川西拗陷天然气丁烷地球化学特征

谢 丹, 沈忠民, 王 鹏, 吴鹏龙, 夏 斌, 张文馨

(1.中国石化西南石油工程有限公司 临盘钻井分公司，山东 德州 253000；2.油气藏地质及开发工程国家重点实验室(成都理工大学)，成都 610059； 3.宜宾学院 资源与环境工程学院，四川 宜宾 644000；4.中国石化西南石油工程有限公司 湖南钻井分公司，长沙 410000)

川西拗陷天然气丁烷地球化学特征

谢 丹1, 沈忠民2, 王 鹏3, 吴鹏龙1, 夏 斌1, 张文馨4

(1.中国石化西南石油工程有限公司 临盘钻井分公司，山东 德州 253000；2.油气藏地质及开发工程国家重点实验室(成都理工大学)，成都 610059； 3.宜宾学院 资源与环境工程学院，四川 宜宾 644000；4.中国石化西南石油工程有限公司 湖南钻井分公司，长沙 410000)

丁烷与甲烷、乙烷、丙烷同为天然气的烷烃气组分，但是对其研究及应用明显不如甲烷、乙烷及丙烷。本文在川西拗陷天然气地球化学分析测试的基础上，重点对天然气中丁烷的地球化学特征进行分析，探讨丁烷与天然气成因、天然气运移的关系。测试结果显示，研究区天然气以烷烃气为主，其中甲烷含量最高，其体积分数>85%，平均值>93%；重烃含量相对较低。研究区天然气中丁烷含量较低，其体积分数<1%;其中异丁烷与正丁烷含量相当，体积分数均不超过0.5%。iC4/nC4值能示踪未受到明显次生变化天然气的成因类型，煤型气iC4/nC4>0.8，油型气iC4/nC4<0.8；受到次生作用影响的天然气，iC4/nC4值可能失去判别天然气成因类型的功能。目前，对iC4/nC4值能否示踪天然气运移及其示踪机理存在较多争议，在研究区iC4/nC4值就未能有效示踪天然气的垂向运移过程，因此在选择该指标示踪天然气运移时应慎重。

丁烷；天然气成因；天然气运移；iC4/nC4；川西拗陷

天然气中含量最多、用途最广、经济价值最高、蕴含科学信息最多的是烷烃气，烷烃气包括甲烷(CH4)、乙烷(C2H6)、丙烷(C3H8)、丁烷(C4H10)[1]。而目前油气研究中应用最多的烷烃气主要是甲烷与乙烷，它们被广泛应用于天然气成因类型分析、成熟度估算、气源追踪、运移示踪、次生改造识别等[1-4]。而丙烷与丁烷在油气研究中的应用则相对较少。但是相对于其他烷烃，丁烷具有异丁烷(iC4H10，简写iC4)与正丁烷(nC4H10，简写nC4)2个同分异构体，这使得丁烷在油气研究中也具有一定的价值。例如，利用iC4/nC4值确定天然气成因类型[4-7]、判断天然气运移[8-10]、分析生物降解[11]；利用iC4、nC4碳同位素特征判别天然气成因类型、分析天然气成熟度等[6,12]。但是，由于丁烷同分异构体自身分子直径、分子极性、溶解性、扩散能力、热力学性质、抗氧化能力等差异，使得有机质成熟度、天然气运移、细菌氧化作用等容易对iC4、nC4含量及同位素产生影响。因此，与甲烷、乙烷相比，利用丁烷进行油气研究更加复杂、困难，这也是丁烷相对于甲烷、乙烷研究及应用较少的一个重要原因。同时，这也使得丁烷应用于油气研究存在一些不同的认识。例如iC4/nC4值确定天然气成因类型的界限问题、iC4/nC4值在天然气运移过程中增大还是降低的问题，这些问题的解决都有待于丁烷地球化学特征研究的深入。

川西拗陷天然气地球化学特征研究较为丰富，研究内容涉及到烷烃气、轻烃、非烃等多个方面[13-15]。但从烷烃气研究上来看，主要是针对CH4、C2H6[14-16]，而较少涉及丁烷，对研究区丁烷地球化学特征的认识更少。因此，本文进一步探讨丁烷地球化学特征在天然气研究中的应用，明确天然气中丁烷地球化学特征及其应用。

1 地质背景

川西拗陷位于四川盆地西部，是四川盆地西部晚三叠世以来陆相盆地的深拗部分。在川西拗陷依次沉积了上三叠统须家河组(T3x)、侏罗系及白垩系等多套地层。其中，上三叠统发育了多套优质的烃源岩，而侏罗系沉积水体多为氧化环境，为一套巨厚红层，不具备烃源岩发育条件，因此上三叠统烃源岩成为川西油气的主要物质来源[17]。研究区须家河组与侏罗系、白垩系发育了多套储集性能较好的碎屑岩储集体，为油气富集提供了充足的空间。研究区良好的物质基础、有利的油气储集空间等造就了丰富的油气资源。在川西拗陷发育了九龙山、中坝、孝泉、新场、平落坝、白马庙等多个重要的气田[16]，也充分显示了该区良好的油气勘探前景。

2 天然气地球化学特征

研究区天然气主要分布在上三叠统、中侏罗统与上侏罗统碎屑岩地层中。各产层中天然气以烷烃气为主，烷烃气又以甲烷含量最高，其体积分数(φ)>85%，平均值>93%；其次为乙烷，其体积分数为0.51%～7%，平均值为1.30%～3.85%；丙烷含量较低，其体积分数平均值<0.8%；丁烷含量相对最低，其体积分数<1%，平均值<0.4%。丁烷中异丁烷与正丁烷含量相当，体积分数均不超过0.5%，平均值<0.2%(表1)。烷烃气含量构成特征表明，研究区天然气重烃及非烃气含量普遍较低，CO2体积分数<2%，平均值以<0.6%为主；N2体积分数<10%，平均值<1.5%。

表1 川西拗陷天然气中烷烃气的体积分数统计Table 1 Statistics of alkane in natural gas in West Sichuan depression

对于研究区天然气烷烃碳同位素、轻烃指纹及非烃气等地球化学特征的研究都较为丰富，这些研究成果是本文开展丁烷地球化学特征研究的基础。通过前人对研究区天然气烷烃碳同位素、轻烃指纹及非烃气等地球化学特征的研究[13-18]可知，研究区上三叠统天然气主要来自上三叠统烃源岩，须二段天然气主要来自须二段烃源岩，须四段天然气主要来自须四段烃源岩，须三段与须五段烃源岩也有一定贡献；而侏罗系天然气也主要来自须五段烃源岩，须四段有一定贡献[13-18]。甲烷碳同位素与轻烃指纹均表明研究区天然气成熟度主要处于成熟与高成熟阶段[15]，且以煤型气为主，仅存在少量油型气[15-16]。

3 丁烷与天然气成因类型

生烃热模拟实验证实，iC4/nC4(体积分数之比)与烃源岩母质类型密切相关[19]：有机质类型好(偏腐泥型)，其生成的天然气为油型气，iC4/nC4值越低；有机质类型越差(越偏腐殖型)，其生成的天然气为煤型气，天然气iC4/nC4值越高。即油型气iC4/nC4值通常低于煤型气。所以，有学者提出利用iC4/nC4值来判别油型气与煤型气，主要有以下3种观点：张厚福等[4]认为煤型气iC4/nC4>0.8，油型气iC4/nC4<0.85；王世谦[5]认为煤型气iC4/nC4>1.0，油型气iC4/nC4<1.0；苗忠英等[6]、苏奥等[7]认为煤型气iC4/nC4>0.8，油型气iC4/nC4<0.8。

从川西拗陷主要产层中天然气iC4/nC4值分布特征来看(图1)，须二段、须四段天然气iC4/nC4>0.8，这与张厚福、苗忠英等人提出煤型气iC4/nC4>0.8的观点相吻合。组分、碳同位素、轻烃等地球化学特征也都证实了须二段与须四段天然气成因类型为煤型气[15-16]，因此，研究区上三叠统天然气iC4/nC4值进一步证实了煤型气具有iC4/nC4>0.8的特征。

图1 川西地区天然气iC4/nC4值特征图Fig.1 Characteristics of iC4/nC4 value of natural gas in West Sichuan

但是，在侏罗系天然气中，不论是中侏罗统还是上侏罗统都有部分天然气中iC4/nC4<0.8，不论按照哪种iC4/nC4值划分天然气成因类型标准，这部分天然气都应该属于油型气。然而，侏罗系天然气成因类型为煤型气是没有争议的[15-16]，这与张厚福、苗忠英等人提出煤型气iC4/nC4>0.8的观点不吻合。对于这部分iC4/nC4值较小的煤型气，一种可能是现有的iC4/nC4值判别指标过大，不能有效判别这部分天然气；另一种可能是后期次生作用改变了这部分天然气的iC4/nC4值，使其iC4/nC4值偏小。

生烃热模拟实验表明，有机质热解生烃过程中，随着有机质成熟度的增加，iC4/nC4值逐渐降低[12]。侏罗系与上三叠统天然气均来自上三叠统煤系烃源岩，但是侏罗系天然气主要来自上三叠统顶部烃源岩，因而，侏罗系天然气的气源成熟度较上三叠统天然气低[20]。根据有机质成熟度与iC4/nC4值的关系，侏罗系天然气iC4/nC4值应高于上三叠统天然气，上三叠统天然气iC4/nC4>0.8，侏罗系天然气iC4/nC4值也应>0.8；但是，实际情况则是侏罗系部分天然气样品iC4/nC4值低于上三叠统，显示出与生烃过程不符的、异常的iC4/nC4值。

上三叠统天然气自生自储，并且未受到细菌降解作用[16]，所以次生作用对其影响较小，其iC4/nC4值更能代表有机质原始生烃特征。上三叠统天然气iC4/nC4>0.8，说明利用iC4/nC4>0.8作为划分煤型气的标准在上三叠统是较为合适的。然而，侏罗系部分样品的iC4/nC4<0.8，说明利用iC4/nC4>0.8作为划分煤型气的标准在侏罗系是不合适的。

影响天然气中iC4/nC4值的次生作用主要有细菌降解、运移分馏、不同成因气混合。丁烷中的正丁烷更容易发生降解，因此，天然气中iC4/nC4值会随细菌降解程度的增加而增加。显然，侏罗系这部分低iC4/nC4值的天然气不是受细菌氧化作用的结果；同时，也未见有关侏罗系天然气受细菌氧化的报道；侏罗系天然气均为煤型气，因此不同成因气的混合也不是造成iC4/nC4值偏低的原因：所以，造成研究区侏罗系部分天然气iC4/nC4值偏低的主要原因就是天然气运移过程中的分馏作用。研究区侏罗系天然气来自上三叠统煤系烃源岩，运移距离在0.29～3.1 km[20]。虽然目前对于天然气中iC4/nC4值随运移距离是增加还是降低有较多争议，部分学者赞同运移过程中iC4/nC4值降低的观点[8-10]；但是可以确定的是研究区这部分iC4/nC4<0.8的天然气，最有可能是受运移过程中的分馏作用的影响。这也说明利用iC4/nC4>0.8的标准判别煤型气时，对自生自储气藏天然气或运移距离较短的天然气较为有效，对经历了一定运移距离的天然气可能就不再适用。

为了分析iC4/nC4值能否作为油型气的判别指标，本次研究对毗邻研究区的川中地区侏罗系与上三叠统天然气丁烷含量特征进行了研究。选取川中地区上三叠统与侏罗系天然气作为研究对象，有3方面原因：①它们具有不同的气源与天然气成因类型，上三叠统天然气来自上三叠统煤系烃源岩，主要为煤型气；侏罗系天然气主要来自侏罗系腐泥型烃源岩，主要为油型气。不同的天然气成因类型对探讨iC4/nC4值能否判别天然气成因类型有利。②它们都以自生自储为主，运移分馏对iC4/nC4值的影响可以忽略。③该区天然气未发生生物降解作用，iC4/nC4值不受生物降解作用的影响。因此，该区天然气iC4/nC4值受次生作用影响小，iC4/nC4值更能反映天然气成因类型。

综合川西与川中地区天然气iC4/nC4值与天然气成因类型判别分析表明(图1、图2)，对于未受到明显次生作用的天然气，iC4/nC4=0.8能有效判别其成因类型，iC4/nC4>0.8为煤型气，iC4/nC4<0.8为油型气。对于受到运移分馏、生物降解等次生作用影响的天然气，iC4/nC4=0.8可能失去其判别天然气成因的作用。

图2 川中地区天然气δ13C2与iC4/nC4关系图Fig.2 The relationship between δ13C2 and iC4/nC4 of natural gas in central Sichuan

4 丁烷与天然气运移

因正丁烷、异丁烷在分子直径、分子体积、分子形态、分子溶解度、分子极性等方面均存在一定的差异[9-10,21]；所以，在天然气运移过程中，受运移分异作用影响，天然气可能出现富集异丁烷或富集正丁烷的趋势。即随运移距离增加，天然气中iC4/nC4值可能逐渐增加或逐渐降低；所以，iC4/nC4值也能够被用来示踪天然气的运移[8-11]。

4.1 天然气运移示踪多解性

对国内外利用iC4/nC4值示踪天然气运移的相关研究进行分析，发现有关iC4/nC4值示踪天然气运移的机理在目前仍存在较大争议：不论是游离相运移为主还是水溶相运移为主的天然气，对其运移过程中iC4/nC4值变化规律都存在逐渐增加[10,22]与逐渐降低[8]两种截然不同的观点。在实际天然气运移示踪过程中，研究者也选择了不同的示踪机理示踪天然气运移过程[8,22]，而这些研究中iC4/nC4值示踪结果与其他地球化学指标示踪结果吻合。所以，不难发现有研究与应用中iC4/nC4值作为天然气运移指标时表现出多解性。

通过对iC4/nC4值示踪天然气运移相关实例与实验研究的分析，笔者认为造成对天然气运移示踪多解的主要原因是对其示踪机理认识的不足，主要存在以下方面：有关地层对异丁烷、正丁烷吸附强弱的认识不统一，地层对丁烷同分异构体的主要吸附方式(物理吸附还是化学吸附发挥的作用更大)的认识不足[8-10,21-22]；对水溶相运移过程中iC4/nC4值变化机制的认识不统一[8,23]；在致密地层中的运移，控制iC4/nC4值变化的主要因素不明确(是丁烷同分异构体分子体积差异、分子结构差异，还是分子形态差异)[23-24]；在疏松地层中的运移，iC4/nC4值是否会发生变化，是逐渐增加或是逐渐降低，有不同的认识[9,21,23-24]。所以，对iC4/nC4值示踪天然气运移机理认识的不足及认识的较大差异，造成了iC4/nC4值示踪天然气运移的多解性。

4.2 天然气运移示踪的有效性

为了进一步论证iC4/nC4值示踪天然气运移的机理及有效性，笔者选取川西拗陷孝泉-新场气田侏罗系天然气iC4/nC4值进行分析。其主要是基于以下几方面考虑：首先，该区侏罗系天然气主要来自上三叠统煤系烃源岩，经垂向运移进入中侏罗统与上侏罗统储集层，天然气运移距离长，运移分异显著，便于探讨天然气运移过程中组分的变化；其次，该区侏罗系天然气有相同的气源，内因不会导致侏罗系天然气iC4/nC4值存在运移方向的差异；再次，该区天然气未遭受生物降解作用，外因中也只有运移作用控制天然气iC4/nC4值垂向变化，所以，该区iC4/nC4值更能反映天然气运移过程；最后，中侏罗统天然气水溶相与游离相都存在，水溶相更占优势，上侏罗统以游离相运移为主[14,25]，这为探讨不同运移相态下iC4/nC4值示踪天然气运移规律创造了条件。

从川西拗陷孝泉-新场气田侏罗系天然气的iC4/nC4值来看(图3)，侏罗系天然气iC4/nC4值随深度变化均没有出现明显的变化规律，iC4/nC4值并没有反映出明显的天然气运移特征。同时，笔者对该气田侏罗系天然气中甲烷含量随深度的变化特征进行了分析(图4)，结果表明不论是在水溶相还是游离相运移过程中，甲烷含量都有效地反映了天然气垂向向上的运移特征。显然，在研究区iC4/nC4值却不能有效示踪天然气运移。

所以，就目前来看，对iC4/nC4值示踪天然运移过程仍存在较大的不确定性，其示踪天然气运移有效性不如其他示踪指标。选择其作为天然气运移示踪指标时应结合其他指标辅助，慎重进行判断。

图3 孝泉-新场气田侏罗系气天然气iC4/nC4值特征Fig.3 iC4/nC4 ratio of Jurassic natural gas in Xiaoquan-Xinchang gas field

图4 孝泉-新场气田侏罗系气天然气CH4含量特征Fig.4 CH4 content of Jurassic natural gas in Xiaoquan-Xinchang gas field

5 结 论

a.研究区天然气以烷烃气为主，富甲烷、贫重烃；丁烷含量低，体积分数不足1%；异丁烷与正丁烷含量相当，体积分数均不超过0.5%。

b.对于未受到明显次生作用影响的天然气，iC4/nC4=0.8能作为油型气与煤型气的判别指标：煤型气的iC4/nC4>0.8；油型气的iC4/nC4<0.8。对于受次生作用影响较大的天然气，iC4/nC4值可能失去判别天然气成因类型的功能。

c.目前，利用iC4/nC4值示踪天然气运移仍存在较多争议，对其示踪机理有待深入研究，选择该指标示踪天然气运移时应慎重。在川西拗陷，iC4/nC4值就不能有效示踪侏罗系天然气的垂向运移过程，其运移示踪效果明显不如CH4。

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Geochemical characteristics of butane of natural gas in West Sichuan depression, China

XIE Dan1, SHEN Zhongmin2, WANG Peng3, WU Penglong1, XIA Bin1, ZHANG Wenxin

1.Linpan Drilling Branch of Southwest Petroleum Engineering Co., LTD, Sinopec, Dezhou 253000, China;2.State Key Laboratory of Oil and Gas Reservoir Geology and Exploitation, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China;3.College of Resources and Environment Engineering, Yibin University, Yibin 644000, China;4.Hunan Drilling Branch of Southwest Petroleum Engineering Co., LTD, Sinopec, Changsha 410000, China

Butane together with methane, ethane and propane is the component of alkane of natural gas. The paper studies the natural gas in West Sichuan depression, analyzes geochemical characteristics of butane in natural gas, and explore the relationship among butane, natural gas origin and gas migration. It shows that the natural gas in the studied area is mainly alkane and the methane content is high with volume fraction over 85%, and with the average values over 93%. By contrast, heavy hydrocarbon content is relatively low. In the research area the content of butane is low with the volume fraction less than 1% and the content of isobutene and normal butane are fairly the same with the volume fractions less than 0.5%. The iC4/nC4value and gas genetic type analysis can be used as an index to distinguish the oil-type gas from coal-type gas, especially for natural gas which has not been affected by secondary changes obviously. When iC4/nC4>0.8, the gas is coal-type gas and when iC4/nC4<0.8, the gas is oil-type gas. However, if gas is affected by the secondary changes, the iC4/nC4value can not be used to distinguish the genetic type of natural gas like the studied area. Presently, there are many controversies whether the iC4/nC4value can be used to trace gas migration or not. Therefore, caution should be exercised when applying the index to trace migration of gas.

Butane; natural gas origin; natural gas migration; iC4/nC4; West Sichuan depression

10.3969/j.issn.1671-9727.2017.04.06

1671-9727(2017)04-0435-07

2015-07-30。

国家自然科学基金项目(41172119)。

谢丹(1988-),女,硕士,工程师,研究方向:油气成藏地质学与动力学, E-mail:15680752126@163.com。

TE133

A