高砷煤矿污染土壤的小麦砷累积研究

段明宇，吴 攀,2，张翅鹏,2,李学先，覃应机

(1.贵州大学资源与环境工程学院，贵州贵阳 550025；2.贵州省普通高等学校矿山环境污染过程与控制特色重点实验室，贵州贵阳 550025)



高砷煤矿污染土壤的小麦砷累积研究

段明宇1，吴 攀1,2，张翅鹏1,2,李学先1，覃应机1

(1.贵州大学资源与环境工程学院，贵州贵阳 550025；2.贵州省普通高等学校矿山环境污染过程与控制特色重点实验室，贵州贵阳 550025)

为了解砷污染土壤对小麦品质的影响及食用砷污染土壤种植的小麦对人群健康的影响，以贵州省兴仁县交乐高砷煤矿区砷污染农田的土壤-小麦系统为研究对象，采用氢化物发生-原子荧光光度法测定土壤和小麦砷含量，并对砷污染土壤及小麦中砷分布特征进行研究。结果表明，受污染农田土壤(区域Ⅰ、区域Ⅱ)的砷含量显著高于周边未受污染农田(区域Ⅲ)，区域Ⅰ土壤pH值最低(4.57)，土壤砷含量分别是区域Ⅱ、区域Ⅲ的1.94和2.13倍，土壤砷含量与土壤pH值呈显著负相关关系；区域Ⅰ小麦样品不同器官的砷含量为1.37 mg·kg-1(根)、0.74 mg·kg-1(茎叶)、0.85 mg·kg-1(籽粒)；受试样品中，67%的小麦籽粒砷含量高于GB2762-2012中规定的小麦砷含量限值(0.5 mg·kg-1)。采用USEPA推荐健康风险评价模型对当地居民以小麦为砷摄入途径的健康风险评价结果显示，区域Ⅰ、区域Ⅱ小麦的HQ值分别为2.82和1.19，区域Ⅲ为0.97。受试土壤砷污染已对小麦品质产生影响，食用矿区附近砷污染农田种植的小麦可能对居民健康有影响。

高砷煤；土壤；小麦；砷累积

煤矿开采对周围环境的影响是典型的矿山环境问题之一，尾矿和废渣(简称尾渣)的堆弃不仅直接占据土地，而且尾渣中砷(As)等重金属离子在风化、矿山排水和雨水冲刷等多种因素共同影响下，间接或直接造成土壤砷污染[1-2]。土壤中砷等有毒有害物质通过植物进入食物链，对人体健康造成不良影响[3-4]。研究表明，食物砷摄入量约占人体总砷摄入量的20%[5]，因此，砷污染土壤对粮食作物及人体健康的影响已引起国内外学者的关注[6-8]。

小麦是全球50%以上人口的主要粮食，也是中国北方地区的主要粮食作物。研究表明，在砷污染土壤或污水灌溉区，小麦植株在整个生育期的生长明显受到抑制[9-10]，污染土壤对小麦的品质和产量均产生明显影响[11-12]。小麦对砷的累积作用强于其他作物，据报道，湖南某砷污染地区水稻砷含量超标4.6倍，蔬菜超标21倍，而小麦超标28倍[13]。砷在人体的富集程度远高于小麦对土壤砷的富集[14]。佟俊婷等[15]对内蒙古河套平原砷中毒高发区作物砷污染水平进行了研究，发现谷物中砷含量对人体健康存在潜在威胁。砷在人体积累到一定程度时，会引发砷斑、肺癌、皮肤癌等疾病[16-17]。

贵州兴仁县是典型的高砷煤矿区,20世纪开发高砷煤遗留的环境问题影响至今，尽管煤矿早已被当地政府关闭，但是当地居民砷中毒现象仍旧持续。小麦作为此地区主要农田作物之一，是当地居民砷摄入的主要来源，研究本地区土壤砷含量与小麦籽粒中的砷分布状况，可为深入认识矿区砷污染土壤-小麦系统中砷的迁移和累积及科学评价矿区土壤砷污染提供科学依据。

1 研究地区与方法

1.1 研究区概况

研究区位于贵州省黔西南州兴仁县交乐村(东经104°54′～105°34′，北纬25°16′～25°48′),平均海拔2 014 m，全年降水量为1 320.5 mm，平均气温15.2 ℃。冬无严寒，夏无酷暑，雨热同季，耕地土壤属于弱酸性黄壤土，主要粮食作物为水稻和小麦。研究区内以猫石头水库、石头寨水库以及两个水库的混合水为主要农田灌溉水源，分别对水库下游及周边的农田进行灌溉。

1.2 样品采集与分析

于2015年5月8日采集样品，在研究区内按照灌溉水源及水流流向选择灌溉河流周边长势相同的麦田(株高一致、麦穗长度接近、籽粒饱满程度相近)作为采样田块。拔出小麦并用木铲分离出根部土壤后分别装入自封袋保存，共采集小麦及其根部土壤成套样品15件，其中，M1～M5采自未受到含砷水污染的区域Ⅲ，M6～M8采集于区域Ⅱ、 M9～M15采集于区域Ⅰ。同时，在研究区内采集表层土壤做X射线衍射(XRD)分析。分别采集石头寨水库出水口(W1)、猫石头水库出水口(W3)、两水库下游河流交汇后的水样(W2)。样点分布如图1所示。

小麦样品带回实验室用自来水和去离子水清洗干净后，105 ℃杀青30 min，将其分为根、茎叶、麦穗，冷冻干燥(GL-G20-Ⅱ)处理后，将麦穗脱壳得到籽粒。各部分样品用微型植物粉碎机(天津泰斯特/FZ102)粉碎后装袋于干燥器中保存；土壤样品自然风干，研磨过10目和100目尼龙筛后分别装袋保存。

采样现场使用水质参数仪(WTW multi 3430)测定水质pH、电导率(EC)等易变参数。水样经过0.45 μm滤膜过滤后加盐酸保存，用氢化物发生-原子荧光光度法(北京海光AFS-9780)测定水中砷浓度，加硝酸保存后用原子吸收分光光度法测定水样中铁、锰浓度。土壤pH值参照NY/T1377-2007测定；有机质参照NY/T1121.6-2006测定；土壤经酸溶后，采用原子吸收分光光度法测定铁、锰含量；土壤和小麦分别选用王水和硝酸-高氯酸-氢氟酸消解，运用氢化物发生-原子荧光光度法测定其总砷含量；土壤矿物组成于中国科学院地球化学研究所X射线衍射分析室完成。通过测试空白样品、平行样品、土壤标准物质(GSS-4)以及小麦标准物质(GBW08669)，保证分析质量。

1.3 数据处理

数据采用Excel 2010和SPSS 20.0进行分析、处理。

1.4 评价参数计算方法

1.4.1 单项污染指数评价

Pi=Ci/Sip

(1)

式中：Pi:单项污染指数；Ci:实测土壤污染物浓度(mg·kg-1；Sip:HJ/T332-2006中的限值。

1.4.2 健康风险评价

HQ=ADD/RfD

(2)

HQ:污染物等效死亡的终身危险度；ADD:日平均暴露剂量；RfD:砷的日参考剂量(3×10-4mg·kg-1·d-1)；HQ<1表明污染物对人体健康没有明显风险，HQ≥1则表明暴露人群存在健康风险。

ADD=(Ci×IR×ED×EF)/(BW×AT)

(3)

Ci:污染物实测浓度；IR:摄取速率(0.08 kg·d-1)[18-19]；ED:暴露持续时间(30 a)；EF:暴露频率(350 d·a-1)；BW:评价对象体重，以60 kg计[20]；AT:平均暴露时间，以25 550 d计。

2 结果与分析

2.1 研究区土壤状况

20世纪80-90年代，研究区居民频繁的矿业活动使猫石头水库(W3)受到污染(pH 3.1、EC 1 600 μS·cm-1、Fe 27.3 mg·L-1、As 10.3 μg·L-1)，而石头寨水库(W1)未受直接影响(pH 8.0、EC 400 μS·cm-1、Fe 0.01 mg·L-1、As 6.4 μg·L-1)。受石头寨清洁水源的稀释，混合水(W2)受到影响相对小(pH 3.81、EC 740 μS·cm-1、Fe 6.97 mg·L-1、As 8.4 μg·L-1)。由表1可知，猫石头水库水直接灌溉的农田(区域Ⅰ)土壤pH值为4.57，砷含量为73.21 mg·kg-1，铁和锰含量分别为78.18和0.19 g·kg-1；区域Ⅱ土壤pH值为4.76，砷含量为37.78 mg·kg-1，铁和锰含量分别为89.93和0.45 g·kg-1；区域Ⅲ农田主要受石头寨水库灌溉，土壤pH值为5.30，土壤砷含量为34.30 mg·kg-1，铁、锰含量分别为85.43和0.44 g·kg-1。区域Ⅰ、区域Ⅱ、区域Ⅲ土壤有机质含量分别为4.26%、2.95%、3.74%。采用X射线衍射对土壤矿物分析，结果表明，区域I土壤中铁氧化物含量约为3.62%，区域Ⅱ约为4.57%，区域Ⅲ约为3.52%。造成区域Ⅰ、区域Ⅲ土壤铁氧化物含量低于区域Ⅱ的主要原因是灌溉水水质不同。区域Ⅱ土壤受混合水灌溉，pH值升高使铁在区域Ⅱ土壤中沉淀，导致铁氧化物含量高于其他两个区域。

图1 研究区采样点分布图Fig.1 Map of sampling area tested

表1 研究地区土壤质量Table 1 Soil quality of tested area

根据HJ/T332-2006，基于土壤pH和土壤砷含量，运用单项污染指数(Pi)对土壤质量进行评价。结果(图2)显示，区域Ⅲ土壤Pi介于0.66～2.17，个别样点评价结果出现超标(Pi>1)。区域Ⅱ受混合水灌溉影响，所有样点土壤Pi值均大于1；区域I农田距离猫石头水库较近，土壤污染程度相对较高，其中，M11、M13点Pi值分别为3.08和3.06，污染较为严重，可能会对小麦品质产生影响。

2.2 研究区小麦的砷累积状况

区域Ⅰ小麦根、茎叶、籽粒的砷含量分别为1.37、0.74和0.85 mg·kg-1；区域Ⅱ小麦根、茎叶和籽粒砷含量分别为1.47、0.83和0.58 mg·kg-1；区域Ⅲ小麦根、茎叶和籽粒的砷含量依次为1.13、0.66和0.47 mg·kg-1(表2) ，三个区域籽粒中砷含量比值为1.8∶1.2∶1。区域Ⅰ小麦籽粒中的砷浓度均超过《食品安全国家标准食品中污染物限量》限值(0.5 mg·kg-1)，显著高于区域Ⅱ、Ⅲ，分别为后二者的1.47和1.81倍。区域Ⅱ小麦根、茎叶、籽粒砷含量分别比区域Ⅲ高出30%、26%、23%，表明在土壤受砷污染情况下，砷很容易在小麦体内累积，且根部砷含量明显高于茎叶和籽粒。

图2 被测土壤单项污染指数Fig.2 Individual pollution index of soil tested

对小麦各器官砷含量和土壤砷含量进行相关性分析，结果(表3)表明，小麦籽粒中砷含量与其根、茎叶砷含量分别呈极显著和显著正相关关系。土壤砷含量与籽粒砷含量没有显著相关性，这与前人研究结果(表4)相似。土壤砷含量与籽粒砷含量相关性不显著，可能是土壤酸化程度[21-22]、土壤矿物组成(铁氧化物含量及结晶矿物含量)影响了土壤中砷的迁移性和生物有效性[23-24]，其中，酸化增强了土壤颗粒对砷的吸附[24]，铁氧化物、结晶矿物含量的增加可降低土壤中砷的迁移性，从而减弱了土壤中砷对小麦的污染。前人对土壤和小麦籽粒中砷含量关系的研究结果表明，小麦砷的累积系数(籽粒砷含量比土壤砷含量)在0.005～0.043之间，本研究所得小麦的累积因子介于其间。

2.3 小麦砷污染健康风险评价

土壤砷可以通过饮用水和粮食向人体转移。为评价污染土壤上种植小麦对居民身体健康的影响，运用健康风险评价模型对当地居民通过小麦摄入As的人群日均暴露剂量(ADD)和危险度(HQ)进行评价。结果显示，当摄取速率(IR)为0.08 kg·d-1时，区域Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ的ADD值分别为8.44×10-4、3.57×10-4、2.90×10-4

mg·kg-1·d-1， HQ值分别为2.82、1.19和0.97，受到砷污染的区域Ⅰ、Ⅱ的HQ值均大于1，说明对人体存在健康风险。此外，小麦茎叶中所含的砷被动物摄入后，经食物链进入人体，同样也会对人群健康造成危害。

表2 不同区域土壤与小麦各部分的砷含量Table 2 Arsenic concentration in soil and different wheat organs from different areas mg·kg-1

同列数字后不同字母表示区域间差异显著(P<0.05)。
Different letters following data within same column mean significant difference among different areas(P<0.05).

表3 土壤砷与小麦各器官砷含量的相关关系Table 3 Correlation of arsenic content between different wheat organs and soil of wheat arsenic

*:P<0.05; **:P<0.01.

表4 本研究与前人研究结果中土壤砷与小麦籽粒砷含量的比较Table 4 Compare of arsenic content in soil and wheat grain in this study and reported

3 讨 论

受高砷煤矿区酸性矿山排水灌溉的影响，研究地区农田土壤被酸化，砷含量增加，部分土壤pH值可降至4.5以下，砷含量可增至90 mg·kg-1以上，运用单项污染指数对土壤砷污染进行评价，受试土壤Pi值最高至3.0以上，表明土壤受到严重的砷污染。有研究表明，区域Ⅰ土壤铁氧化结合态的砷(Fe-As)含量约为70.11%，区域Ⅱ约为62.16%，区域Ⅲ为67.23%[21]；酸性土壤中Fe-As在还原条件下可向交换态砷(Exch-As)转化[28-29]，交换态砷更容易被植物吸收利用。

小麦对土壤中的砷具有吸收、累积作用，小麦根中砷浓度高于其他部分，可能是因为根对砷在小麦体内的转运具有一定的阻留作用，与小麦根对其他重金属的屏蔽作用相似[30-31]。小麦不同器官中砷含量存在明显差异，籽粒砷含量与根、茎叶砷含量呈显著的正相关关系。未受砷污染或轻度砷污染土壤上(区域Ⅱ、区域Ⅲ)小麦籽粒砷含量与土壤砷含量呈正相关关系，但区域Ⅰ中出现土壤砷浓度高、籽粒砷浓度低的情况，具体原因有待更深入研究。中度以上砷污染土壤上种植小麦，籽粒中砷含量相对较高，普遍超过《食品安全国家标准食品中污染物限量》小麦砷含量限值(0.5 mg·kg-1)。在砷污染土壤上种植小麦等粮食将会加大人群砷暴露风险甚至危害人体健康，对矿区周边有毒重金属污染土壤进行利用时需要谨慎。

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Arsenic Accumulation in Wheat Grown in the Field Polluted by Arsenic Coal Mine

DUAN Mingyu1,WU Pan1,2,ZHANG Chipeng1,2,LI Xuexian1,QING Yingji1

(1.College of Resources and Environmental Engineering,Guizhou University,Guiyang,Guizhou 550025,China；2.Key Laboratory of Process and Control of Mining Environmental Pollution,Colleges and Universities in Guizhou Province,Guiyang,Guizhou 550025,China)

In order to study the influence of arsenic-contaminated soil to wheat quality and the human health,the content and distribution characteristics of arsenic in soil-wheat system were studied in the field polluted by the drainage of high arsenic coal mine located in Xingren county,Guizhou province of China. The arsenic contents in soil and wheat samples were determined by hydride generation-atomic fluorescence and distribution characteristics of arsenic in soil-wheat system were analyzed. It was found that soil arsenic content in polluted field(area Ⅰ and area Ⅱ) was significantly higher than the control area(area Ⅲ). In area I,the pH value of soil Ⅰ was 4.57,and the soil arsenic content was 1.94 and 2.13 times higher than those in area II and area Ⅲ. Soil arsenic content had a significantly negative correlation with soil pH. Arsenic contents of 67% wheat grain samples exceeded wheat arsenic limit value(0.5 mg·kg-1) in GB2762-2012.Arsenic contents in different organs of wheat were 1.37 mg·kg-1in root,0.74 mg·kg-1in leaf,and 0.85 mg·kg-1in grain. The potential health risk for local residents through consuming the wheat was evaluated by using the USEPA recommended health risk assessment model. The Hazard Quotient(HQ) values for the wheat were 2.82 in area I and 1.19 in area Ⅱ,while it was lower than 1.0 in area Ⅲ. It was indicated that high arsenic background value in soil had influenced the wheat quality slightly,and consumption of the wheat planted in the polluted area had more serious threat on human health.

High-arsenic coal; Soil; Wheat; Arsenic accumulation

时间：2017-07-07

网络出版地址：http://kns.cnki.net/kcms/detail/61.1359.S.20170707.1816.034.html

2016-11-02

2017-03-15

国家自然科学基金项目(41403088)；贵州大学联合基金项目(黔科合LH[2014]7651)；贵州大学引进人才科研资助项目(贵大人基合字[2014]53 号)； 贵州省重点学科建设项目(黔学位合字ZDXK[2016]11号)

E-mail：myu_duan@126.com

张翅鹏(E-mail:re.cpzhang@gzu.edu.cn)

S512.1；X503

A

1009-1041(2017)07-0985-07