基于文献计量法的修饰土吸附多环芳烃研究前沿态势分析*

邓 晶 李 雅 李文斌 白 丹 任 爽 许绍娥

(1.西北农林科技大学图书馆，陕西 杨凌 712100;2.西北农林科技大学资源环境学院，陕西 杨凌 712100;3.Department of Biological and Agriculture Engineering，University of Arkansas，Fayetteville，Arkansa 72707)

基于文献计量法的修饰土吸附多环芳烃研究前沿态势分析*

邓 晶1李 雅1李文斌2#白 丹2任 爽2许绍娥3

(1.西北农林科技大学图书馆，陕西 杨凌 712100;2.西北农林科技大学资源环境学院，陕西 杨凌 712100;3.DepartmentofBiologicalandAgricultureEngineering，UniversityofArkansas，Fayetteville，Arkansa72707)

以ThomsonReuters公司WebofScience信息平台提供的科学引文索引扩展版(SCIE)数据库为数据源，采用ThomsonDataAnalyzer(TDA)和UCINET软件对1992年1月至2016年6月SCIE收录的修饰土吸附多环芳烃(PAHs)的研究论文进行数据挖掘和定量分析。结果显示：国际上关于修饰土吸附PAHs的研究分为起初发展期(1992—2002年)、快速发展期(2003—2009年)和稳步发展期(2010—2016年) 3个阶段；关键词PAHs在不同阶段均保持较高频次，随着时间推进，biodegradation的词频基本保持不变；2003—2009年，中国大陆研究论文数量开始超过美国，成为研究的主要力量；3个阶段内，研究的热门方向从表面活性剂对地下水的修复逐渐向PAHs的生物降解、复配表面活性剂对PAHs在黏土上的吸附作用转变；目前研究的热点为PAHs的解吸和生物降解、对PAHs的沉积和固定作用、烃类复合污染的生物有效性，而研究区域之间的交叉研究是未来的创新点。

修饰土 多环芳烃 文献计量WebofScience前沿分析

多环芳烃(PAHs)是一类含有两个或两个以上苯环的芳烃，惰性较强、性质稳定，且毒性会随苯环数量增多而增强[1]。PAHs具有三致(致畸、致癌、致突变)、难于生物降解等特点，能通过地表挥发、径流和生物作用进行迁移和转化，因而易于在土壤中累积，对生态环境和人类健康造成巨大威胁[2-3]。因此如何有效地控制和治理土壤中 的PAHs 污染成为世界各国都越来越重视的问题[4]。

21世纪以来，文献计量法被广泛的应用于许多学科前沿进展研究，如农业科学[5]、地球科学[6]、遥感科学[7]、生物科学[8]等学科，其理论及方法已广泛应用于描述、评价和预测不同研究领域的现状与发展趋势[9]。有学者基于文献计量的方法对1990—2014年土壤中PAHs的研究态势进行分析，发现中国大陆研究机构近年来论文发表量飞速增长[10]，未来该领域的研究热点仍然集中于土壤环境中PAHs的降解及生物修复、PAHs在各介质中的溶解与吸附、以及PAHs的源解析等方向[11]。有机修饰土具有较强的吸附能力[12-13]，以其为吸附剂置于受PAHs污染水体或土壤中，可起到吸附固定污染物的作用。土壤的表面修饰研究较多，表面活性剂种类包括阳离子型[14-15]、双阳离子型[16]38、阴/阳离子型[17]、阳-非离子型[18]164-165，以及近年来开展的具有同时吸附有机物和重金属能力的两性离子[19-20]及两性-阳离子[21]、两性-非离子[22]和两性-阴离子[23]等复配修饰土，结果表明其对污染物的吸附能力均相比未修饰土壤有很大提高。

随着近年来材料、生物等相关学科的崛起，修饰土对PAHs吸附的研究也必将产生新的方向和领域[24]，但从文献计量的角度对修饰土吸附PAHs研究的分析和预测研究尚未见到报道。本研究以文献计量法对修饰土吸附PAHs研究的主要力量分布、研究水平、涉及的重点学科领域和热点研究方向及未来发展态势等进行分析，以期能对我国在该领域的研究和规划提供有益借鉴和参考。

1 研究方法

1.1 数据来源

采用科学引文索引扩展版(SCIE)数据库为数据源，在Thomson Reuters公司Web of Science信息平台中，以TS=((surfactant or modifier or modification or modified or modify or amended) and (sorption or adsorption or sorbed or removal) and (NAP or naphthalene or ANT or anthracene or PHE or phenanthrene or PYR or pyrene or PAH or “polycyclic aromatic hydrocarbon” or “organic pollutant” or “organic pollution”) and (bentonite or montmorillonite or kaolin or diatomite or clay or soil))检索获得1992年1月至2016年6月与修饰土吸附PAHs研究相关的论文共计614篇，文献类型包括研究论文、研究综述和学术会议论文，数据采集时间为2016年6月26日。

1.2 数据处理

首先利用Thomson Reuters公司开发的专业数据分析软件Thomson Data Analyzer(TDA)分析工具进行文献数据挖掘和清理，其次将研究论文以发表年度、国家和地区、研究机构、关键词等信息输入EXCEL软件进行统计计算，最后用UCINRT、Netdraw、Matlab等软件进行分析。

2 结果与讨论

2.1 论文发表数量年变化趋势及高频关键词分布

从各年论文发表数量分布来看(见图1)，国际上对修饰土吸附PAHs的研究可以分为3个阶段：第1阶段为1992年至2002年(共11 a)，是修饰土吸附PAHs研究的起初发展期，论文发表量总计107篇，年均论文发表量9.7篇；第2阶段始于2003年，到2009年达到论文发表顶峰时期，该阶段为快速发展期(共7 a)，论文数量为234篇，年平均发表论文33.4篇；第3阶段是2010年至2016年6月(共6.5 a，其中2016年按0.5 a计，下同)，该阶段为稳步发展期，论文发表量较为平均，总共273篇，年平均发表论文42.0篇。论文数量整体上呈现增长并稳步发展的趋势，说明修饰土吸附PAHs的研究越来越受到研究者的重视，且该研究已处于稳步发展阶段，未来随着交叉学科的不断出现，其研究深度也将不断增加，论文数量也将会持续并稳步地增长。

以关键词—关键词共现矩阵为基础，对关键词之间的联系进行数据发掘。首先将图1中3个阶段的数据分别利用Derwent Data Analytics软件对每个阶段的关键词进行规范，并依据词频对关键词进行排序，筛选出了每个阶段的12个(包括词频相同的词)高频关键词，见表1。可以发现，研究初期频次最高的关键词为surfactant(表面修饰剂)，证实此时土壤修饰是以表面修饰剂为主题。在快速发展期和稳步发展期，PAHs成为频次最高的关键词，说明研究者们开始更多地关注污染物的研究。且污染物PAHs中的phenanthrene(菲)和pyrene(芘)出现频次均较多，说明在修饰土吸附PAHs的研究中菲和芘是主要的关注对象。biodegradation(生物降解)、remediation(修复)也均在3个阶段保持延续研究，但随着时间推进，biodegradation词频基本保持不变，而remediation的词频从2003年开始整体较高，说明土壤PAHs修复的研究逐渐被研究者关注。同时solubilization(增溶作用)从2010年开始已经退出研究热点，衍生出sediment(沉积物)和soil washing(土壤淋洗)等热点的研究主题，这表明随着科研思路的不断开拓，交叉学科和衍生学科必将不断出现，并成为未来研究的创新点，PAHs生物降解、土壤修复等研究方向将会是未来研究的主要领域。

图1 1992—2016年修饰土吸附PAHs论文的变化趋势Fig.1 Amount of papers issued in different years during 1992-2016

编号1992—2002年关键词词频2003—2009年关键词词频2010—2016年关键词词频1surfactant24PAHs(polycyclicaromatichydrocarbons)59PAHs(polycyclicaromatichydrocarbons)652PAHs(polycyclicaromatichydrocarbons)18surfactant47surfactant513sorption18sorption39phenanthrene364biodegradation15phenanthrene38adsorption355soil10adsorption21sorption346adsorption9soil20soilwashing227naphthalene9remediation17desorption188desorption8soilremediation16biodegradation169solubilization8desorption15soil1610pyrene7biodegradation12pyrene1511phenanthrene6solubilization11soilremediation1512remediation6electrokinetics10contaminatedsoil,sediment12

2.2 研究论文国家和地区分布及机构分布

修饰土吸附污染物的研究最早始于美国1995年的研究[25]，随着中国大陆环境污染修复领域的发展，浙江大学朱利中团队[16]38,[18]164也开始了早期的修饰土研究，同时中国科学院、西北农林科技大学、华南理工大学等科研院所也有涉及。从表2可以看出，1992—2002年，修饰土吸附PAHs的研究主要集中在美国和德国，且美国在该领域的研究最强，年平均发表论文7.2篇，是中国大陆年均发表论文数量的24倍。2003—2009年，中国大陆发表论文数量最高(79篇)，美国(52篇)次之，加拿大和韩国论文发表量也相对较高，分别为20、25篇。此时中国大陆的年均论文发表量为11.3篇，已经超过了1992—2002年美国的年均论文发表量，而美国在该阶段的年均论文发表量和1992—2002年几乎持平。2010—2016年，中国大陆的总论文发表量达到125篇，西班牙和美国次之，但也仅为中国大陆论文发表量的1/5左右，此时中国大陆的年均论文发表量达19.2篇。从1992—2016年的总论文发表量可以看出，中国大陆和美国论文发表量最高，超过150篇；韩国、西班牙、加拿大次之，均为40篇左右，在亚洲国家中韩国也是这一研究领域的主要研究力量。以上结果说明，一段时间内，美国、德国西方国家科技发达，在研究领域和创新性上处于领先地位，但同时中国大陆迅速崛起，超过发达国家成为该研究领域的主体。

1992—2016年，修饰土吸附PAHs领域较为活跃的研究机构如图2所示。1992—2002年间论文数量最多的研究机构为美国俄克拉荷马州立大学，共发表论文16篇，远高于其他研究机构，且论文发表量排名前10的机构除了英国格林威治大学以外均为美国的研究机构。而在2003—2009年论文发表量较多的前两个机构分别是中国大陆的浙江大学和中国科学院，其次为美国和加拿大的研究机构，这说明浙江大学和中国科学院为中国大陆在该领域最为活跃的机构，证实了此时中国大陆的研究机构已经开始成为这一领域的研究主体。2010—2016年发表论文最多的前3个机构分别是中国大陆的中国科学院、浙江大学和华南理工大学，且论文发表量排名前10的机构中有6个为中国大陆的研究机构，说明从2010年开始中国大陆的研究机构在该领域迅速崛起，并成为研究主力。

表2 1992—2016年主要国家和地区论文发表情况

2.3 修饰土吸附PAHs论文关键词因子分析

采用最大方差正交旋转，将具有错综复杂关系的变量综合为少数几个因子(研究方向)，从而着重反映因子之间的联系和结构。以方差贡献率5.000%为界，<5.000%为非主流研究方向，5.000%～15.000%为主流研究方向，>15.000%为高主流研究方向[26]。

从表3可以看出，1992—2002年，修饰土吸附PAHs方面的研究产生了10个活跃的方向，从方差贡献率来看，表面活性剂对地下水的修复为高主流研究方向，并与PAHs的吸附和降解、表面活性剂对土壤中PAHs的吸附及迁移转化作用成为3个排名靠前的研究方向。2003—2009年，土壤中PAHs的生物降解成为了高主流研究方向，表面活性剂、复配表面活性剂对PAHs在土壤和黏土矿物或黏土上的吸附作用是主流研究方向，而表面活性剂对地下水的修复研究没有延续。2010—2016年，PAHs的生物降解为高主流研究方向，同时复配表面活性剂对PAHs在黏土上的吸附作用也继续为主流研究方向。随着时间的推移，主流研究方向从表面活性剂对地下水的修复逐渐向PAHs的生物降解和复配表面活性剂对PAHs在黏土上的吸附作用转变，同时PAHs的生物降解一直是研究者们主要关注的领域，但方差贡献率有所降低，这也与关键词中PAHs随着时间推进词频增大相符。

2.4 修饰土吸附PAHs研究发展态势分析

对因子分析结果(见表3)进行战略坐标分析，确立研究领域内各研究方向热点程度及其联系。战略坐标图由LAW等[27]在1988年提出，其中X轴为向心度，代表不同研究方向间相互影响的程度；Y轴为密度，表示某研究方向内部不同主题的连接强度。坐标原点位于密度、向心度平均值处。向心度和密度将二维坐标空间划分为4个象限，右上方为第1象限，按顺时针旋转依次为第2、3、4象限，第1象限中各研究主题的密度和向心度值均高，内外联系紧密，研究趋于成熟，是整个领域的中心。第2象限中研究主题内部结构不紧密，研究尚不成熟，但正在吸收其他研究的理论、实验方法或技术，具有潜在发展优势；第3象限研究主题的密度和向心度均较低，内部结构松散，处于该研究领域边缘地位，当其影响到整个领域发展时，需要重视其中存在的问题；第4象限各研究主题内部连接紧密，但与领域内其他主题联系不密切，需在加强与领域内其他研究方向联系中走向成熟[28]。

图3为1992—2016年国际上修饰土吸附PAHs的相关研究态势。

图2 1992—2016年各研究机构发表论文数量Fig.2 Amount of papers issued in different research institutions during 1992-2016

主成分第1阶段研究方向编码1992—2002年方差贡献率/%第2阶段研究方向编码2003—2009年方差贡献率/%第3阶段研究方向编码2009—2016年方差贡献率/%方向1A表面活性剂对地下水的修复18.167方向2BPAHs的吸附和降解12.340a土壤中PAHs的生物降解22.397Ⅰ氧化和生物降解PAHs9.030ⅡPAHs的解吸和生物降解9.015b表面活性剂对PAHs在土壤和黏土矿物上的吸附作用12.691Ⅲ表面活性剂对农药在土壤中的吸附作用7.564方向3C表面活性剂对土壤中PAHs的吸附及迁移转化作用12.027c复配表面活性剂对PAHs在黏土上的吸附作用9.415Ⅳ复配表面活性剂对PAHs在黏土上的吸附作用7.408d污染土壤的淋洗修复6.824Ⅴ污染土壤的淋洗修复7.097方向4D土壤中PAHs的化学氧化和降解9.258e土壤中PAHs的化学氧化和降解5.743Ⅵ土壤中PAHs的化学氧化和降解5.986方向5E表面活性剂的增溶作用6.978f若干表面活性剂的复配作用5.583方向6F对PAHs的固定和隔离作用6.915g对PAHs的固定和隔离作用5.512Ⅶ对PAHs的沉积和固定作用5.668Ⅷ对PAHs的隔离作用4.815方向7G黏土矿物吸附PAHs6.728h对PAHs的等温吸附和吸附动力学4.454Ⅸ土壤和黏土矿物吸附PAHs4.725方向8H表面活性剂的富集作用6.044i表面活性剂的修复作用3.191Ⅹ表面活性剂的修复作用4.466方向9IPAHs的沉积和降解6.015方向10J烃类的生物有效性5.243Ⅺ烃类复合污染的生物有效性4.247

注：1)氧化和生物降解PAHs的发展趋势为2-B-a-Ⅰ，其余类推。

由图3(a)可知，方向1-A(表面活性剂对地下水的修复)仅在1992—2002年有研究，且处于第1象限，表明该研究方向内部主题之间、与其他研究方向之间均有紧密联系，所以表面活性剂对地下水的修复是初期研究的热点。方向2在2010—2016年分别演化出了方向2-B-a-Ⅰ(氧化和生物降解PAHs)和方向2-B-a-Ⅱ(PAHs的解吸和生物降解)，方向2-B-a-Ⅰ从第2象限发展到了第4象限，说明该方向内部主题之间联系趋于紧密，但和该领域内其他研究方向之间的联系变小；而方向2-B-a-Ⅱ在2010—2016年增强了研究内部主题之间及与外部研究之间的联系，从第2象限转入了第1象限，成为该领域的研究热点。

方向3在2003—2009年提高了自身内部主题及与与外部研究的联系，分化出了方向3-C-b-Ⅲ (表面活性剂对农药在土壤中的吸附作用)、方向3-C-c-Ⅳ (复配表面活性剂对PAHs在黏土上的吸附作用)和方向3-C-d-Ⅴ(污染土壤的淋洗修复) 3个发展方向。

由图3(b)可知，方向6-F-g-Ⅶ(对PAHs的沉积和固定作用)和方向6-F-g-Ⅷ(对PAHs的隔离作用)在1992—2002年和2003—2009年分别处于第1和第3象限，到2010—2016年方向6-F-g-Ⅶ回到了第1象限而方向6-F-g-Ⅷ仍处于第3象限，说明方向6-F-g-Ⅶ在近年来提升了内部主题之间及其和外部研究之间的联系，同时方向6-F-g-Ⅷ逐渐退出研究舞台。

由图3(a)和图3(b)可知，方向3-C-c-Ⅳ、方向3-C-d-Ⅴ、方向4-D-e-Ⅵ(土壤中PAHs的化学氧化和降解)和方向 5-E-f (若干表面活性剂的复配作用)均在坐标原点附近变化，说明了其研究内部主题之间及其与外部研究联系均处于平均水平。

由图3(c)可知，方向8-H-i-Ⅹ(表面活性剂的修复作用)均分布在第3象限，其与内部主题之间、外部研究之间的联系均较松散，方向9-I(PAHs的沉积和降解)和方向1-A相同，没有延续，且靠近坐标原点，研究内外部联系处于平均水平。方向10-J-Ⅺ(烃类复合污染的生物有效性)仅在1992—2002年和2010—2016年两个阶段有相关研究，且从第2象限发展到了第1象限，内部主题研究联系显著增强。

可以看出，2010—2016年研究的热点(处于第1象限)主要是PAHs的解吸和生物降解(方向2-B-a-Ⅱ)、对PAHs的沉积和固定作用(方向6-F-g-Ⅶ)、烃类复合污染的生物有效性(方向10-J-Ⅺ)。目前(2010—2016年)内部主题之间联系较为紧密的研究方向(处于第4象限)为氧化和生物降解PAHs(方向2-B-a-Ⅰ)、表面活性剂对农药在土壤中的吸附作用(方向3-C-b-Ⅲ)、复配表面活性剂对PAHs在黏土上的吸附作用(方向3-C-c-Ⅳ)、土壤和黏土矿物吸附PAHs(方向7-G-h-Ⅸ)。与其他研究方向联系较为紧密的研究方向(处于第2象限)为污染土壤的淋洗修复(方向3-C-d-Ⅴ)。内部主题之间及与其他研究方向均没有紧密联系的研究方向(处于第3象限)有土壤中PAHs的化学氧化和降解(方向4-D-e-Ⅵ)、对PAHs的隔离作用(方向6-F-g-Ⅷ)、表面活性剂的修复作用(方向8-H-i-Ⅹ)。

从近年来科研发展方面分析，土壤和地下水污染一直是研究者面临的严峻挑战[29-30]，所以表面修饰剂对于地下水污染的修复，土壤中PAHs的转移、吸附和生物降解一直是近年来科研的主流方向，且在部分阶段成为高主流研究方向，近年来的研究也可以看出土壤中PAHs的吸附更是重中之重[31-32]。从衍生的研究方向分析，PAHs的固定和沉积研究也是近年来一直备受关注的研究方向，这也与PAHs毒性大、难以生物降解有关。

图3 研究发展态势战略坐标图Fig.3 Strategic diagram of research and development situation

从目前的研究态势分析来看，主要有3个热点研究方向，其他大部分研究方向还处于没有延续和相互交叉的阶段，所以未来在不同研究方向的内部主题和外部研究的交叉领域还有很多研究切入点，对于交叉领域的探索也是摆在研究者面前的一项艰巨任务，例如PAHs类复合污染物的吸附和生物降解、表面活性剂对土壤吸附PAHs的影响、表面活性剂对土壤PAHs淋洗的修复和表面活性剂对PAHs的隔离作用等研究区域。整体上可以看出，修饰土吸附PAHs研究处于成熟阶段，已有突出的研究热点，但是其衍生领域还较少有研究涉及，未来发展前景广阔。

3 结 论

修饰土吸附PAHs的研究总体分为起初发展期、快速发展期、稳步发展期3个阶段。起初发展期美国俄克拉荷马州立大学研究论文最多，快速发展期、稳步发展期中国大陆论文数量最多。起初发展期研究主要以表面活性剂对地下水的修复、PAHs的吸附和降解、表面活性剂对土壤中PAHs的吸附及迁移转化作用为热门研究方向。快速发展期、稳步发展期中，PAHs的生物降解、复配表面活性剂对PAHs在黏土上的吸附作用一直延续为热门研究方向。从态势分析可以看出，PAHs的解吸和生物降解、对PAHs的沉积和固定作用和烃类复合污染的生物有效性是目前的研究热点，其交叉领域发展潜力较大。

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Aresearchfrontieranalysisofpolycyclicaromatichydrocarbonsadsorptiononmodifiedclaybybibliometricsmethod

DENGJing1,LIYa1,LIWenbin2,BAIDan2,RENShuang2,XUShao’e3.

(1.LibraryofNorthwestA&FUniversity,YanglingShaanxi712100;2.DepartmentofNaturalResourceandEnvironment,NorthwestA&FUniversity,YanglingShaanxi712100;3.DepartmentofBiologicalandAgricultureEngineering,UniversityofArkansas,Fayetteville,Arkansas72707)

Science Citation Index Expanded (SCIE) database provided by Web of Science information platform of Thomson Reuters was selected as the data source,data mining and quantitative analysis of papers on polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) adsorption by modified soil were carried out by Thomson Data Analyzer (TDA) and UCINET from January 1992 to June 2016 in the SCIE database. Results showed that international studies of PAHs adsorption by modified soil could be divided into three stages,which were initial development period (1992-2002),fast development period (2003-2009) and steady development stage (2010-2016). Keywords with higher frequency in three stages were PAHs. As time went on,word frequency of biodegradation remained unchanged basically. From 2003 to 2009,the amount of papers in China mainland had began more than the United States,and China mainland became the main forces of research. The popular research direction gradually changed from surfactants on groundwater repair to biodegradation of PAHs and adsorption of PAHs on clay by compound surfactant. The current research hotspots were desorption and biodegradation of PAHs,deposition and fixation of PAHs,and biological effectiveness of hydrocarbon compound pollutions. The cross-over studies between the internal and external research were the innovation and development direction of the future researches.

modified clay; PAHs; bibliometrics; Web of Science; frontier analysis

邓 晶，女，1968年生，硕士，工程师，主要从事土壤生态研究。#

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*国家自然科学基金资助项目(No.41271244)；陕西省社会发展攻关项目(No.2013K13-01-05)。

10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.06.020

2016-10-17)