餐厨垃圾与剩余污泥混合消化产甲烷性能及动力学分析研究

黄 月， 赵明星， 杨莉丽， 阮文权*

（1.江南大学 环境与土木工程学院，江苏 无锡 214122；2.江苏省厌氧生物技术重点实验室，江苏 无锡 214122）

餐厨垃圾与剩余污泥混合消化产甲烷性能及动力学分析研究

黄 月1，2， 赵明星1，2， 杨莉丽1，2， 阮文权*1，2

（1.江南大学 环境与土木工程学院，江苏 无锡 214122；2.江苏省厌氧生物技术重点实验室，江苏 无锡 214122）

将餐厨垃圾与剩余污泥作为底物，设置VS质量比分别为1∶0，0∶1和1∶1 3组对照组，通过产甲烷性能和动力学的分析来研究单独厌氧消化与混合消化。结果表明在整个运行期间，除了可以提高产甲烷的效率，混合消化组还能缩短餐厨垃圾单独厌氧消化的产甲烷时间，其甲烷产量为233.394 mL/gVS，比餐厨垃圾与剩余污泥单独厌氧消化计算值198.939 mL/gVS提高17.4%，利用一级动力学模拟3组产甲烷量，相关性系数R2均大于0.989。餐厨垃圾组、剩余污泥组和混合消化组的G∞分别为276.5、113.955mL/gVS和248.81mL/gVS，与实际测量值285.24、112.238mL/gVS和233.94mL/gVS相近。同时对反应过程中的pH、VFAs、SCOD以及脱氢酶进行了对比分析，相比于餐厨垃圾的单独厌氧消化，添加一定的剩余污泥可以平衡营养物质，降低反应体系的酸化，使混合后的底物具有较大的缓冲能力，提高系统稳定性；而对剩余污泥单独厌氧消化而言，添加一定的餐厨垃圾可以增加有机物含量，提高了产甲烷处理效果。混合消化组的脱氢酶酶活在整个反应过程都大于餐厨垃圾单独消化，最大值为657.2 TFμg/（mL·h）。

餐厨垃圾；厌氧消化；剩余污泥；甲烷；动力学模型

随着我国经济和居民平均生活水平的大幅度提高，城市生活垃圾的产量也在急剧上升[1]。城市生活垃圾中有机物质的重要来源是餐厨垃圾，其主要组成部分是食物纤维类、可溶性总糖、动物脂肪类等有机物质，特点是含固体量高、脂肪高、盐分高以及易腐烂发臭、易生物降解等[2]，因此餐厨垃圾含有的大量营养物质，是厌氧消化获取甲烷的理想基质[3]，但餐厨垃圾因为有机质含量高，从而酸抑制及氨氮抑制等现象容易在厌氧发酵过程中发生，使得反应过程进行缓慢，甚至会导致运行的失败[4]。

另一方面，我国城市生活污水的处理率只有77%，而且产生的污泥量大约为3.0×107t（含水率以80%计），并且以每年10%的速度增长[5]。产生的污泥需要经过妥善处理才能更进一步利用，但是污泥处理所需要的费用通常占污水处理厂整体运行费用的30%～50%[6]，多数污水处理厂较难承担此项费用，因此我国城市污泥引起的二次污染势已成为严重的环境问题之一。厌氧消化技术是处置剩余污泥的有效方式，但剩余污泥进行单独厌氧发酵时，产气量及挥发性固体（VS）的去除率均很低[7-8]，这主要是因为剩余污泥的细胞壁不容易破坏，蛋白质含量较高会造成氨氮积累[9]，水解过程是剩余污泥进行厌氧消化的主要限速步骤[10]。

混合厌氧发酵是指将2种或2种以上的底物共同厌氧消化产生沼气，能够稀释底物单独发酵潜在的有毒化合物，提高可生物降解物质负荷，提升微生物的营养平衡，产生协同效应，最终提高沼气产量[11]。目前有学者就餐厨垃圾与剩余污泥混合厌氧消化产甲烷展开了研究，王国华等[4]研究发现，厌氧消化污泥与餐厨垃圾TS为1∶1时，两相厌氧消化系统的产甲烷率、有机物去除效果及运行稳定性更好。赵云飞等[12]讨论餐厨垃圾和污泥进行高固态混合厌氧消化产气，得出当混合比例为30∶30时，累计的沼气量达到最大值612mL/gVS。谢乔光等[13]研究认为相比于餐厨垃圾单独厌氧消化，当餐厨垃圾与污泥TS质量之比为60∶40和80∶20是可以明显提高污泥的日产沼气量，并且有助于提高厌氧消化过程的稳定性。由此可见多底物混合发酵能够提高厌氧消化的稳定性从而提升沼气产量，但是以上研究对混合厌氧消化产甲烷量过程的动力学分析未有报道，通过动力学模型能够明确厌氧消化过程中甲烷产率及底物降解速率情况；同时对厌氧消化过程中的关键酶活如脱氢酶等的研究较少，脱氢酶活性能间接反映发酵体系中微生物的活性，对厌氧消化有重要的指示作用。

本实验中对餐厨垃圾与剩余污泥进行厌氧发酵产甲烷过程研究，比较不同实验组的产气性能，分析不同底物对产甲烷的影响，利用动力学模型对甲烷产量拟合分析，得到拟合产甲烷累积量和底物降解率，通过对脱氢酶酶活的研究，分析厌氧消化过程中的酶学变化，通过上述研究为餐厨垃圾与剩余污泥的减量化和资源化处置提供借鉴。

1 材料与方法

1.1 实验材料

餐厨垃圾取自江南大学食堂，总固体（TS）和挥发性固体（VS）质量分数分别为32.23%和31.46%；剩余污泥取自无锡某污水处理厂经过机械脱水后的污泥，TS、VS质量分数分别为14.79%和9.14%；接种产甲烷菌种为苏州某公司废水处理系统的厌氧污泥，使用前进行活化3 d，以提高甲烷菌活性，接种污泥的TS、VS质量分数分别为8.71%和4.22%。

1.2 实验设置

本实验中的装置为全自动甲烷潜力测试系统（见图1），每一个反应单元由一个500 mL的玻璃瓶、密封装置、搅拌装置和气体收集管组成。反应产生的沼气可通过该系统实现在线监测[14]。实验时在玻璃瓶中加入底物和接种泥，混合后的底物与接种泥VS质量比是1∶1，餐厨垃圾和剩余污泥的混合比例（VS质量）分别为1∶0、0∶1、1∶1，3组底物总的VS质量均为10 g。往血清瓶中通氮气2min以保证厌氧状态后进行厌氧反应，反应的温度维持在35℃左右。3组反应组的初始pH值均为6.8。

图1 全自动甲烷潜力分析系统（AMPTSII）Fig.1 Automaticmethane potential testsystem（AMPTSII）

1.3 分析项目及方法

测定TS、VS质量分数的方法是参照APHA[15]。挥发性脂肪酸（VFAs）采用高效液相色谱法测定，高效液相色谱仪 （HPLC）：紫外检测器，检测器波长210nm；ZORBAX SB-A色谱（150m×4.6mm×5μm，Biorad），柱温35℃；流动相：体积分数0.5%乙腈、体积分数99.5%的KH2P04（0.02mol/L）[16]；溶解性COD（SCOD）根据国家水和废水监测分析方法[17]；脱氢酶活性采用2-3-5-triphenyltetrazolium chloride（TTC）比色法，脱氢酶催化底物使其还原反应后生成TTCH2-trifenyl-formazane（TF）红色产物，根据TF颜色变化深浅测出对应的吸光度，得出脱氢酶活性值[18]。

1.4 动力学模型

采用一级动力学模型模拟3组试验段的甲烷累积产量，其动力学方程如下：

式（1）中：G∞为最终甲烷量，mL/gVS；G为t时刻的累积甲烷产量，mL/gVS；k为底物降解的速率常数，d-1；t为消化时间，d；G∞与 k可以通过甲烷累积产量数据拟合得到。

2 结果与讨论

2.1 反应体系中pH与VFAs的变化情况

pH值和VFAs是消化工艺的重要参数，VFAs的质量浓度高低经常被用来评价水解酸化和产甲烷平衡的重要指标[19]。pH值过低或者VFAs质量浓度过高都会导致厌氧消化系统出现酸抑制现象。发酵甲烷的微生物最适合pH范围是6.5～7.5[20]，超过这个范围，产沼气的微生物代谢将会减缓，导致产甲烷菌受到抑制。

图2 厌氧消化过程中pH值与VFAs的变化Fig.2 Changes of pH and VFAs during anaerobic digestion process

在厌氧消化反应初期，3个反应组的pH都是下降的趋势（见图2），尤其是餐厨垃圾组，因为易降解有机物在短时间内产生大量有机酸，导致体系pH在第4天由开始的6.8迅速降到最低值5.5，低于甲烷发酵微生物的最适范围。由于后期的水解过程仍在进行中，蛋白质的分解具有缓冲作用，因而使pH逐渐上升。在前14 d pH值持续上升，从第14到22天，pH值维持在6.8～7.2范围之间，是产甲烷的最佳范围；剩余污泥组前4 d下降不明显，仅降低了0.07，4 d后维持在6.8以上，最适产甲烷时间是第4—20天；混合消化组pH值最低值出现在第2天和第4天，均为5.64，随后呈现上升的趋势，产甲烷最佳时间范围为第10—26天左右，是产甲烷时间最长组。这3组后期均呈现上升趋势，这可能是因为氨化作用，一些微生物比如芽孢杆菌、梭状芽孢杆菌、假单胞菌等分泌出胞外蛋白酶，将底物中蛋白质组分分解，产生大量的多肽、氨基酸和氨，起到了缓冲的作用[21]，使体系pH上升。

挥发性脂肪酸（VFAs）是一种有机质在厌氧消化过程中水解酸化的产物，而且也是产甲烷菌生长所需要的底物[22]。图2是挥发性脂肪酸在厌氧消化实验中的变化趋势。开始时候由于产酸代谢速率和水解产酸菌的生长比产甲烷菌的生长和代谢要快，因此VFAs浓度呈现出先增加而后下降的变化状态，随后由于产甲烷菌开始大量繁殖并且与产酸和产甲烷达到平衡后，VFAs的浓度保持在较低水平[21]。由图2可知，餐厨组与混合消化组前期酸化迅速，餐厨组在第2天上升到2 910.01 mg/L，而混合消化组在第2天已上升到1 616.4mg/L，餐厨组前14 d的VFAs值均处于较高，在第8天出现最大值为3 841mg/L，分别是剩余污泥组和混合组最大值的13倍和1.7倍。餐厨垃圾组在第16天快速下降到1 426.98 mg/L，pH值上升到6.81；混合消化组在第8天下降到1 243.03mg/L。

从图2可知，pH与VFAs表现出反相关性，随着pH值的下降，VFAs质量浓度上升。混合消化组中剩余污泥含有较多的难降解物质，具有较高的缓冲能力，缓解了餐厨垃圾易酸化的现象，使餐厨垃圾水解酸化时间缩短。

2.2 不同组分厌氧消化甲烷产量情况

餐厨垃圾与剩余污泥采用厌氧消化处理技术可产生生物气体，实现可用气体的回收利用，因此在厌氧反应过程中的产气性能是评价厌氧消化效率的一个重要指标[23]。

餐厨垃圾与剩余污泥厌氧消化过程中日产甲烷量随时间变化情况如图3所示。由图可知在厌氧反应的第1天各组分就开始产气，餐厨垃圾单独厌氧消化的日产甲烷量最大，为457.5mL/d，而剩余污泥单独消化时最小，仅为125.44 mL/d，混合消化组介于两者之间。但随后餐厨垃圾组和混合消化组产气量迅速下降，餐厨垃圾单独消化组从第3天到第11天几乎不产甲烷，仅为8 mL/d左右，混合消化组在第3天和第4天，日产甲烷量分别为5.6mL/d和 6.86mL/d，出现这种现象可能是因为餐厨垃圾易降解物质较多，经过水解酸化会产生大量有机酸，引起厌氧消化过程中pH值的迅速下降，厌氧微生物菌群的活性也受到抑制，整个厌氧系统出现酸化现象，从而厌氧产沼气过程缓慢[24]。餐厨垃圾组从第12天后产气量迅速上升，而混合消化组在第5天就开始上升。这可从两组的pH值变化来解释，酸化导致了产气量的下降，随着产甲烷菌的生长，酸化产物被降解，系统的pH值上升，并且产酸菌和产甲烷菌达到动态平衡[24]。而剩余污泥组在第1个峰值后，日产甲烷量一直呈现下降趋势，这主要是因为剩余污泥中有机物量少，难降解物质多，降解缓慢。将剩余污泥加入餐厨垃圾中，使得混合消化组的水解酸化速率得到缓解，使混合消化组的产甲烷酸化期明显缩短，在第8天时再次出现产甲烷高峰，最大值为279.3 mL/d，高于其他两组，而在第21天餐厨垃圾单独消化出现第2个峰值。这与本实验室前期研究的混合消化能缩短产甲烷时间的结论较一致[25]。

图3 厌氧消化过程的日产甲烷量情况Fig.3 Daily methane yields during anaerobic digestion process

利用甲烷潜力测试仪测定的总产甲烷量称为甲烷产量实际值，李荣平等[26]提出按照混合底物的混合比例计算出的甲烷产率为甲烷产量计算值。

表1 累积甲烷、估计产量及提高率情况Table 1 Cumulative methane，estimated yield and increased rate 10 gVS

从表1中可知混合消化组的甲烷产量的实际测量值为2 333.94mL，比对应的计算值1 989.39mL大，甲烷产量提高了17.44%，结果可知，餐厨垃圾与剩余污泥的混合消化产甲烷不仅仅是简单的厌氧消化相叠加，而是有相互促进的效果，使营养物质更加平衡，存在协同作用，这主要是剩余污泥自身具有较强的缓冲能力，除了可以缓解剩余污泥单独厌氧消化由于氨氮积累而产生的抑制作用，还可以调节pH值；同时由于底物的混合，混合消化组的营养元素比例更加均衡，有机负荷得到提高，因此产气量增加，从而提高了厌氧消化效率[11]。

2.3 产甲烷的动力学模型分析

许多研究者报道了生物质产甲烷动力学模型的研究[27-28]，他们认为在厌氧发酵过程中，底物产甲烷过程遵循一级动力学反应。杜连柱等[29]认为一级动力学方程求解底物降解速率常数k时，不能将延滞期包含在内，因此对于厌氧消化过程中不存在延滞期的厌氧反应，采用一级动力学方程拟合是完全适用；而厌氧消化中明显存在延滞期，动力学仅适用于延滞期以后的阶段[30]。

图4 产甲烷的动力学拟合曲线Fig.4 Dynam ic curve of themethane generation

由图3可知，餐厨垃圾组和混合消化组在厌氧消化一段时间内的甲烷日产量几乎停止，餐厨垃圾组在12 d后产甲烷量逐渐增加，混合消化组在4 d后产甲烷量提高。从pH和VFAs值可以看出，餐厨垃圾组在第14天后，pH值维持在6.81～7.35，总VFAs质量浓度小于1 500mg/L；剩余污泥组的pH值一直维持在 6.79～7.35，总 VFAs质量浓度在1 000 mg/L以下；混合消化组在8 d以后，总VFAs质量浓度小于1 200mg/L。以上数据表明餐厨垃圾组和混合消化组的甲烷量增加的过程中，没有中间产物累积，而且底物的降解与累积产甲烷量达到平衡，从而累积的产甲烷量能够反映厌氧消化中底物的降解速率[30]。这符合一级动力学模型要求的厌氧消化过程没有中间产物积累，消化过程可以正常进行的要求[29]。将餐厨垃圾组、剩余污泥组以及混合消化组3组的零点时刻分别从12、0、3 d开始。通过一级动力学方程来进行拟合（见图6），得出底物的降解速率常数k（见表2）。

表2 各组分动力学方程参数Table 2 Parameters of the kinetics equation

由表2可知3组的R2均大于0.989，相关性非常好，这表明一级动力学适用于没有中间产物抑制的整个降解过程，可以反映消化过程的动力学情况。餐厨垃圾组、剩余污泥组和混合消化组的G∞分别为 276.5，113.955 mL/gVS和 248.81 mL/gVS，与实际测量值285.24，112.238mL/gVS和233.94mL/gVS相近。动力学参数数据表明餐厨垃圾组的底物降解速率最大，为0.178 d-1，比最小组剩余污泥组大0.086 d-1。根据一级动力学模型，利用VS质量比1∶1计算得出混合消化组G∞计算值为195.228mL/gVS，底物降解速率k为0.926 d-1，分别比实际计算值和实际测量值小21.54%和33.86%，利用动力学也验证了混合消化不仅仅是简单的叠加，底物之间的混合发酵具有协同效应。

2.4 反应体系中SCOD的变化情况

从图5可知3组试验组SCOD的变化趋势大致相同，均在最初的几天内呈现增加趋势，随后下降。这是因为固体有机质经过水解和酸化后，分解成了小分子的VFAs和可溶性的大分子有机物，导致消化液中的SCOD质量浓度增加[31]，随后在水解过程中产生的溶解态有机物被微生物代谢所利用，生成沼气，使得SCOD质量浓度下降。同时可以发现餐厨垃圾单独厌氧消化组的SCOD质量浓度较大，在第6天达到最大值9 792mg/L，比剩余污泥单独消化和混合消化组最大值分别高出8 096 mg/L和3 584mg/L，这主要是因为餐厨垃圾含有较多的易降解有机物，能够提供足够的碳源。

2.5 反应体系中脱氢酶酶活的变化

因为脱氢酶的催化作用，引起生物体内许多氧化还原反应，脱氢酶作为一种胞内酶与细胞内的氧化磷酸化过程紧密相关[32]，活性污泥中脱氢酶的活性受营养物浓度影响，在处理过程中营养物浓度的降低会导致活性污泥中脱氢酶活性的降低。

图5 厌氧消化过程中SCOD的变化Fig.5 Change of SCOD during anaerobic digestion process

图6 厌氧消化下脱氢酶活性的变化Fig.6 Change of the dehydrogenase activity duringanaerobic digestion process

从图6可知，各组分中脱氢酶的浓度呈先增加后降低的趋势，这是因为在反应初期微生物大量繁殖使脱氢酶维持较高的活性，随着反应的进行体系中底物不断消耗，脱氢酶活性逐渐下降，导致对应的产甲烷量也逐渐下降。在开始的前4 d，餐厨垃圾和剩余污泥单独消化组的脱氢酶活性明显低于混合消化组，混合消化组脱氢酶活性最大值是657.2 TFμg/（mL·h），分别高出餐厨垃圾和剩余污泥单独消化组0.5和1.7倍，这是因为混合消化组中的餐厨垃圾提供了营养物质，同时剩余污泥缓解酸化提高了体系pH值。在第2天餐厨垃圾单独厌氧消化pH值降到了5.72，出现了严重酸化现象，对脱氢酶有抑制作用；剩余污泥因含有较多难降解物质，分解较为缓慢，可利用的营养物质浓度低，造成脱氢酶活性的下降。从第6天到24天，因为有机质被分解利用，易降解物质逐渐减少，3组实验组的脱氢酶活性均呈下降趋势。但剩余污泥单独厌氧消化中的脱氢酶活性明显高于其他两组，这主要是因为餐厨垃圾中的易降解物质在反应前几天大量降解，后期可利用的底物较少；剩余污泥中由于含有大量蛋白质，水解和产甲烷作用较强，发酵体系中微生物为了适应这一变化脱氢酶会相应提高，这与赵明星等[33]认为加入蛋白质后可以提高脱氢酶活性的报道相符合。

而混合消化组在整个反应过程中脱氢酶活性都大于餐厨垃圾单独消化组。从第28天以后，由于随着底物的减少和反应体系酸碱度的改变，微生物整体活性下降，脱氢酶活性在达到最大值后又很快降低。反应结束时餐厨垃圾组、剩余污泥组和混合消化组的脱氢酶活性分别为26.3、136.3 TFμg/（mL·h）和172.8 TFμg/（mL·h）。

3 结语

混合消化组除了可以缩短反应滞后时间，而且能提高甲烷产量，混合组的总甲烷量2 333.94 mL比对应的计算值1 989.39mL提高了17.44%。混合消化组代谢过程中的各指标均在其他单独消化组之间，维持一个比较适宜的范围：pH值在10～20 d的产气高峰期维持在6.8～7.2；VFAs低于2 353mg/L，氨氮质量浓度最大值953.5 mg/L，SCOD质量浓度低于6 208mg/L，有利于产甲烷菌的生成繁殖。在开始的前4 d，混合消化组的脱氢酶活性最大值是657.2 TFμg/（mL·h），分别比餐厨垃圾与剩余污泥单独厌氧消化提高了 219 TFμg/（mL·h）和413.5 TFμg/（mL·h）。利用一级动力学模拟累积产甲烷曲线，3组相关性系数R2均＞9.89，混合消化组G∞估计值为195.228 mL/gVS，底物降解速率 k为0.926 d-1，动力学模型也表明混合消化不仅仅是简单的底物叠加，底物之间的混合具有协同效应，可以提高产甲烷量和底物降解效率。

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M ethane Generation Performance and K inetic Analysis of Food W aste and Excess Sludge Treatruant by Anaerobic Co-Digestion Technology

HUANG Yue1，2， ZHAOMingxing1，2， YANG Lili1，2， RUANWenquan*1，2
(1.School of Environment and Civil Engineering，Jiangnan University，Wuxi 214122，China；2.Jiangsu Key Laboratory of Anaerobic Biotechnology，Wuxi 214122，China）

The study compared the performance and kinetics for the generation of methane by different ratios of food waste to excess sludge at1∶0，0∶1，1∶1.Results showed that the co-digestion notonly shortened the timeofmethanegenerationwhen compared to food waste alone treatment，but also improved the production efficiency w ith a yield of 233.394m L/gVS，which was 17.4%higherthan the calculated value of 198.939 m L/gVS according to food waste and excess sludge alone groups.The correlation coefficient R2wasgreater than 0.989 by the firstorder kinetics fitting.The G∞of food waste，excess sludge and co-digestion groups was 276.5，113.955 m L/gVS and 248.81 m L/gVS，respectively.They were sim ilar to the actualmeasured values of 285.24，112.238m L/gVS and 233.94 m L/gVS，respectively.Also，the comparative study of pH，VFAs，ammonia-nitrogen，SCOD and dehydrogenase enzyme was carried out and showed that the co-digestion balanced nutrients and decreased the system acidification，which resulted in a better buffer capacity and the system stability for them ixed substrates.It increased the amountofeasily degradable organicmatters and improved themethane producing efficiency as compared to the excess sludge only group.The dehydrogenase activity of co-digestion group was higher than that of kitchen waste only digestion group during thewhole digestion process，w ith amaximalvalue of 657.2 TFμg/（m L·h）.

food waste，anaerobic digestion，excesssludge，methane，kineticmodel

X 703

A

1673—1689（2017）05—0486—08

2015-04-27

国家“十二五”科技支撑计划项目（2012BAC18B01-2）；江苏省科技支撑计划项目（BE2012615）。

*通信作者：阮文权（1966—），男，上海人，工学博士，教授，博士研究生导师，主要从事环境工程、废水和固体废弃物资源处理研究。

E-mail：wqruan@jiangnan.edu.cn

黄月，赵明星，杨莉丽，等.餐厨垃圾与剩余污泥混合消化产甲烷性能及动力学分析研究[J].食品与生物技术学报，2017，36（05）：486-493.