基于日变化特征的珠江三角洲大气污染空间分布研究

庄 欣,黄晓锋,陈多宏,沈 劲,何凌燕*(.北京大学深圳研究生院城市人居环境科学与技术实验室,广东 深圳 58055；.广东省环境监测中心,广东 广州 50308)

基于日变化特征的珠江三角洲大气污染空间分布研究

庄 欣1,黄晓锋1,陈多宏2,沈 劲2,何凌燕1*(1.北京大学深圳研究生院城市人居环境科学与技术实验室,广东 深圳 518055；2.广东省环境监测中心,广东 广州 510308)

在传统的大气监测网络子站污染物浓度比较的基础上,结合其 24h日变化的趋势分析,对珠江三角洲 9个城市 59个监测点位2013～2015年期间的CO、SO2、NO2、O3、PM10、PM2.5数据进行了分析,以期更深入地揭示珠江三角洲大气污染的空间分布格局和来源特征.结果表明：CO、SO2、NO2、PM10、PM2.5主要污染区域集中在珠江三角洲西北部和中部地区,主要以广州和佛山两个城市为污染中心,受到本地源排放贡献较大;O3污染分布较为复杂,四周污染浓度高,中部浓度低,但广州和东莞两地日变化差异显著,受到本地源影响大.分析显示,珠江三角洲大气污染具有显著的区域性特征,推荐广州天湖和珠海唐家分别作为珠江三角洲北部和东南部的区域污染监测点,能够较好地代表来自珠江三角洲北部的污染传输影响和珠江三角洲东南部的平均污染水平.

常规大气污染物；日变化；空间分布；区域点；珠江三角洲

随着机动车保有量的持续增长,我国空气污染从传统的煤烟型逐渐转变成以煤烟型和机动车尾气型共存的复合型大气污染[1-2].为适应新型空气污染形势,我国先后两次进行环境空气质量标准的修订,并于2012年颁布了最新的《环境空气质量标准 GB3095-2012》[3],该标准新增PM2.5作为常规污染物监测项目并增加 O3最大8h限值,反映了我国改善现有空气污染问题的决心[4].珠江三角洲(PRD)作为我国重点城市群之一,是我国经济、科技发展的先驱,但同时也更快地面临大气污染的复合型和区域性特征[5-7].

近年来,利用珠江三角洲区域空气网络,对珠江三角洲地区的污染问题已经有较多的研究.研究发现,从 2006～2012年期间,珠江三角洲 SO2、NO2、O3和PM10污染已显著改善,说明这几年政府治理措施的实施起到了较为明显的效果[12].根据区域空气质量指数和同期气象资料观测结果,珠江三角洲污染物输送在不同城市间影响较为显著[13],PMF模型和反向轨迹模型也显示珠江三角洲受季风影响明显：冬季基本接受来自珠江三角洲东北大陆的传输,污染较为严重,而夏季主要受到南方海面气团的影响,污染较轻[14].从现有观测结果来看,珠三角二次污染加重,O3将逐渐取代PM10成为珠江三角洲最主要的首要污染物[15].上述研究针对SO2、NO2、O3和PM10污染浓度进行空间和时间特征分析,对深入认识珠江三角洲大气污染特征及污染成因有重要意义,但这些研究主要集中在珠江三角洲空气网络建立后以及新环境空气质量颁布前,缺乏新标准发布后的长时间系统的数据研究,并且对于高时间分辨率数据的分析工作集中在浓度的空间分布和季节性变化特征,缺乏对污染物日变化的深入研究.

本文利用珠江三角洲59个监测点位6项常规污染物(CO、SO2、NO2、O3、PM10和PM2.5)的小时平均浓度数据,针对新标准出台后的2013～2015年数据,对珠江三角洲空气污染开展了系统的研究性工作,并在原有的浓度分析基础上,纳入各项污染物的日变化作为空间特征的分析方法,利用标准偏差作为24h间变化差异的考量指标,对珠江三角洲的重点污染区域和污染背景区域进行进一步研究.

1 材料与方法

1.1 数据来源

利用广东省监测站在珠江三角洲区域的 59个自动监测站点,得到的 6项常规污染物 CO、SO2、NO2、O3、PM10和PM2.5在2013～2015年的小时平均数据.数据均由广东省监测站进行统一的审核,具有较好的准确性和有效性.珠江三角洲监测点位分布如图1所示.

图1 珠江三角洲大气监测网络点位分布情况Fig.1 The distribution of monitoring sites in PRD

1.2 分析方法

利用6项常规污染物2013～2015年3a期间小时平均浓度数据,计算各污染物的日变化.日变化受到人为源排放、光化学反应和边界层变化的共同影响,反映的是各个影响因素叠加后的结果,采用 3a平均的日变化后,各点气象影响差异化最小,因而日变化差异更多地反应出当地的源排放强度,其中各点位间的日变化差异利用标准偏差进行衡量.

2 结果与分析

2.1 珠江三角洲整体平均的日变化趋势

腔内电生理研究表明，左前分支室速的电生理基质是室间隔局部存在缓慢传导区及左前分支参与构成折返环[5-6]，室速可通过心房或心室起搏诱发。本例患者通过心房早搏刺激成功诱发心动过速。如图5所示，当S2刺激明显提前，激动心房后下传至左前分支时，左前分支处于不应期，激动沿缓慢传导区下传，成功夺获心室形成一次QRS波，QRS波形态不同于窦律QRS波，呈不完全性右束支阻滞图形，S2-V间期稍长于S1-V间期，当激动下传至缓慢传导区与左前分支交汇处时，左前分支经历不应期后恢复传导性，激动便可沿左前分支逆向传导，并再次激动缓慢传导区，构成折返环，如此反复引发心动过速。

由于各污染浓度在数量级上存在一定差距,难以比较相互之间的变化趋势,故将 6项污染物归一化处理(分别除以各自的平均浓度),能够较为清楚地比较几个污染的变化情况.

图2 珠江三角洲空气污染物日变化特征Fig.2 Diurnal variations of air pollutants in PRD

由图 2可以看到,CO、PM10、PM2.5变化趋势相近,都呈现出明显的“双峰型”,第一个高峰值出现在上午8：00和9：00,第二个高峰值在20：00和 21：00,与珠江三角洲城市的早晚交通高峰期对应,受到人为源排放影响明显,在下午 14：00左右,由于边界层抬升,污染物混合稀释导致污染物浓度达到最低值.NO2呈现明显的“两峰一谷”变化特征,同样受到人为源,特别是机动车的排放影响,其谷值要显著低于CO、PM10和PM2.5,除了受到边界层影响外,由于NO2发生光化学反应导致其浓度更低.SO2呈现出“单峰型”变化特征,在上午 9：00出现峰值,可能受到高架点源(烟囱)以及海域船舶排放的高空传输影响,当白天温度上升,边界层抬升,上层和下层空气混合,导致9：00左右出现高值,之后边界层抬升,SO2进一步混合稀释,浓度下降.O3呈现出明显的“单峰型”变化特征,上午 7：00开始, O3浓度上升,在下午15：00达到最高值后下降,光化学特征明显,受到光照条件和前体物的共同影响.

由日变化的特征趋势可以发现,除 O3外,本地源排放强,其变化趋势出现明显的波动,有较强的日变化规律;反之,本地源排放弱,日变化波动趋于平缓,基本呈现直线状态.由此可见,珠江三角洲区域CO、PM10和PM2.5具有相对更强的区域性,而SO2和NO2本地污染相对更突出.

表1 珠江三角洲各污染物浓度和日变化特征Table 1 Average concentration and diurnal variations of air pollutants in PRD

2.2 珠江三角洲高污染区识别

根据59个点位的平均浓度和24h的标准偏差情况,分别选取各污染物平均浓度前5位和标准偏差排序前 5位进行分析,认为平均浓度大且标准偏差大的点位为明显污染点位,结果如图3所示.

图中显示,CO的污染区集中在西部地区,以佛山市为中心地带,3个明显污染点位分别位于佛山、江门和肇庆,该区域是珠江三角洲较为著名的工业区,由于冶炼过程中不完全燃烧排放出大量的CO,在2010年广东省人为源排放清单中,已证实固定燃烧源是该地区CO排放的主要贡献源之一[16],致使该地区污染严重;有个别点位(深圳龙岗和西乡)也出现了高污染情况,但对比发现,这2个点位的标准偏差小,故可以认为是受到区域传输的CO影响使得该点位浓度大.SO2污染区集中在西部,其中 3个明显污染的点位都位于佛山市内,说明该地污染严重,且受到本地源排放影响明显,珠江三角洲地区91.4%的SO2来源于发电厂和工业排放[17],而佛山作为珠江三角洲工业发达的地区,燃煤等工业过程带来严重的 SO2污染问题.NO2污染区集中在珠江三角洲中部,主要以佛山和广州为首,有 2个明显污染的点位处于广州市内,除了工业影响外,广州机动车保有量大,已有研究显示珠江三角洲区域NOx主要来源于发电厂和道路移动源的贡献[17],所以本地机动车排放极大加重了NO2污染.O3和其余几个污染物不同,其浓度受到O3前体物(NOx和VOCs)共同影响[18-19],夜间NO的滴定效应使得O3日变化的幅度更大,故标准偏差大的点位受到本地源影响的比重大.珠江三角洲中部地区的广州和东莞两地拥有较多该点位,该区域O3平均浓度不大,但受到人为源影响比重大,可以通过降低人为源排放的前体物达到减少O3污染的效果.PM2.5平均浓度高且标准偏差大的点位主要出现在珠江三角洲的西北部,两个明显污染的点位分别位于佛山和广州,受到本地源排放影响严重.PM10污染区和PM2.5大致相近,同样集中在珠江三角洲的西北部地区,有一个明显污染的点位位于广州市内,其余平均浓度大或者标准偏差大的点位分别分布在广州的周边地区,高污染区域范围略大于PM2.5.

图3 珠江三角洲高污染区识别Fig.3 Recognition of high concentration regions in PRD

综上可知,CO和 SO2高污染主要集中在西部地区,PM10和 PM2.5高污染主要集中在西北部地区,NO2在珠江三角洲中部地区污染更严重,而O3在中部地区虽然浓度不大,但明显受到本地源排放影响,主要体现在广州和东莞.

2.3 珠江三角洲低污染区识别

低污染地区的识别基于各点位平均浓度和标准偏差,分别选取各污染物平均浓度最小的前5位和标准偏差最小的前 5位进行分析,平均浓度小且标准偏差小的点位认为本地源排放少.珠江三角洲低污染地区结果如图4所示.

图4中显示CO污染较轻的区域集中在珠江三角洲北部和南部临海地区,以广州北部和深圳、珠海沿海一带为主,其中北部天湖和东南部唐家点位平均浓度和标准偏差都处于珠江三角洲的较低水平;广州北部拥有多个森林公园,周围植被茂盛,远离市中心,少有人为源排放;而沿海一带本身工业排放少,加上海上洁净空气的影响,污染较轻.

SO2污染较轻的地区集中在珠江三角洲的东南部,以深圳为中心地带,其中洪湖和荔园都属于平均浓度小且标准偏差小的点位;珠江三角洲区域的 SO2浓度受到工业源和船舶排放影响[20-21],深圳市本身工业污染小,荔园和洪湖虽然位于深圳市相对中心位置,但离工业和船舶等排放源较远,故而受到本地源排放影响小.

NO2污染较轻的地区集中在珠江三角洲的北部和南部,其中广州天湖点位NO2平均浓度小且标准偏差小,位于珠江三角洲的最北部,周边少有交通,受到人为源影响比重低;江门端芬和深圳南澳位于珠江三角洲的南部沿海地区,离市中心相距较远,受到本地人为源排放较小.

由于O3前体物中VOCs部分来源于植物排放,故而难以直接通过平均浓度进行O3本地排放和区域传输的辨别,但是由于O3在夜间存在NO滴定效应,滴定效应的强弱可以反映本地 NOx的供应,故可利用标准偏差差异来判断 O3的本地源比例.珠江三角洲东南部地区的点位标准偏差较小,故而可以认为该区域本地贡献小,其中唐家位于珠海的淇澳半岛,据市中心距离远,车流量人流量都较小,O3浓度较低,受到人为本地源排放影响较小.

PM10污染较轻的区域集中在珠江三角洲中部自北向南地区,范围较大,其中广州天湖点位标准偏差小且平均浓度小,受到本地源排放影响很小.

PM2.5污染较轻的区域集中在珠江三角洲的东南部沿海地区,但是在最北部地区仍存在污染标准偏差小的点位,其浓度并不是最低水平很可能是受到北方传输的影响.东南部沿海地区PM2.5处于珠江三角洲污染水平最低的区域,该地区工业源少,加上海上洁净空气的影响,使得该地区PM2.5污染小.

综上所述,珠江三角洲北部和东南部沿海一带CO、NO2和PM2.5污染较轻,PM10污染轻的区域仅在北部最明显,SO2轻污染区域在东南沿海,以深圳为主要城市,O3在东南部沿海一带受到本地源排放影响最小.

2.4 珠江三角洲大气污染监测的区域点位建议

从前文分析看出,珠江三角洲大气污染具有明显的区域性,PM2.5和 SO2尤其明显,这就需要在监测网络中具有能够反映区域污染背景或平均水平的区域点位.传统的大气常规污染物分析利用污染物的平均浓度进行时空特征分布规律的研究,而平均浓度受到本地源和区域排放的叠加影响,部分点位虽然平均浓度较小但本地源排放明显同样被划分到区域点位中,不符合区域点的选址原则.利用平均浓度和 24h的标准偏差共同作为衡量标准,所选择的点位能较为客观地反映区域传输的特性,成为区域点位选取的新方法.

图4 珠江三角洲低污染区识别Fig.4 Recognition of low concentration regions in PRD

2.3 节分析显示,天湖和唐家点位受本地污染影响很小,能够反映绝大多数污染物的更大尺度的污染情况.珠江三角洲污染冬季显著高于夏季,受到区域传输影响明显,这是由珠江三角洲冬季盛行北风的气象因素所导致[14].天湖位于珠江三角洲的最北部,平均浓度和标准偏差小,说明基本不存在本地源,在冬季,北风将珠江三角洲北部的污染物传输到该区域,故而天湖点位能够较好代表珠江三角洲北部传输过程;唐家位于珠江三角洲东南部,珠江三角洲内部污染的混合过程在该点位能够有较好的体现,能够较好代表珠江三角洲东南部区域内部的平均水平;珠江三角洲西部地区由于存在较多的工业污染和其它本地源排放因素,因而难以选择合适的点位作为区域监测点.因此,综合考察已有网络中各点位的污染物浓度和日变化特征,推荐天湖和唐家作为珠江三角洲的区域监测点位.

3 结论

3.1 珠江三角洲9个城市59个监测点位2013～2015年间CO、PM10和PM2.5的日变化趋势相近,都呈现出明显的“双峰型”特征,存在本地源排放影响,且高污染区域都集中在珠江三角洲西部和西北部,主要以广州和佛山一带为污染中心,受到工业污染排放的影响显著.

3.2 SO2的日变化特征呈现“单峰型”,主要受到高架电源、船舶排放和边界层的共同影响,主要污染区域集中在西部,以燃煤排放的工业影响为主要原因.

3.3 NO2呈现出“两峰一谷”的日变化特征,高峰值与早晚交通高峰期对应,受到机动车排放影响显著,谷值明显低于其余污染物,受到光化学反应影响,主要污染集中在珠江三角洲中部地区,以广州为主要中心城市,反映机动车污染排放.

3.4 O3呈现出“单峰型”日变化特征,最高值出现在下午 15时,光化学反应特征明显,由光照和前体物共同影响;臭氧污染在中部地区虽然不大,但受到本地排放影响比重大.

3.5 利用平均浓度和标准偏差共同衡量的方法,发现珠江三角洲北部和东南部污染较轻,其中天湖和唐家浓度小,受本地排放影响小,可以分别作为珠江三角洲北部和东南部的区域监测点位.

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致谢：本实验的数据由广东省环境监测中心提供,在此表示感谢.

Studies on spatial distribution of air pollution in Pearl River Delta based on diurnal variation characteristics.

ZHUANG Xin1, HUANG Xiao-feng1, CHEN Duo-hong2, SHEN Jin2, HE Ling-yan1*(1.Key Laboratory of Urban Human Residential Environmental Science and Technology, Shenzhen Graduate School, Peking University, Shenzhen 518055, China；2.Guangdong Environmental Monitoring Center, Guangzhou 510308, China). China Environmental Science, 2017,37(6)：2001～2006

In order to reveal spatial distribution and source characteristics deeply, based on traditional comparison with air pollutants concentration of stations in air monitoring net, combined with 24 hours diurnal variation trend, six conventional pollutants(CO、SO2、NO2、O3、PM10、PM2.5) at 59 monitoring sites in Pearl River Delta during 2013～2015 were analysed. The results showed that CO, SO2, NO2, PM10, PM2.5mainly concentrated in the northwest and middle region of PRD, especially in Guangzhou and Foshan, mainly derived from local source. O3pollution distribution was more complex, which was lower in middle region, but diurnal variation range was big in Guangzhou and Dongguan, which showed that the middle region was influenced by local source at some degree. The Pearl River Delta had obvious regional characteristics of air pollution. Tian Hu and Tang Jia were recommended as regional monitoring sites to represent influence of transmission from north and average pollution level of southeast in PRD.

conventional pollutants；diurnal variation；spatial distribution；regional monitoring site；Pearl River Delta

X51

A

1000-6923(2017)06-2001-06

庄 欣(1992-),女,福建福州人,硕士,主要从事大气环境科学方向研究.

2016-11-22

国家科技支撑项目(2014BAC21B03);国家环保公益项目(201409009);深圳市科技计划

* 责任作者, 教授, hely@pku.edu.cn