美国光化学污染监测的经验与启示

师耀龙，柴文轩，李 成，滕 曼，杨 楠，楚宝临，付 强

1.中国环境监测总站，国家环境保护环境监测质量控制重点实验室，北京 1000122.河北农业大学科学技术研究院,河北 保定 071001

美国光化学污染监测的经验与启示

师耀龙1，柴文轩1，李 成2，滕 曼1，杨 楠1，楚宝临1，付 强1

1.中国环境监测总站，国家环境保护环境监测质量控制重点实验室，北京 1000122.河北农业大学科学技术研究院,河北 保定 071001

针对光化学污染的严峻形势，中国应尽快建立国家层面的光化学监测网络，完善光化学监测的技术体系与质量管理体系，为重点地区光化学污染防治工作提供监测数据支持。研究在总结美国光化学评估监测网络发展历程、运行及其监测目标、技术体系和质量管理体系的基础上，提出了明确光化学监测目标、制定优先监测VOCs名单、完善光化学监测技术体系和质量管理体系、建立光化学监测数据共享平台以及开展VOCs源解析等建设中国光化学监测网络的具体建议。

光化学监测；挥发性有机物；光化学评估监测网络

近年来，中国以臭氧(O3)浓度上升为代表的光化学污染程度逐年升高。新修订的《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)颁布后，全国城市环境空气O3浓度监测结果表明，O3已成为仅次于PM2.5的重要污染物[1]。以O3为代表的光化学污染已成为困扰城市环境空气质量达标的又一难题。

挥发性有机物(VOCs)、氮氧化物(NOx)、羰基化合物等污染物是产生O3的重要前体物，现有研究表明，在中国部分城市地区的大气环境中，VOCs已逐渐成为O3的主要前体物[2-3]。此外，部分VOCs本身具有严重的健康效应，且为二次有机气溶胶(SOA)的重要前体物。因此，开展以VOCs监测为代表的光化学污染监测，说清光化学污染现状，为光化学污染防治工作提供监测数据支持，将成为中国环境监测系统和各地大气超级站面临的重要任务。

美国环保署(USEPA)通过组建光化学评估监测网络(PAMS)开展了针对美国O3不达标地区长时期、大范围光化学监测，其在光化学监测工作中积累的经验值得中国借鉴。研究简要介绍了PAMS的发展历程、监测目标、技术体系与质控体系等内容，并对中国光化学污染监测工作提出了相关建议。

1 PAMS的发展历程、监测目标、技术体系和质量体系

1.1PAMS发展历程

20世纪90年代，根据清洁空气法案1990年修正案的要求(Clean Air Act, Title Ⅰ, Part D, Subpart 2, Additional Provisions for Ozone Nonattainment Areas)，USEPA修订了环境空气质量监管规定，增加了对O3、NOx、VOCs、部分羰基化合物及相关气象参数的强化监测要求。根据该法案的要求，美国各州须开展针对NOx和VOC排放的监测工作与环境空气中相关污染物的监测工作，并将相关监测工作列入其大气污染防治行动计划。在这一背景下，USEPA要求各州在O3污染较为严重的不达标地区通过建设PAMS点位以开展环境空气中相关光化学污染物的监测工作。以此为基础，美国开始了针对其O3不达标地区长时间、大范围的光化学监测[4-5]。

2006年，USEPA修订了PAMS的要求，修订后的PAMS增加了各州在监测工作中的灵活性，允许根据其对监测数据的需求适当减少PAMS的规模或采用其他更为有效的监测方式获取相关光化学污染监测数据。修订后的PAMS的首要目标旨在为O3不达标地区的管理部门评价其O3污染防控行动的进展提供环境空气中光化学污染物监测数据支持，在完成这一目标的同时，也为评估光化学模型效能、优化O3污染控制路线提供数据支持[4-5]。

在长时期、大范围的光化学污染监测工作中，USEPA发现PAMS监测网也存在着空间覆盖范围较小(仅覆盖沿海地区)、PAMS监测周期较短以及监测数据对环境模型的开发和验证支撑能力有限等一系列问题，并通过延长PAMS监测周期、开展移动PAMS监测、融合PAMS和Ncore监测网(充分利用Ncore的污染物和气象监测数据)等一系列改进措施对PAMS进行不断优化。2011年，USEPA根据新时期的需求启动了PAMS的重组和升级计划(PAMS Re-Engineering)，计划于2019年在美国全国O3不达标地区建成约40个规定点位,并开展具有较高时间分辨率的光化学污染监测工作(图1)[4]。

图1 重组和升级后的PAMS规定点位布设示意图Fig.1 Locations of Re-Engineering PAMS required sites

经过重组和升级后的PAMS工作框架为①监测目标：USEPA空气质量计划与标准办公室(OAQPS)根据清洁空气科学咨询委员会(CASAC)等机构提出的环境管理和模型研究需求，确定PAMS监测项目及相应的数据质量目标(DQO)；②技术体系：OAQPS根据监测目标和实际能力确定点位布设、监测周期、监测方法，并通过统一比对开展VOCs自动监测设备的性能验证工作，建立能够满足其监测目标的技术体系；③质量体系：根据监测目标和技术体系，OAQPS编制国家层面的质量管理计划(QMP)、质量保证项目计划(QAPP)和标准作业指导书(SOP)用于指导各区域中心、监测机构、承包商在质量体系的框架下开展各自工作，保证监测数据质量符合DQO的要求(图2)[4-5]。

图2 PAMS工作框架示意图Fig.2 The framework of PAMS

1.2PAMS监测目标

1.2.1 总体目标

2011年，CASAC组织环境空气管理、监测、科研等专家提出对PAMS重组与升级计划的建议，认为新PAMS应满足以下总体目标[5]：①建立包含各类工业排放VOCs定量数据的环境空气监测数据库，用于评价污染控制策略的成效和投入-产出比与研究相关污染物的传输机制；②提供用于光化学模型研究的监测数据；③监测环境空气中各类排放源的特征性光化学污染物，为识别不同排放源对空气质量的影响提供代表性、有识别度的监测数据，为修订源清单与促进区域空气质量达标提供数据支撑；④提供不同污染物昼间变化数据以改进源排放和环境空气质量模型；⑤测量VOCs中的SOA前体物，为制定SOA控制策略提供数据支持。此外，CASAC建议PAMS也应在满足以上目标的同时重点关注其中的有毒污染物。

1.2.2 监测项目

新PAMS监测项目为环境空气VOCs，羰基化合物，O3，NO2与气象条件(气压、湿度、风向、风速、太阳辐射强度、紫外光强度、降水量和混合层高度)等[4]。由于VOCs种类繁多，为选择合适的目标VOCs，CASAC建议重点考虑以下几类VOCs：①主要排放源的标志性VOCs，如生物源(异戊二烯等)，汽油机动车(乙炔、苯、异戊烷等)，柴油机动车(十二烷等)，溶剂(正癸烷等)，天然气(乙烷等)和其他工业排放源特异性标志物；②O3生成潜势较高的VOCs；③城市、区域、乡村环境的代表性VOCs；④SOA前体VOCs；⑤有毒污染物或其前体VOCs；⑥在多个地区长期检出的VOCs[5]。

根据CASAC的建议，OAQPS总结了历史监测数据，通过最大增量反应活性(MIR)值对各VOCs浓度进行了修正以表征其O3生成潜势，并结合其在O3高值时段的浓度、是否为危险大气污染物(HAPs)或SOA前体物等条件对现有目标物重要性进行了排序，将其分为优先监测和选择监测目标物，并补充了一些新型VOCs进入目标化合物名单(包含4种羰基化合物)[6]，见表1。

表1 PAMS目标化合物列表

注：“a”表示重要的SOA前体物；“b”表示HAPs；“c”表示羰基化合物；“d”表示不参与光化学反应。

1.2.3 数据质量目标

在USEPA的质量体系中，监测项目均应根据管理需求和实际能力设置数据质量目标，并围绕这一目标建立质量体系，开展QA/QC工作，保证数据质量达标。为保证监测数据的时间分辨率，新PAMS将主要采用自动方法开展VOCs监测，在将VOCs数据时间分辨率提升的同时，可能对其检出限、精密度和准确度产生影响。鉴于此，OAQPS根据自动设备的实际能力设定了VOCs监测的数据质量目标(表2)，并明确了其他项目的数据质量目标或测量质量目标(MQO)，见表2和表3[4,7]。

表2 PAMS光化学污染物监测数据质量目标

注：“1”处PAMS使用的监测器主要为FID，单位为nmolC/mol；“2”处单位为μg/m3。

表3 PAMS气象条件测量质量目标

注：“1”处单位为%。

1.3PAMS技术体系

1.3.1 点位布设

新PAMS将由过去的在重点区域布设4类点位(上风向、下风向、最大排放、最大O3浓度)改为布设1个规定点位，但将重点区域扩展至全部O3不达标地区，以覆盖更多的区域和人群。重新布设后的规定点位约为40个。与此同时，OAQPS要求各O3不达标地区开展“增强监测计划(EMP)”，各地区可根据自身光化学污染的空间、时间分布和气象条件灵活增加点位布设开展本地区光化学监测[4]。

1.3.2 监测周期

新PAMS监测周期将根据各点位实际情况从原来的每年6、7、8月扩展至覆盖当地每年的全部O3监测季节。此外，各规定点位应采用自动方法测定VOCs的小时浓度，如必须采用手工方法(需由OAQPS批准)，每3 d采集3个8 h的VOCs进行监测，以保证VOCs监测数据的时间代表性。目标化合物中的羰基化合物由于目前只能采用手工方法，也需通过每3 d采集3个8 h的方法进行监测[4]。

1.3.3 NO2监测方法

目前主要采用钼炉催化法将NO2转化为NO后通过化学荧光法分别测定催化前NO和催化后NOx的浓度，进而计算环境空气中NO2的浓度。在该反应中，NO2被催化为NO的同时，PANs、硝酸、硝酸根等化合物也可能被催化成NO，这就导致催化后测得的氮氧化物浓度更为接近NOy而非NOx。在城市地区，这可能导致钼炉催化法测定的NO2高于实际值[4,8]。因此，新PAMS计划未来采用光催化法替代钼炉催化法或采用腔衰荡光谱法直接测定环境空气NO2的真实浓度，为光化学模型研究提供准确的NO2浓度[4,8-9]。

1.3.4 羰基化合物监测方法

PAMS目前采取TO11A方法测定环境空气的羰基化合物。但是，TO11A方法需采用DNPH管采样，而DNPH管采集环境空气中羰基化合物的效率存在争议，难以说清其采样效率[4]。鉴于羰基化合物是重要的O3前体物，新PAMS在新监测方法出现前仍采用TO11A方法监测羰基化合物[4]。

1.3.5 VOCs监测方法

在PAMS中，VOCs监测既是重点也是难点，PAMS主要采用气相色谱(GC)的方法对环境空气中的VOCs进行监测，争议的焦点集中在是继续采用苏玛罐手工采样监测方法还是在线自动监测方法。手工监测方法具有成本低、检出限较低、实验室分析数据质量可控等一系列优点，但传统的采样方法时间分辨率较低，若通过定时采样配合手工监测提供VOCs小时浓度则需要使用、运输大量的苏玛罐，且难以提供实时数据。自动监测方法虽然存在部分VOCs无法检出、运维要求较高、成本较高等缺点，但其能够及时提供VOCs小时浓度，全面提升VOCs监测数据的时间分辨率，有助于说清光化学污染的日内变化等一系列环境管理与模型研究问题。因此，新PAMS中主要采用自动GC方法开展VOCs监测[4]。

1.3.6 VOCs自动监测设备比对

为保证VOCs自动监测的数据质量，OAQPS委托USEPA研发中心(ORD)启动了公开的VOCs自动监测设备比对项目。各制造商将其设备送至比对实验室安装、调试完毕后由ORD进行统一的比对测试，对各台设备的准确性、精密性、检测限、稳定性、数据完整性、色谱分辨率等分离、定量各类目标VOCs的能力进行统一评价。比对工作分为实验室比对和外场比对2个阶段[10-11]。

实验室比对通过比对系统(图3)同时向各台设备提供固定温湿度、固定浓度的稀释后标准气体，定量评价不同温湿度下各台设备分离、定量不同浓度目标VOCs的精密度、偏倚、检测限、数据完整度(能够分离的VOCs数目)等性能指标，并综合适用性、可靠性和费用(包含仪器费用、耗材更换费用和维护费用等)对其各台仪器进行打分和排名[10]。

图3 实验室比对系统示意图Fig.3 Laboratory evaluation system

外场比对通过比对系统(图4)在各设备长期监测同一来源的环境空气期间，向其提供相同浓度的标准气体，定量评价各设备在长期测定环境空气后分离、定量各浓度目标VOCs的精密度、准确度、漂移、检测限、数据完整度等性能指标，侧重对各设备在外场使用过程中稳定性的评价[11]。

图4 外场比对系统示意图Fig.4 Field evaluation system

ORD为比对编制了QAPP，对比对系统的气密性、稳定性等进行了详细的检查，并实际测定了多支路分歧管各气体出口的温度、湿度和VOCs浓度等，以保证各台设备采集的VOCs标准气体的一致性。ORD将相关的质控结果通过比对报告公开，保证比对结果的公开透明。

1.4PAMS质量体系

1.4.1 职能分工

重组和升级后的PAMS由OAQPS、各区域中心、各监测机构和承包商4方合作、分工完成，各家单位的分工如下[4]：

OAQPS的职责为①明确PAMS监测项目，修订PAMS监测目标化合物名单；②评估自动监测设备性能(如VOCs自动监测设备比对)，购买自动GC、云高仪、新型NO2测定设备；③编制国家层面的QMP、QAPP和SOP，明确各监测项目的数据质量目标与QA/QC计划；④组织培训；⑤组织开展针对各点位的体系核查与能力验证；⑥发布PAMS监测数据和质控数据。

区域中心的职责为①审核各监测机构编制的QAPP和SOP，保证其符合OAQPS编制的国家层面QAPP和SOP的要求；②协助开展对各点位的体系核查，并将核查结果报送至OAQPS。

监测机构的职责为①根据国家层面的QAPP和SOP的内容，结合实际能力，编制具体的、可操作的QAPP和SOP，并将其报送至区域中心审核；②依照其QAPP和SOP的计划，开展巡检、运维和校准等QA/QC工作，保障监测数据质量符合数据质量目标要求；③接受体系核查和能力验证，并开展周期性的自查；④及时报送监测数据和QC数据。

承包商的职责为①配合OAQPS完成VOCs自动监测设备比对；②配合OAQPS编制国家层面的QAPP和SOP，为制定数据质量目标和QA/QC计划提供技术支持；③提供培训服务；④为OAQPS、区域中心开展的体系核查和能力验证提供技术支持，协助制定体系核查计划，制备能力验证样品，收集、统计能力验证结果；⑤帮助监测机构制定其自查方案。

通过以上分工，在承包商的技术支持下，OAQPS统一了PAMS的QA/QC计划、合格标准与作业流程，各监测机构根据OAQPS的要求结合实际能力编制具体、可行的QAPP和SOP规范其监测工作，保证了各点位数据质量与可比性。通过区域中心和承包商协助进行的外部体系核查与能力验证，OAQPS能够及时发现、纠正各点位体系运行和数据质量存在的问题，促进PAMS数据质量的持续改进。

1.4.2 质控要求

PAMS中O3、羰基化合物和NO2的质控工作参照已有技术文件进行[12-13]，其质控工作的难点在于VOCs监测的质控。为规范目标VOCs的苏玛罐-GC-FID手工监测方法，OAQPS编制了相关的技术文件对其采样、GC-FID分析的质控工作提出具体的要求(表4和表5)[7]，部分目标VOCs也可参考TO15(GC-MS)的要求进行。但是，对于目标VOCs的自动监测方法，USEPA尚未出台技术文件明确其质控要求，可参考2016年的美国国家环境空气监测会议(NAAMC)上德克萨斯州相关人员发布的其VOCs自动监测(Auto-GC-FID)质控要求(表6)。

表4 VOCs手工方法采样系统(苏玛罐)质控要求

表5 VOCs手工方法分析系统(GC-FID)质控要求

表6 VOCs自动方法(Auto-GC-FID)质控要求

2 中国光化学监测的思考与建议

目前，中国已编制了一系列环境空气中VOCs(HJ 759—2015、HJ 644—2013等)和羰基化合物(HJ 683—2014)的监测方法，VOCs自动监测也已成为大气超级站的重要监测项目。

但是，中国尚未形成国家层面的光化学监测网络，各地开展的VOCs手工、自动监测存在缺少统一的仪器性能验证与QA/QC体系等问题，部分VOCs监测数据质量不可控和不可比。

2.1加快国家层面光化学监测网络的建设

针对光化学污染的严峻形势，中国应梳理环境保护部门现有光化学监测能力，着手建立覆盖人口密集、排放密集和O3高浓度区域的国家层面的光化学监测网络，完善光化学监测的技术体系和质量体系，在体系的指导下开展常态化光化学监测，为重点区域光化学污染治理提供国家层面可比的监测数据支持。

2.2明确光化学监测目标

参考PAMS的相关经验，中国光化学监测网络应满足以下3项基本要求：①为编制O3和颗粒物协同防治行动计划、制定VOCs排放控制路线、评价与考核VOCs防控措施成效提供环境空气监测数据支撑；②为建立光化学模型，说清不同排放源对环境空气光化学污染的影响提供环境空气监测数据支撑；③为中国研究光化学污染的健康影响提供长时间序列、高时空分辨率的前体污染物和大气氧化性监测数据支撑。

2.3制定优先监测VOCs名单

VOCs监测是光化学监测的重中之重，VOCs化学组成复杂，制定优先监测名单是开展监测的先决条件。由于环境空气中VOCs的组成与本地排放源类型关系密切，中国优先监测VOCs名单的编制工作在参考PAMS目标化合物的同时应充分考虑到中国排放源的复杂性与特殊性。环境保护部应尽快组织现有的VOCs手工和自动监测能力，以质谱方法为基础，参考标准品与相关质谱谱图数据库，对中国人口密集且光化学污染较为严重的地区开展VOCs详查，初步说清中国不同地区VOCs的组成。综合考虑各地区VOCs的浓度、最大增量反应活性(MIR，用于计算O3生成潜势)、二次有机气溶胶(SOA)前体物活性、健康效应等确定适用于中国大气污染现状的优先监测VOCs名单，并指导重点地区建立、扩展其VOCs监测名单。

2.4开展VOCs监测设备比对

中国环境空气监测领域多种原理的VOCs监测设备并存，包括罐采样-气相色谱、吸附管-气相色谱、在线-自动气相色谱、FID检测器、FPD检测器、四极杆质谱检测器、TOF质谱检测器等均有应用，且不同设备样品前处理方法与参数、色谱分离方法与参数、连接管路材质等各不相同，缺少统一的适用性检测，数据可比性未知。建议环境保护部尽快开展VOCs监测设备的统一比对工作，制定各类环境空气VOCs采样设备的性能技术要求，设置各类监测设备准入门槛。

2.5建立覆盖VOCs监测全环节的质量保证和质量控制体系

针对VOCs手工监测方法，应在HJ 759—2015和HJ 644—2013等标准方法的基础上增加对未在标准方法中的低分子量VOCs的监测方法。建立覆盖至采样环节的完整的质量控制体系，对采样设备和采样罐进行周期性的回收率、精密度、空白测试、流量测试和平行测试等质控工作，保证采样环节的准确性。对前处理和分析设备也应进行周期性的多点校准、单点测试、平行测试、保留时间检查、空白检查、采样流量检查、校准系统流量检查等质控工作，保证VOCs手工监测数据质量。

针对VOCs自动监测方法，应尽快出台相关标准规范，明确自动监测设备的性能要求、运行维护要求和质控要求。在相关规范或质量体系中，应区分FID检测器和质谱检测器维护和校准工作的不同，根据其特点开展包括多点校准、单点校准、平行测试等在内的质控工作，同时开展系统空白、保留时间、采样流量、校准系统流量等质控工作，及时发现自动监测设备在运行中存在的问题，保证环境空气VOCs自动监测数据可控。

与PAMS的在线监测设备大多选择GC-FID原理的设备不同，中国制造、集成的VOCs在线设备中GC-MS的应用较为普及。相较于GC-FID，GC-MS能够通过质谱检测器较为准确地鉴定各类VOCs，且在保留时间出现漂移时通过特征碎片查找对应的保留时间。但是，质谱检测器对部分低分子量VOCs的检测能力较弱，需配套额外的FID检测器，且其定量原理、质控方法和校准方法均与FID检测器有所不同。因此，中国在光化学监测网络的建设过程中应加强GC-MS原理的VOCs在线监测设备的应用规范研究，保证不同原理的VOCs在线监测数据的可比性。

此外，环境保护部应周期性开展覆盖全部光化学监测点位的体系核查和能力验证。通过体系核查，对各点位的采样、分析等环节质量体系的实施情况进行监督，及时发现质量体系实施过程中存在的问题并加以改进。通过能力验证，定量评价各个点位监测数据的精密度和准确度，及时发现数据异常点位，保证各点位数据的可比性。

2.6建立光化学监测数据共享平台

环境保护部应建立统一的光化学污染数据共享平台,与相关科研部门、管理部门共享光化学监测数据。各承担光化学污染监测任务的监测机构应通过该系统及时上传手工监测结果与相关质控信息。该系统同时能够实现对VOCs等自动监测数据和质控数据的实时采集。通过分析质控数据，该系统能够及时剔除质控数据不合格时段的监测数据，保障光化学监测数据质量，为环境管理和环境科学研究提供高质量的监测数据。

2.7积累VOCs源谱数据，开展VOCs源解析工作

在开展环境空气VOCs监测的同时，环境保护部应组织各监测机构和科研机构开展各类排放源VOCs成分谱测量工作，并汇总形成VOCs源谱数据库，以表征各类排放源VOCs的化学组成以及各组分比例，识别各类排放源示踪性VOCs组分[14]。通过结合环境空气VOCs监测数据和源谱数据，开展VOCs源解析工作，初步说清不同类型排放源对环境空气VOCs组成的贡献。并结合MIR等表征其反应活性的参数，估算各类VOCs及排放源对O3等污染物生成的潜势，为制定合理的VOCs控制路线，促进区域环境空气达标提供科学建议。

3 结论

在参考美国光化学监测经验的基础上，中国应针对现阶段环境空气光化学污染现状加快国家层面光化学监测网络的建设，建立光化学监测的技术体系和质量管理体系，为中国光化学污染治理工作提供可靠的光化学污染监测数据支持。

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ExperienceandIlluminationofPhotochemicalPollutionMonitoringinUnitedStates

SHI Yaolong1,CHAI Wenxuan1,LI Cheng2,TENG Man1,YANG Nan1,CHU Baolin1,FU Qiang1

1.State Environmental Protection Key Laboratory of Quality Control in Environmental Monitoring, China National Environmental Monitoring Centre,Bejing 100012,China2.Institute of Science and Technology,Agricultural University of Hebei,Baoding 071001,China

Considering the severe photochemical pollution, China should construct national photochemical monitoring network, improve the national photochemical monitoring technical system and quality system, and provide monitoring date support for photochemical pollution provention in key aeras of China. In this article, authors summarizes the developing process, operation, monitoring goals, technical system and quality system of photochemical assessment and monitoring stations in the US, and presents suggestions such as defining monitoring goals, establishing priority VOCs list, improving photochemical monitoring technology and quality management system, developing photochemical monitoring data and launching VOCs source attribution to the construction of photochemical monitoring system in China.

photochemical monitoring;VOCs;PAMS

X84

A

1002-6002(2017)05- 0049- 08

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.05.08

2017-04-06;

2017-06-25

师耀龙(1988-)，男，河北保定人，博士，工程师。

付 强