近10年浙江省城市环境空气质量变化趋势及影响因素分析*

徐冰烨 俞 洁 沈叶民

(浙江省环境监测中心，浙江 杭州 310015)

近10年浙江省城市环境空气质量变化趋势及影响因素分析*

徐冰烨 俞 洁 沈叶民

(浙江省环境监测中心，浙江 杭州 310015)

利用浙江省环境空气中SO2、NO2和PM10监测数据，采用Daniel趋势检验法，研究了近10年(2005—2014年)浙江省城市环境空气质量变化趋势及影响因素。结果表明：(1)2005—2014年，浙江省县级以上城市综合污染指数平均值呈显著下降趋势，总体环境空气质量呈好转趋势。(2)SO2年均值呈不显著下降趋势，NO2年均值基本保持稳定，PM10年均值呈显著下降趋势。浙江省SO2、NO2和PM10浓度高值区域主要分布在浙中北部地区，与2005年相比，2014年浓度高值区域面积减少，污染程度降低。(3)SO2、NO2和PM10月均值变化趋势基本一致，浓度高值主要出现在1、11、12月，低值集中出现在6—9月。(4)PM10为城市大气中首要污染物，NO2污染负荷呈显著上升趋势，表明浙江省城市空气污染特征逐渐从煤烟型污染过渡到机动车尾气型污染。(5)产业结构升级、能源结构优化、大气污染物总量减排和污染源综合整治等人为控制措施对城市空气质量改善起到重要作用。地形、气象、沙尘等自然因素是大气污染物浓度时空变化的外因。

环境空气质量SO2NO2PM10浙江省

随着中国工业的快速发展、城市化进程的加快，城市能耗量以及机动车保有量不断增加，人类生产生活产生的污染物排放量居高不下，环境空气质量状况较差，空气污染已成为目前突出的城市环境问题[1-8]。但对国内城市(如北京、上海和石家庄等市)环境空气质量变化趋势的研究表明，近十几年来城市环境空气质量总体改善，说明各级政府开展的各项大气污染防治行动对于减轻大气环境污染起到了重要作用[9]4-6，[10]157-160，[11-13]。

浙江省位于中国东南沿海、长江三角洲南翼，经济发达，人口密集，全省能源以燃煤为主。在2005—2014年，浙江省生产总值增长199.0%，能源消费总量增长56.5%，机动车保有量增长111.3%。浙江省经济的快速发展给大气环境造成了巨大压力，导致霾天气频发，如省会城市——杭州多年年霾日数超过150 d[14-15]，给居民身体健康造成危害[16-19]。

本研究依据2005—2014年浙江省环境空气质量监测资料，采用空气综合污染指数、污染负荷系数和Daniel趋势检验等评价和分析方法，对近10年浙江省空气质量变化趋势及影响因素进行分析与研究，为浙江省大气污染防治工作提供技术支撑。

1 研究方法

1.1 数据来源

采用2005—2014年浙江省县级以上城市环境空气质量长期定点监测数据，对SO2、NO2和PM10均值及污染指数等指标进行年际趋势分析。所用数据均来自2005—2014年《浙江统计年鉴》和《浙江省环境状况公报》。

1.2 评价标准和方法

鉴于采用的是2005—2014年数据，SO2、NO2和PM10评价执行《环境空气质量标准》(GB 3095—1996)二级标准及2000年的修改单要求，即SO2、NO2和PM10年均值二级标准限值分别为0.06、0.08、0.10 mg/m3。

环境空气质量综合评价采用综合污染指数法，可用于反映城市空气质量总体状况和年际变化特征；污染负荷可表征各项污染物对环境空气整体污染水平的贡献率。计算公式见式(1)至式(3)。浙江省县级以上城市综合污染指数平均值、第j项空气污染物平均污染负荷分别为各城市的综合污染指数、第j项空气污染物污染负荷的算术平均值。

P=∑Pj

(1)

Pj=Cj/Sj

(2)

fj=Pj/P

(3)

式中：P为综合污染指数；Pj为第j项空气污染物的分指数；Cj为第j项空气污染物的季均值或年均值，μg/m3；Sj为第j项空气污染物的标准限值，μg/m3；fj为第j项空气污染物的污染负荷。

采用Daniel趋势检验法(又名Spearman秩相关系数法)来评判空气污染物变化趋势在统计学上的显著性。将秩相关系数(rs)的绝对值同Spearman秩相关系数统计表中的临界值(Wp)进行比较：rs是负值表明在评价时段内统计量指标呈下降趋势；rs是正值则表明呈上升趋势；|rs|≤Wp表明变化趋势没有显著意义。本研究中，周期总数(N，N≥5)为10，取单侧检验的显著性水平为0.05，Wp为0.648，计算方法如下：

(4)

di=Xi-Yi

(5)

式中：i为周期序号；Xi为周期1～N按浓度值从小到大排列的序号；Yi为周期1～N按时间序列排列的序号；di为Xi和Yi的差值。

2 结果和讨论

2.1 空气污染趋势分析

2.1.1 综合指标分析

由表1可见，2005—2014年综合污染指数平均值为1.46～1.89，rs=-0.78>Wp，表明综合污染指数平均值呈下降趋势；2007年前综合污染指数平均值略有上升，之后下降明显，至2014年最低，表明城市空气质量总体呈好转趋势。

表1 2005—2014年浙江省城市空气质量监测结果1)

注：1)2005—2014年SO2、NO2、PM10的年均值单位为μg/m3，超标率单位为%。

图2 2005、2014年浙江省NO2年均值区域分布对比Fig.2 Comparison of spatial distribution of NO2 in Zhejiang Province between 2005 and 2014

2.1.2 污染物浓度时空分布特征及变化趋势

以2005、2014年为例，采用ArcGIS 10反距离权重法(IDW)进行空间插值，绘制浙江省SO2、NO2和PM10年均值区域分布对比，结果见图1至图3。

2005—2014年，浙江省SO2年均值为18～35 μg/m3。SO2年均值总体呈不显著下降趋势，具体而言，在2007年达到最高值，之后呈下降趋势，2014年最低，较2005年下降25.0%。SO2超标率为0～0.4%，呈显著下降趋势。2014年，SO2浓度相对高值区域主要集中于浙江中北部偏东地区，绍兴市区、衢州江山和金华部分城市浓度较高，但低于二级标准限值；相比2005年，SO2浓度相对高值区域面积明显减少，污染程度减轻，且2005年污染相对严重的杭州地区SO2年均值明显降低。

2005—2014年，NO2年均值为30～34 μg/m3，基本保持稳定，2014年最低，较2005年下降6.2%。NO2超标率为0～0.4%，呈不显著下降趋势。2014年，杭州、嘉兴、湖州和绍兴交界区域NO2年均值较高；相比2005年，NO2浓度相对高值区域面积略有减小，位置向浙北部迁移，金衢盆地、温州地区和宁波市区NO2污染程度降低。

2005—2014年，PM10年均值为72～91 μg/m3，呈显著下降趋势，2014年较2005年下降15.4%。PM10超标率为4.0%～11.3%，呈显著下降趋势。

图3 2005、2014年浙江省PM10年均值区域分布对比Fig.3 Comparison of spatial distribution of PM10 in Zhejiang Province between 2005 and 2014

2014年，浙中北部地区PM10年均值相对较高；相比2005年，PM10大片超标区域基本消失，浙北、浙中和浙西大部分地区PM10年均值明显下降。

从SO2、NO2和PM10地域分布特征来看，浙江省大气污染物浓度高值区域主要分布在浙中北地区，这主要与地区经济发展水平、产业结构、人口密度、地理位置和地形地貌相关。浙中北地区位于长三角南端，经济发达、人口密集、城市化水平较高，电力、冶金、石化等行业在杭州湾地区集中分布，区域污染排放总量较高，而且杭金衢盆地的大气流场受低丘盆地地形的影响，风速较小、静风频率较高、大气稳定度大，低空易出现逆温层，大气扩散稀释能力较差，从而导致浙中北地区大气污染重于其他地区。

2.1.3 污染物浓度季节变化特征

由图4可见：SO2、NO2和PM10月均值变化趋势基本一致，浓度高值主要出现在冬季的1、11、12月(尤其是12月，3种污染物月均值均为全年最高)，浓度低值集中出现在初夏至初秋的6—9月；2月较1月浓度明显降低，3月有所回升，3—7月浓度逐月降低，8—12月浓度逐月升高。

图4 2005—2014年浙江省大气污染物月均值变化Fig.4 Monthly average of pollutants concentration in Zhejiang Province during 2005-2014

空气污染物浓度呈现明显的季节变化特征，主要受气象条件和人类生产及生活活动影响。秋冬季低温干燥，静稳天气出现频率较高，大气边界层高度较低，易出现逆温层结，且降水量少，不利于污染物的扩散和去除；同时，北方冬季取暖导致污染物排放增加，污染气团随北风入境与本地排放的污染物相叠加易形成污染天气。夏季气温较高，对流强烈，大气边界层高度较高，降水较多，扩散条件较好，有利于污染物浓度的降低。2月浓度变化特殊主要与春节长假期间较多工矿企业放假停产，污染物排放大量减少有关。

2.1.4 空气污染特征

2005—2014年，浙江省3项大气污染物中历年均以PM10影响程度最大，其平均污染负荷稳定在0.5左右，为城市大气首要污染物。

NO2和SO2年均值表现出不同的消长趋势，表明空气污染特征在发生变化。如图5所示，NO2和SO2年均值比值(NO2/SO2)在2007年最低(0.94)，之后基本呈逐年上升趋势，2014年达到最高(1.67)，说明NO2浓度的相对比例正逐渐增加。浙江省11个地级以上城市中，2014年杭州、宁波、温州、湖州、舟山、台州和丽水的NO2/SO2已经超过2，这与上海、北京等典型的以机动车尾气型污染为主的超大城市类似[9]4，[10]158。从污染负荷看：NO2污染负荷呈显著上升趋势；SO2呈不显著下降趋势；NO2污染负荷自2012年开始已超过SO2。这表明，浙江省城市空气污染特征逐渐从煤烟型污染过渡到机动车尾气型污染。

图5 2005—2014年浙江省城市NO2/SO2变化趋势Fig.5 Change of the ratio of NO2 to SO2

2.2 环境空气质量变化影响因素分析

2.2.1 产业结构和能源结构优化调整

2005—2014年，产业结构和能源结构优化调整是改善环境空气质量的关键。浙江省经济发展的显著特征是产业结构进一步优化，高效益和低能耗的第三产业发展迅速，占全省生产总值比例呈逐年上升趋势，2014年已首次超过第二产业，而第一产业和第二产业比例均呈下降趋势，10年来分别下降了2.2、5.6百分点。能源、电力消费量年均分别递增5.8%、9.6%，但能源利用效率逐年提高，2014年浙江省全年万元GDP能耗为0.5 t标准煤，比2005年下降47.6%。同时，能源消费结构进一步优化，清洁能源比例上升，2014年煤炭、石油占全省能源消费结构比例较2013年下降2.8百分点，天然气、水和核电等清洁能源比例上升1.4百分点。这表明，浙江省节能降耗工作取得明显成效，在保障经济发展的同时减少了污染排放。

2.2.2 大气污染物总量减排

污染物排放是空气污染的内因，减少污染物排放是降低污染物浓度的根本。浙江省通过推进清洁生产、整治高污染行业等措施，实行污染物排放总量控制，有效减少了SO2、烟粉尘的排放。2005年以来，浙江省工业烟粉尘排放量总体呈下降趋势(见图6)，2014年较2005年减少19.0%。但随着经济快速发展，烟粉尘排放总量依然较高，且近两年有所回升，同时日益增加的机动车保有量和大规模城市建设导致道路交通和建筑施工过程中产生大量扬尘，使得PM10年均值依然处于较高水平，仍是影响城市环境空气质量的主要因子。

2005年以来，随着SO2污染减排政策的实施，燃煤电厂脱硫工程建设加快，SO2排放量呈逐年下降趋势(见图7)，2014年浙江省SO2排放量较2005年削减了33.3%，空气中SO2年均值随之下降，减排取得明显成效。

图6 2005—2014年烟粉尘排放量与PM10年均值变化Fig.6 Relation between the emissions of industrial smoke and dust and PM10 in urban ambient air during 2005-2014

图7 2005—2014年SO2排放量与年均值变化Fig.7 Relation between SO2 emission and SO2 in urban ambient air during 2005-2014

“十一五”期间，NOx未被纳入污染减排目标，电厂脱氮脱硝工程尚处在初步建设和推行阶段，工业燃煤量的增长使得NOx排放量总体呈上升趋势(见图8)。同时，全省机动车保有量以平均年增长率9%的速度激增(由2005年的728万辆增至2014年的1 539万辆)，而对机动车尾气污染控制相对滞后，导致交通源排放的NOx也逐年升高。“十二五”以来，NOx被纳入污染减排目标，工业排放的NOx逐年下降。因而10年间NO2年均值虽基本保持稳定，但其污染负荷呈上升态势，机动车尾气型污染相比煤烟型污染有所加重。

图8 2005—2014年NOx排放量与NO2年均值变化Fig.8 Relation between NOx emission and NO2 in urban ambient air during 2005-2014

2.2.3 自然影响因素

除人为因素外，大气污染物浓度时空变化还受地形、气象、沙尘等自然因素影响[20-21]。下垫面的地形地貌影响大气流动，从而对大气污染物的扩散有较大影响。杭金衢盆地因其低丘盆地地形影响，其特有的地方性大气环流使污染物难以扩散稀释，是导致杭金衢盆地空气污染相对严重的重要原因。气温、风速、风向、降水和光照等气象因素是大气污染物浓度季节变化的重要外因，同时也会对污染物年际变化产生影响，如2013年为2004年以来年均降水量最少的年份，使得该年总体环境空气质量较2012年有所恶化。沙尘和浮尘天气会造成PM10浓度和组分的显著变化[22-24]。北方沙尘暴多发于春季(3—5月)或冬季(1、11、12月)，沙尘暴源区的沙尘粒子夹卷在北方气团中，随气团南下影响沿途地区空气质量。10年间影响浙江省最大的一次浮尘天气出现在2010年3月，此次浮尘污染持续时间长、影响范围广，共有46个城市出现重度污染，浮尘过程中表现为PM10浓度急剧升高，大气能见度迅速下降。

3 结 论

(1) 2005—2014年，浙江省县级以上城市综合污染指数平均值呈显著下降趋势，表明环境空气质量总体呈好转趋势。

(2) SO2年均值总体呈不显著下降趋势，在2007年后逐年下降；NO2年均值基本保持稳定；PM10年均值呈显著下降趋势。就空间分布而言，与2005年相比，2014年全省SO2、NO2和PM10浓度高值区域明显减少，污染程度明显降低。浙江省大气污染物浓度较高的区域主要分布在浙江省中北部地区。

(3) SO2、NO2和PM10月均值变化趋势基本一致，浓度高值主要出现在冬季的1、11、12月，浓度低值集中出现在初夏至初秋的6—9月。

(4) PM10平均污染负荷稳定在0.5左右，为城市大气首要污染物。NO2/SO2在2007后呈逐年上升趋势，且NO2污染负荷呈显著上升趋势，2012年开始已超过SO2，表明浙江省城市空气污染特征逐渐从煤烟型污染过渡到机动车尾气型污染。

(5) 产业结构升级、能源结构优化、大气污染物总量减排和污染源综合整治等人为控制措施对浙江省城市空气质量改善起到重要作用。地形、气象、沙尘等自然因素是大气污染物浓度时空变化的外因。

[1] KAN Haidong，CHEN Bingheng.Particulate air pollution in urban areas of Shanghai，China：health-based economic assessment[J].Science of the Total Environment，2004，322(1/2/3)：71-79.

[2] WU Dui，TIE Xuexi，LI Chengcai，et al.An exremely low visibility event over the Guangzhou region：a case study[J].Atmospheric Environment，2005，39(35)：6568-6577.

[3] ZHANG Yuanhang，HU Min，ZHONG Liuju，et al.Regional integrated experiments on air quality over Pearl River Delta 2004 (PRIDE-PRD2004)：overview[J].Atmospheric Environment，2008，42(25)：6157-6173.

[4] XU Bingye，SHANG Jing，ZHU Tong，et al.Heterogeneous reaction of formaldehyde on the surface of γ-Al2O3particles[J].Atmospheric Environment，2011，45(21)：3569-3575.

[5] XU Bingye，ZHU Tong，TANG Xiaoyan，et al.Heterogeneous reaction of formaldehyde on the surface of TiO2particles[J].Science China - Chemistry，2010，53(12)：2644-2651.

[6] ZHAO Defeng，ZHU Tong，CHEN Qi，et al.Raman micro-spectrometry as a technique for investigating heterogeneous reactions on individual atmospheric particles[J].Science China - Chemistry，2011，54(1)：154-160.

[7] WANG Meng，ZHU Tong，ZHANG Jiping，et al.Using a mobile laboratory to characterize the distribution and transport of sulfur dioxide in and around Beijing[J].Atmospheric Chemistry and Physics，2011，11(22)：11631-11645.

[8] CHENG Zhen，WANG Shuxiao，JIANG Jingkun，et al.Long-term trend of haze pollution and impact of particulate matter in the Yangtze River Delta[J].Environmental Pollution，2013，182(6)：101-110.

[9] 韩昀峰，马民涛，宋凌艳.北京市近年来大气环境质量变化趋势分析[J].环境与可持续发展，2009，34(6).

[10] 杨佩娣.上海环境空气质量变化研究[J].上海农业学报，2015，31(4).

[11] 朱佳文，余光辉，李振国，等.中国典型城市环境空气质量变化趋势分析研究[J].环境科学与管理，2014，39(12)：45-49.

[12] 陆雅静，王辉，鲍晓磊，等.石家庄市2005—2012年环境空气质量变化及影响因素分析[J].河北工业科技，2014，31(5)：401-406.

[13] 周荣美，应方，焦荔，等.萧山区环境空气质量变化及其影响因素分析[J].环境污染与防治，2012，34(8)：44-48.

[14] XIAO Zhimei，ZHANG Yufen，HONG Shengmao，et al.Estimation of the main factors influencing haze，based on a long-term monitoring campaign in Hangzhou，China[J].Aerosol and Air Quality Research，2011，11(7)：873-882.

[15] 吴琳，沈建东，冯银厂，等.杭州市灰霾与非灰霾日不同粒径大气颗粒物来源解析[J].环境科学研究，2014，27(4)：373-381.

[16] 张雪梅，刘庆军，李凤娣，等.大气中细颗粒物PM2.5和PM10对人体健康的影响[J].中国医学理论与实践， 2002，19(7)：935-937.

[17] HUANG Wei，ZHU Tong，PAN Xiaochuang，et al.Air pollution and autonomic and vascular dysfunction in patients with cardiovascular disease：interactions of system inflammation，overweight，and gender[J].American Journal of Epidemiology，2012，176(2)：117-126.

[18] RICH D Q，KIPEN H M，HUANG Wei，et al.Association between changes in air pollution levels during the Beijing Olympics and biomarkers of inflammation and thrombosis in healthy young adults[J].Journal of American Medical Association，2012，307(19)：2068-2078.

[19] REN Aiguo，QIU Xinghua，JIN Lei，et al.Association of selected persistent organic pollutants in the placenta with the risk of neural tube defects[J].Proceedings of the National Academy of Sciences，2011，108(31)：12770-12775.

[20] 徐鹏炜，徐乔根，蔡菊珍.杭州城市可吸入颗粒物污染与气象条件关系的分级评价和BP神经网络评估[J].环境污染与防治，2009，31(6)：92-95.

[21] FOWLER D，PLEGAARD K，SUTTON M A，et al.Atmospheric composition change：ecosystems-atmosphere interaction[J].Atmospheric Environment，2009，43(33)：5193-5267.

[22] 朱彤，丁杰，徐冰烨，等.沙尘暴细颗粒物无机组分的漫反射红外傅立叶转换光谱(DRIFTS)研究[J].复旦学报(自然科学版)，2003，42(3)：257-261.

[23] 刘庆阳，刘艳菊，赵强，等.2012年春季京津冀地区一次沙尘暴天气过程中颗粒物的污染特征分析[J].环境科学，2014，35(8)：2843-2850.

[24] 邓梅，张佳华，蒋跃林.沙尘暴影响下北京沙尘气溶胶的垂直分布及溯源分析[J].气象科学，2015，35(5)：550-557.

AnalysisonthevariationtrendandinfluencefactorsofambientairqualityinZhejiangProvinceduringrecenttenyears

XUBingye，YUJie，SHENYemin.

(EnvironmentalMonitoringStationofZhejiangProvince，HangzhouZhejiang310015)

According to the urban ambient air quality monitoring data from 2005 to 2014 in Zhejiang Province，the air quality was statistically analyzed in terms of SO2，NO2and PM10. The variation tread and influence factor of air quality of Zhejiang Province were studied by Daniel trend test method. The results showed that：(1) the average value of comprehensive pollution index in county level cities of Zhejiang Province decreased significantly which suggested the urban ambient air quality presented a trend of improvement during 2005-2014. (2) The annual average of SO2concentration decreased gradually since 2007. The NO2concentration basically remained stable. The PM10concentration showed a significant decline. Spatially，the concentration of air pollutants in the middle and northern Zhejiang was high. The regional area of the high concentration of SO2，NO2and PM10decreased and the pollution degree obviously declined in 2014 compared to 2005. (3) The monthly variation of SO2，NO2and PM10basically had the same trend. The highest concentration appeared in January，November and December and the lowest concentration occurred from June to September. (4) PM10was the primary pollutant of urban ambient air pollution. The NO2pollution load presented a significant upward trend，which showed that the air pollution pattern in Zhejiang Province was transferring from coal burning caused problem to automobile exhaust related pollution. (5) Environmental protection policies such as the upgrading of industrial structure，the improvement of energy efficiency，the total amount control of pollution discharged and the control of pollution source played an important role in improving the air quality. Natural factors such as topography，meteorology and dust storm were external causes of temporal and spatial variations of air pollutants.

ambient air quality； SO2； NO2； PM10； Zhejiang Province

徐冰烨，女，1978年生，博士，高级工程师，主要从事环境监测工作。

*浙江省环境保护科研计划项目(No.2011A18)。

10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.06.006

2016-07-20)