高峰时段选取07:00~09:00,且排除降水日和周末的影响.早高峰时段和整个白天时段的质量浓度相关性较好,相关系数(r)均大于0.6.2013年CO早高峰时段的浓度较整个白天时段增加10%,2014年增大至15%,2015年更是增加到18%;同时,NO2在交通早高峰时段的贡献也呈现逐年递增的趋势,3年内增大了约4%.因而交通源对污染性气体的贡献不能忽略,且呈现出逐渐加重的趋势,交通源已成为大城市环境污染的重要来源之一.

图2 2013~2015年各年冬季的污染性气体、PM2.5质量浓度和大气的氧化性OX的日变化

图3 2013~2015年冬季NO2和CO在早高峰时段和整个白天时段的质量浓度的相关关系

2.3 气象要素对污染物影响的滞后性分析

气象因素作为影响环境空气质量的一个重要条件,其与颗粒物浓度的相关性已经达到了广泛认可[33].气象要素对污染物的生消过程有显著影响,但影响作用并非同步,通常需要一个时间过程,即气象要素对污染物的累积和扩散作用有一定的时间滞后性[34].各类气象要素中,风速通过影响污染物的水平输送扩散能力对污染物的质量浓度有重要影响,通常大于3m/s的风速对污染物浓度有显著的清除作用[29];相对湿度的增高易导致细粒子吸湿性增长,使得污染物质量浓度升高;而温度则是通过影响污染物的垂直扩散能力对污染物的质量浓度产生影响,当大气出现逆温时,层结状态较稳定,大气垂直运动能力差,有利于污染物的积聚.为研究湿度、风速和温度对PM2.5质量浓度影响的时间效应,本文给出了2013~2015年全年及冬季的PM2.5浓度与风速、温度滞后1~10h内的滞后相关系数(表2).由表2可见,相对湿度和温度与PM2.5浓度呈正相关性,而风速呈负相关性.在整个研究时段和冬季时段,相对湿度和风速均在改变1h后和PM2.5浓度的相关系数达到极大值,随后逐渐降低,其中,冬季PM2.5对相对湿度的响应显著的高于全年平均,滞后1h的相对湿度和PM2.5质量浓度的相关系数可以达到0.625.有研究表明,SO2在高湿的状态下极易通过化学反应转化为硫酸盐并进一步影响大气酸度,使得大气中酸性粒子增加[35],受冬季燃煤影响,SO2的质量浓度为全年平均的2~3倍,因而冬季相对湿度增大后,硫酸盐在PM2.5中所占的比例也迅速升高(2.9 µg/m3/10%RH)[36].对于温度的变化,PM2.5浓度与温度的相关系数随滞后时间的增加逐渐增大,冬季时段,在滞后7h后相关系数达到最大值,全年的观测在滞后8h后相关系数最大,而后随滞后时效继续延长相关系数均逐渐降低.综上,相对湿度和风速对PM2.5浓度影响的响应相对较快,1h左右对PM2.5浓度的影响达到最大,且对冬季的影响高于全年平均,而PM2.5对温度变化的响应相对较慢,一般在改变温度的7~8h后影响最大.在进行污染物浓度的预报预警时,应充分考虑不同气象要素影响的滞后性.

表2 PM2.5与湿度(RH)、风速(WS)、温度(T)滞后相关系数(r)

2.3 气溶胶粒径谱分布

为研究不同污染背景条件下气溶胶数浓度的分布,依据PM2.5的日均浓度,将SMPS观测期段(2014年11月27日至2015年4月9日)的大气分为清洁日(PM2.5的日均浓度<75μg/m3)和污染日(PM2.5的日均浓度≥75μg/m3),分别计算清洁天和污染天条件下气溶胶数浓度谱分布(图4a),计算过程去掉了降水日和沙尘日(判别条件:日均能见度低于10km、PM10日均浓度高于150μg/m3、日均风速高于3m/s、无降水).SMPS的观测时段共有34d为清洁天,55d为污染天.本文划分核模态粒子、爱根核模态粒子及积聚核模态粒子的粒径范围分别为14.6~25.0nm、25.0~ 100.0nm及100.0~661.2nm.由图4a可见,污染时期较清洁时期气溶胶的粒径分布均有不同程度地向大粒子一侧拓宽的现象,清洁日时,峰区直径集中在3~5nm,对应的数浓度峰值普遍低于20×103个/cm3,污染天时,峰区直径增大至100~ 200nm,积聚核模态粒子较清洁天时显著的增多(平均占总数浓度的55%),由于积聚核模态粒子的粒径更接近可见光波长范围而具有强消光效率[23],因而这一模态粒子浓度的增大可能是导致霾天气能见度急剧下降的重要原因.SMPS观测期间共有9个降水日,日降水量为0.3~16.2mm,见图4b.降水对气溶胶粒子的清除作用与降水量的大小有直接的关系,如果大气处于污染状态,在降水量较小时,降水的清除作用不显著,而造成的低层增湿作用有利于气溶胶粒子吸湿增长,反而使得污染加剧,如2015年1月24日,北京城区平均出现0.3mm的日降水量,PM2.5的日均浓度高达219.6µg/m3,较前一日的日均浓度增大了一倍多.只有降水达到一定的量级,对气溶胶粒子才能表现出显著的清除作用.在降水量级较小时(<5mm),通常无明显的清除作用,气溶胶粒径的峰值与污染天相近,位于100nm附近;而随降水量级逐渐增大(³5mm),气溶胶峰区直径逐渐向积聚核模态方向发展,在本次研究降水量级最大日(16.2mm),峰值浓度对应的直径接近200nm.有研究表明,核模态粒子主要由于布朗扩散机制所主导而被雨滴清除,积聚态粒子主要受布朗扩散和湍流扩散的共同作用而被雨滴清除[37].雨天积聚核模态的粒子减少率在三个模态粒子中最低,直径位于0.2~2μm 之间的区域通常称“greenfield gap”[38],很难被雨滴有效清除,因而即便降水量级较大,但这一区间粒子的清除率低,使得残留的气溶胶粒径向这一区间积聚.

图4 (a)污染天和清洁天气溶胶数浓度谱分布;(b)不同降水天气条件下气溶胶数浓度谱分布

2.4 2015年污染事件个例分析

北京地区冬季存在多次污染物累积和消散的过程,在相对湿度较大,风速较低的静稳天气等不利于污染物扩散、稀释的积累过程中污染物浓度迅速累积,当产生较大规模的降水和(或)北、西北方向较为洁净、干燥的空气团对污染物稀释作用时,污染物浓度迅速的降低.本文选取了2015年2月18至2015年2月21日的一次污染过程进行个例分析.2月18日06:00起,静稳天气形势逐渐建立,NO2、CO、SO2等气体及PM2.5的质量浓度均呈现波动上升趋势,2月19日凌晨为除夕夜,受烟花燃放作用影响,污染物累积速率较快,2月19日06:00,PM2.5浓度达到347μg/m3.19日11时起,偏南风向的风速短时间有所增大,由于较大风速的持续时间较短,且仍为偏南风向,PM2.5浓度有所降低,但降低程度有限,浓度仍维持在100μg/m3左右.19日午后起,相对湿度逐渐增大,PM2.5开始缓慢的累积,上升速率相对较小,其中PM2.5的增长率平均~3.2μg/m3/h,21日13时PM2.5的峰值浓度达到316μg/m3;21日午后随风速增大和风向的转变,PM2.5、NO2、CO、SO2等污染物得到彻底清除,清除过程仅用了3h就使得PM2.5的质量浓度降低到50μg/m3以下,O3的变化趋势相反,在其它污染物浓度迅速降低的同时O3的浓度迅速升高.污染累积较重的时段(21日15时)500hPa高度场(图略)受低压横槽后西北气流控制,高空少云,地面夜间有显著的辐射降温,在近地层形成逆温层结,同时,850hPa高度场(图略)中暖脊的形成使逆温层厚度向上延伸,在北京等地形成干暖盖结构,水汽和污染物在近地面逐渐积聚使得污染物浓度累积到较高的浓度.

烟花爆竹的集中燃放可在短时间导致空气质量的急剧恶化[39-40].2月19日为传统的除夕佳节,对应一次烟花燃放过程.有研究表明,烟花燃放时段积聚模态100~500nm粒径段的气溶胶数浓度显著的升高[41-42].本文依据积聚核模态粒子浓度变化趋势(图7a)分为烟花燃放集中期(1月19日00:00~04:00),烟花燃放前(1月18日12:00~ 16:00)和烟花燃放后(1月19日13:00~17:00).在烟花集中燃放的时段,PM2.5、SO2、CO和NO2都出现了显著的峰值,PM2.5的质量浓度在18日23:00~19日01:00的2h内由109μg/m3升高到292μg/m3,SMPS测得的气溶胶数浓度也出现了显著的峰值.烟花对污染物的贡献可以通过选取烟花排放时间段首末两点连成直线,与轴形成一个梯形,对梯形面积进行积分,再对整个曲线与轴围成的面积进行积分,二者之间的区域(见图5b中灰色与红色曲线围城的区域)近似可以认为是烟花燃放的贡献[43],通过此方法计算得到烟花对气溶胶数浓度的贡献为~26.1%.对烟花燃放前后和烟花燃放时段的气溶胶数浓度谱进行对比(图6b),烟花燃放集中时段较燃放前后气溶胶峰区直径显著的向增大的方向移动,积聚模态粒子和爱根核模态粒子出现显著的峰值,核模态粒子浓度变化不大.根据新粒子生成事件主要判定标准[44]:(1)颗粒物的数谱分布中出现一个新的模态;(2)这个新的模态从核模态粒径范围开始出现;(3)新的模态在大气中存在一段时间;(4)新模态呈现增长趋势,2月18日06:00~2月19日06:00的污染物累积过程伴随一次新粒子的生成过程.

为了探讨不同方向、流速的气团对气溶胶质量浓度的影响,本文选取了2月17~2月21日污染过程中风速-风向-气溶胶数浓度及风向-风速-PM2.5质量浓度进行分析,期间,PM2.5的平均质量浓度为122.2µg/m3,平均数浓度为12082个/cm3.如图7,图中不同颜色代表气溶胶质量浓度,不同方向、距离圆心的长度分别代表风向和风速.气溶胶的数浓度和PM2.5质量浓度的高值区度出现在风速较小(<1.5m/s)时及中等风速(1.5~3m/s)的偏南风向,此次污染事件是局地污染和来自偏南方向气团输送作用的共同结果.

图5 2015年2月18至2015年2月21日污染过程(a)NO2、O3、CO、SO2;(b)气溶胶总数浓度(灰色)及去掉烟花影响后总数浓度(红色);(c)相对湿度(RH)和温度(Temp);(d)风速(WS)、风向(WD);(e)气溶胶数浓度谱分布;(f)PM2.5和能见度(Vis)的时间序列

图6 (a)2015年2月17~2月21日核模态、爱根核模态和积聚核模态粒子数浓度的时间序列;(b)烟花燃放前(AFW)、后(BFW)及烟花燃放集中时段(FW)气溶胶数浓度谱分布

3 结论

3.1 2013~2015年大气易出现污染物累积的静稳天气条件有所升高,但PM2.5质量浓度显著降低,空气质量呈明显改善,污染减排有一定成效.交通源对污染性气体的贡献不能忽略,且呈现出逐渐加重的趋势,交通源已成为大城市环境污染的重要来源之一.

3.2 相对湿度和风速对PM2.5浓度影响的相应相对较快,1h左右对PM2.5浓度的影响达到最大,且冬季的影响高于全年均值,而PM2.5的变化对温度的响应相对较慢,一般在改变温度的7~8h后对污染物浓度的影响最大.

3.3 污染时期较清洁时段气溶胶的粒径分布均有不同程度地向大粒子一侧拓宽的现象,清洁日时,峰区直径集中在3~5nm,污染天时,峰区直径增大至100~200nm;随降雨量级逐渐增大,气溶胶峰值浓度逐渐向积聚核模态方向发展.

3.4 2015年2月18~2015年2月21日污染事件中,烟花燃放时段烟花对气溶胶数浓度的贡献为26.1%,且伴随新粒子生成.烟花燃放时段气溶胶峰值浓度向粒径偏大的方向移动,积聚模态粒子和爱根核模态粒子出现显著的峰值,而核模态粒子浓度变化不大.

[1] 吴 兑,陈慧忠,吴 蒙,等.三种霾日统计方法的比较分析[J]. 中国环境科学, 2014,34(3):545-554.

[2] 唐孝炎,张远航,邵 敏.大气环境化学[M]. 2版.北京:高等教育出版社, 2006.

[3] 朱 彤.城市与区域大气复合污染[M]. 北京:化学工业出版社, 2005.

[4] Parrish D D, Zhu T. Clean Air for Megacities [J]. Science, 2009,326(5953):674-675.

[5] Zhang Q H, Zhang J P, Xue H W. The challenge of improving visibility in Beijing [J]. Atmosphericchemistry and physics, 2010,10(16):7821-7827.

[6] Sun Y, Zhuang G, Tang A, et al. Chemical characteristics of PM2.5and PM10in haze-fog episodes in Beijing [J]. Environmental Science and Technology, 2006,40:3148-3155.

[7] Laakso L, Hussein T, Aarni P, et al. Diurnal and annual characteristics of particle mass and number concentrations in urban, rural and Arctic environments in Finland [J]. Atmospheric Environment, 2003,37(19):2629-2641.

[8] He K, Yang F, Ma Y, et al. The characteristics of PM2.5in Beijing, China [J]. Atmospheric Environment, 2001,35(29):4959-4970.

[9] Wang Y, Zhuang G, Tang A, et al. The ion chemistry and the source of PM2.5aerosol in Beijing [J]. Atmospheric Environment, 2005,39(21):3771-3784.

[10] 杨孝文,周 颖,程水源,等.北京冬季一次重污染过程的污染特征及成因分析 [J]. 中国环境科学, 2016,36(3):679-686.

[11] 李令军,王 英,李金香,等.2000~2010北京大气重污染研究[J]. 中国环境科学, 2012,32(1):23-30.

[12] 许亚宣,李小敏,于华通.等.邯郸市大气复合污染特征的监测研究[J]. 环境科学学报, 2015,35(19):2710-2722.

[13] 史 军,崔林丽.长江三角洲城市群霾的演变特征及影响因素研究[J]. 中国环境科学, 2013,33(12):2113-2122.

[14] 符传博,丹 丽,唐家翔,等.1960~2013年华南地区霾污染的时空变化及其与关键气候因子的关系[J]. 中国环境科学, 2016, 36(5):1313-1322.

[15] Schichtel B A, Husar R B, Falke S R, et al. Haze trends over the United States, 1980–1995 [J]. Atmospheric Environment, 2001,35(30):5205-5210.

[16] 贺克斌,杨复沫,段凤魁.大气颗粒物与区域复合污染[J]. 北京:科学出版社, 2011.

[17] 程念亮,李云婷,张大伟,等.2013~2014年北京市NO2时空分布研究[J]. 中国环境科学, 2016,36(1):18-26.

[18] Jia Y, Rahn K A, He K, et al. A novel technique for quantifying the regional component of urban aerosol solely from its sawtooth cycles [J]. Journal of Geophysical Research, 2008,113(D21).

[19] 唐宜西,张小玲,熊亚军,等.北京一次持续霾天气过程气象特征分析[J]. 气象与环境学报, 2013,29(5):12-19.

[20] 张人禾,李 强,张若楠,等.2013年1月中国东部持续性强雾霾天气产生的气象条件分析[J]. 中国科学:地球科学, 2014,(1): 27-36.

[21] 史 军,崔林丽.长江三角洲城市群霾的演变特征及影响因素研究 [J]. 中国环境科学, 2013,33(12):2113-2122.

[22] Tang U. Size, composition, and mixing state of individual aerosol particles in a South China coastal city [J]. Journal of Environmental Sciences, 2010,22(4):561-569.

[23] 江 琪,孙业乐,王自发,等.应用颗粒物化学组分监测仪(ACSM)实时在线测定致霾细粒子无机和有机组分[J]. 科学通报, 2013,58(36):3818-3828.

[24] Zhang Y M, Sun J Y, Zhang X Y, et al. Seasonal characterization of components and size distributions for submicron aerosols in Beijing [J]. Science China Earth Sciences, 2013,56(5):890-900.

[25] III C A P, Burnett R T, Thun M J, et al. Lung cancer, cardiopulmonary mortality, and long-term exposure to fine particulate air pollution [J]. Jama the Journal of the American Medical Association, 2002,287(9):1132-1141.

[26] Vecchi R, Bernardoni V, Cricchio D, et al. The impact of fireworks on airborne particles [J]. Atmospheric Environment, 2008,42(6):1121-1132.

[27] Zhang M, Wang X, et al. Physical characterizationof aerosol particles during the Chinese New Year’s firework events [J]. Atmospheric Environment, 2010,44(39):5191-5198.

[28] HJ 633—2012 环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行) [S].

[29] Sun Y L, Wang Z F, Fu P Q, et al. Aerosol composition, sources and processes during wintertime in Beijing, China [J]. Atmospheric Chemistry and Physics Discussions, 2013,13(1): 2077-2123.

[30] Stephens S, Madronich S, Wu F, et al. Weekly patterns of Mexico City's surface concentrations of CO, NO, PM10and O3during 1986~2007 [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2008,8(17): 5313-5325.

[31] 王占山,潘丽波.火电厂大气污染物排放标准实施效果的数值模拟研究[J]. 环境科学, 2014,35(3):853-863.

[32] 郝吉明,吴 烨,傅立新,等.北京市机动车污染分担率的研究[J]. 环境科学, 2001,22(5):1-6.

[33] 赵晨曦,王云琦,王玉杰,等.北京地区冬春PM2. 5和PM10污染水平时空分布及其与气象条件的关系[J]. 环境科学, 2014,35(2): 418-426.

[34] 肖 娴,范绍佳,苏 冉.2011年10月珠江三角洲一次区域性空气污染过程特征分析[J]. 环境科学学报, 2014,34:290-296.

[35] Kaul D S, Gupta T, Tripathi S N, et al. Secondary organic aerosol: a comparison between foggy and nonfoggy days [J]. Environment Science & Technology, 2011,45(17):7307-7313.

[36] Sun Y, Wang Z, Fu P, et al. The impact of relative humidity on aerosol composition and evolution processes during wintertime in Beijing, China [J]. Atmospheric Environment, 2013,77:927-934.

[37] 尚 倩,李子华,杨 军,等.南京冬季大气气溶胶粒子谱分布及其对能见度的影响[J]. 环境科学, 2011,32(9):2750-2760.

[38] Greenfield S M. Rain Scavenging of Radioactive Particulate Matter from the Atmosphere [J]. Journal of the Atmospheric Sciences, 2010,14(14):115-125.

[39] Shi Y, Zhang N, Gao J, et al. Effect of fireworks display on perchlorate in air aerosols during the Spring Festival [J]. Atmospheric Environment, 2011,45(6):1323-1327.

[40] Attri A K, Kumar U, Jain V K. Microclimate: Formation of ozone by fireworks [J]. Nature, 2001,411(411):1015-1015.

[41] Zhang M, Wang X, Chen J, et al. Physical characterization of aerosol particles during the Chinese New Year’s firework events [J]. Atmospheric Environment, 2010,44(39):5191-5198.

[42] Rissler J, Vestin A, Swietlicki E, et al. Size distribution and hygroscopic properties of aerosol particles from dry-season biomass burning in Amazonia [J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 2006,6(2):471-491.

[43] Jiang Q, Sun Y L, Wang Z, et al. Aerosol composition and sources during the Chinese Spring Festival: fireworks, secondary aerosol, and holiday effects [J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 2014,14(14):20617-20646.

[44] Maso M D, Kulmala M, Riipinen I, et al. Formation and growth of fresh atmospheric aerosols: Eight years of aerosol size distribution data from SMEAR II, Hyytiälä, Finland [J]. Boreal Environment Research, 2005,10(5):323-336.

The characteristics of PM2.5、Reactive gas and aerosol Size Distributions of Beijing from 2013 to 2015.

JIANG Qi1, WANG Fei2*, ZHANG Heng-de1, WANG Fei3, LÜ Meng-yao1, HE Jia-bao4

(1. National Meteorological Centre, Beijing 100081, China;2.Chinese Academy of Meteorological Sciences, Beijing 100081, China;3.Beijing Municipal Weather Modification Office, Beijing 100089, China;4.Environment Monitoring Center of Ningbo 315012, China)., 2017,37(10):3647~3657

PM2.5, gas composition, aerosol spectral distribution and meteorological conditions were systematically analyzed during 2013~2015 in Beijing. Results showed that the PM2.5mass concentration decreased significantly from 2013 to 2015, and the air quality improved significantly. The contribution of traffic sources to air pollution can not be neglected and tended to increase gradually. The influence of humidity and wind speed on PM2.5concentration was relatively fast and the biggest influence on PM2.5concentration was about 1h time lag. While the PM2.5response to temperature changes was relatively slow, generally after time lag 7~8h before the effect reached to the maximum. The particle size distribution of aerosols moved to the larger size in pollution days than cleaning days. On cleaning days, the diameter of the peak area was concentrated at 3~5nm, and increased to 100~200nm on pollution days. With the increasing of precipitation level, the peak concentration of aerosol gradually developed towards to the accumulation mode. During the pollution process, from February 18 to February 21 in 2015, the contribution of fireworks to aerosol concentration was 26.1% in fireworks time, and accompanied with new particle generation. The discharged of fireworks produced significant peaks in the Accumulation mode and the Aitken mode particles, the Nuclear mode particle concentration changed not much.

PM2.5;reactive gas;meteorological elements;aerosol particle size spectrum;fireworks

X51

A

1000-6923(2017)10-3647-11

江 琪(1989-),女,河北唐山人,硕士,主要从事大气物理及大气化学方面的研究.发表论文10余篇.

2017-02-27

科技部大气污染专项课题(2016YFC0203301);公益性行业(环保)专项(201509001);公益性行业(气象)科研专项(GYHY201306015);国家科技支撑计划课题(2014BAC16B02)

* 责任作者, 工程师, wf2775@sina.com

猜你喜欢

气溶胶烟花时段
国庆烟花秀
基于飞机观测的四川盆地9月气溶胶粒子谱分析
基于CALIPSO数据的沿海区域气溶胶光学特性时空特征
放烟花
基于CALIPSO 资料的东亚地区气溶胶 垂直分布特征分析
烟花
四个养生黄金时段,你抓住了吗
第70届黄金时段艾美奖主要奖项提名
气溶胶科学