对流扩散-多相相变体系内柱状晶/等轴晶形成过程的数值模拟

何银花，王发展,2

(1 西安建筑科技大学 材料与矿资学院，西安 710055；2 西安建筑科技大学 机电工程学院，西安 710055)

对流扩散-多相相变体系内柱状晶/等轴晶形成过程的数值模拟

何银花1，王发展1,2

(1 西安建筑科技大学 材料与矿资学院，西安 710055；2 西安建筑科技大学 机电工程学院，西安 710055)

采用扩散支配相变动力学方法对Fe-Bi-Mn系易切削合金侧向快速凝固过程进行数值研究。建立对流扩散-多相相变体系三维凝固模型，考虑固、液、气三相扩散流动相变对合金凝固的影响，模拟研究合金中MnS和Bi (易切削相) 的柱状晶/等轴晶形成过程。结果表明：合金凝固过程中MnS和Bi的柱状晶/等轴晶形成模式强烈受对流扩散和多相相变影响；对流扩散为正值处，溶质的多相质量相变速率较大且富集程度较低，流动稳定易形成柱状晶；对流扩散为负值处，溶质的多相质量相变速率较小且富集程度较高，当晶尖处溶质富集到一定程度，对流扩散与多相相变产生的紊流使柱状晶尖端断裂，成为等轴晶形核中心，此处为等轴晶稳定形成区域。

Fe-Bi-Mn系合金；凝固；对流扩散；多相相变

Fe-Bi-Mn系合金是一种优良的新型环保易切削材料，合金中Bi和MnS等易切削相凝固时极易产生宏观偏析[1-6]。熔融合金糊状区的固、液、气三相混合形态与模式较为复杂，其与纯液相区的界面并不光滑，糊状区的溶质分布均匀易形成柱状晶，偏析通道内溶质富集程度大易形成等轴晶[7-13]。由于该合金凝固时Bi相会发生液→气→液→固相变过程，而MnS相只发生液→固相变过程，易切削相的交互凝固行为是溶质偏析形成的根本原因，因此其在合金内柱状晶/等轴晶形成过程尚需深入研究。

1984年，Hunt[14]依据经典凝固理论最早提出预测柱状晶/等轴晶转变的理论模型，该模型假设溶质液相成分不变，柱状晶生长速率与冷却速率相等，过冷度达到ΔT时，等轴晶开始形核；随后，Wang等[15]提出了一种柱状晶/等轴晶转变模型，研究了NH4Cl-H2O系统内扩散作用对晶粒形核和形貌的影响，但忽略了溶质间对流交互作用对柱状晶/等轴晶形成的影响。近年来，Rappaz等[16,17]首次建立了二维CA模型，数值模拟了不同凝固条件下柱状晶/等轴晶的动态转变过程；李日等[18]基于Eulerian-Eulerian方法模拟了Al-Cu二元合金二维铸锭的流场、温度场、溶质场、柱状晶向等轴晶转变行为以及等轴晶的沉积过程，但忽略了柱状晶熔断及等轴晶与柱状晶间的质量交换。目前柱状晶/等轴晶形成模式的理论研究仍有不足之处，对于存在气相相变的三维多元合金在对流扩散-多相相变条件下体系内溶质交互凝固形成柱状晶/等轴晶过程的理论研究和分析还鲜有报道。

本工作提出了对流扩散-多相相变体系内的三维凝固模型，研究了Fe-Bi-Mn系合金的侧向快速凝固过程，考虑凝固过程中多相、多取向相变和对流扩散作用，模拟了合金中Bi和MnS易切削相的柱状晶/等轴晶形成过程，首次揭示了存在气相相变的Fe-Bi-Mn系合金体系内易切削相在对流扩散-多相相变作用下交互凝固过程中柱状晶/等轴晶的形成机理。

1 数值模型

本工作所建三维计算模型引入的主要假设如下：(1) 凝固体系中不同物质的物性参数不同；(2) 同种物质的液相和气相扩散系数不同；(3) 柱状晶近似为锥头圆柱体，等轴晶近似为球体；(4) 考虑柱状晶熔断及等轴晶与柱状晶间的质量交换；(5) 考虑凝固过程中合金的收缩及收缩引起的液、气两相交互流动；(6) 考虑界面处的浓度分布且相变界面处于热力学平衡；(7) 考虑气相浮力和各相间的碰撞，定义压力出口为气相逸出口；(8) 忽略壁面处瞬时激冷作用；(9) 糊状区近似为多孔介质且流动阻力采用Blake-kozeny方法求解；(10) 热溶质对流采用Boussinesq方法求解。

合金凝固过程中宏观偏析的形成主要依赖于溶质的热扩散对流与相变[19-24]，溶质柱状晶/等轴晶的形成模式如图1所示。图中左侧与右侧为合金中密度较低与较高溶质的凝固模式，箭头方向为局部区域溶质流动方向，溶质的柱状晶生长取向与流动方向相同，等轴晶在合金顶部或底部富集。合金凝固初期，溶质富集程度较低，糊状区内溶质的对流扩散不稳定，由于壁面冷却速率较快，温度梯度比较稳定，溶质主要形成柱状晶；随着凝固的进行，合金内密度较低/较高的溶质会上浮/下沉，其热运动过程加速了对流扩散作用，加剧了偏析通道内的流动扰动，溶质在柱状晶尖端处持续富集；合金凝固后期，随着凝固界面的推移，固相散热能力逐渐削弱，内部温度梯度趋于平稳，合金内弥散的溶质浓度降低而局部富集程度增加，界面处成分过冷逐渐增大，且富集溶质的流动-相变交互作用使柱状晶无法稳定生长，其尖端断裂成为等轴晶形核中心，此时合金内部溶质主要形成等轴晶。

图1 溶质柱状晶/等轴晶形成模式示意图Fig.1 Schematic diagram of solute columnar crystal/equiaxed crystal formation model

图2 溶质柱状晶/等轴晶的界面传质体系示意图Fig.2 Schematic diagram of interfacial mass transfer system of solute columnar crystal/equiaxed crystal

溶质柱状晶/等轴晶的形成过程主要由合金凝固过程中溶质的对流扩散和多相、多取向相变引起，放大图1的虚线框区域，得到图2溶质柱状晶/等轴晶的界面传质体系示意图。图中溶质固、液、气三相间的界面传质用符号Z1到Z14表示，其中固相与气相间没有传质。合金凝固过程中，当液、气两相流动产生的偏析通道稳定形成后，局部区域溶质的浓度会随着对流扩散和多相相变作用影响而发生变化，由文献[24]的溶质守恒方程可写为：

(1)

和

(2)

(3)

对于发生气相相变的溶质同理可得：

(4)

将方程 (3) 和方程 (4) 相加可得：

(5)

同理由方程 (2) 可得：

(6)

表1 模拟采用的主要物性参数

2 计算方法

三维基准模型及其边界条件如图3所示，钢锭内部初始温度为1873K，侧壁面为冷却壁，其传热系数为350W·m-2·K-1，底面为绝热壁，顶部为压力出口，模拟采用的主要物性参数见表3。 使用SIMPLE算法和自UDF定义函数对质量、动量、溶质和热焓进行耦合求解，模拟采用的时间步长为0.01s，每步最大迭代次数为200。

图3 三维基准模型及其边界条件Fig.3 Three-dimensional base model with boundary conditions

3 模拟结果与讨论

3.1 柱状晶/等轴晶的形成过程

Fe-0.3Bi-0.9Mn系合金侧向快速凝固过程中MnS和Bi的三维形貌如图4和图5所示。从图中可以看出，合金凝固过程中壁面的冷却速率较快，形成了定向凝固趋势，柱状晶首先在冷却壁面的糊状区开始形成，如图4(a)的Zone I和图5(a)的Zone II区域所示；随着糊状区前沿的推移，柱状晶持续在合金内生长，溶质逐渐在晶尖处富集，如图4(b)的Zone III和图5(b)的Zone IV区域所示；凝固后期，合金内弥散的溶质浓度降低，但局部富集程度增加，断裂的柱状晶尖端成为等轴晶的形核中心，合金内部区域溶质逐渐形成等轴晶，如图4(c)的Zone V和图5(c)的Zone VI区域所示；从图4(d)和图5(d)中可以看出，待合金完全凝固后，糊状区多孔介质处的柱状晶沿溶质宏观流动趋势方向生长，合金内的溶质基本为等轴晶；壁面处MnS多为柱状晶，溶质Bi既存在柱状晶也存在等轴晶，MnS在顶部有偏析带存在，Bi在顶部和底部都存在偏析带。

图4 合金侧向快速凝固过程中MnS相的三维分布图(a)t=20s;t=40s;t=60s;t=600sFig.4 Three-dimensional distribution diagram of MnS phase in process of alloy during horizontal rapid solidification(a)t=20s;t=40s;t=60s;t=600s

图5 合金侧向快速凝固过程中Bi相的三维分布图(a)t=20s;t=40s;t=60s;t=600sFig.5 Three-dimensional distribution diagram of Bi phase in process of alloy during horizontal rapid solidification(a)t=20s;t=40s;t=60s;t=600s

3.2 对流扩散

Fe-0.3Bi-0.9Mn系合金凝固过程中壁面侧向存在温度梯度，体系内存在多相、多取向相变，加之溶质与基体间存在密度差异，使糊状区溶质成分随界面的推移而发生变化，且部分游离的溶质与基体产生对流流动，凝固界面处的糊状区和熔体内部会产生热溶质的对流扩散现象。在对流扩散作用下，柱状晶较难稳定生长，在柱状晶尖端溶质富集区域，破碎的柱状晶在对流扩散产生的紊流作用下向远离壁面方向流动，成为等轴晶形核中心，定义为柱状晶断裂和等轴晶形核区域 (Columnar Crystal Fracture and Equiaxed Crystal Nucleation，CFEN)。

分析图4(b)的Zone III和图5(b)的Zone IV区域，得到溶质的浓度云图如图6和图7所示，其中图6(a)和图7(a)为X轴方向上0～0.25dm和Y轴方向上1.00～1.30dm区域。由图6(a)可以看出，合金凝固过程中，壁面糊状区的MnS以柱状晶模式生长，柱状晶生长过程中，其尖端溶质逐渐富集产生对流扩散，当溶质富集到一定程度，在对流扩散产生的紊流作用下，柱状晶尖端发生断裂，断裂的柱状晶向合金内部流动，成为等轴晶的形核中心，合金内部的溶质继续富集，形成等轴晶。对比图6(b)可得，X轴方向上0.092～0.146dm范围为CFEN区域，此处为柱状晶断裂及等轴晶形核区域。合金凝固时，内部滞止温度梯度的波动主要由对流扩散作用引起，分析图6(a)的滞止温度可以看出，等轴晶生长区域滞止温度梯度相对稳定；当到达CFEN区域，滞止温度发生波动，验证了此处柱状晶的断裂造成了局部溶质富集程度有所差异；越过CFEN区域到达等轴晶形成区域，滞止温度的梯度又相对稳定 (局部溶质富集处略有变化)。从图6(a)左侧的熔体流动方向可知，在等轴晶形成过程中，偏析通道内溶质富集处的流动方向发生改变，引起合金内部对流扩散，抑制了柱状晶的生长，加速了等轴晶的形成。

图6 MnS的浓度图(a)浓度云图；(b)质量分数曲线Fig.6 Concentration diagram of MnS(a)cloud diagram of concentration;(b)mass fraction curve

图7(a)为Bi的浓度云图，在合金壁面处溶质Bi除了柱状晶外，还存在少数等轴晶。这主要是由于Bi密度较大，凝固时存在液-气相变过程，在上升与下沉的溶质产生的紊流作用下，滞止温度梯度形成的柱状晶尖端易被热溶质相变的气、液两相对流扩散作用冲击，而较难稳定生长，所以壁面处既存在柱状晶又存在少量等轴晶。溶质Bi相比MnS柱状晶含量较少，CFEN区域相对更宽，其在合金内部与MnS同为等轴晶模式存在。

图8 MnS相和Bi相随位置变化的对流扩散作用曲线 (a)MnS；(b)BiFig.8 Convection diffusion curves of MnS and Bi vary with position (a)MnS；(b)Bi

3.3 多相相变

Fe-0.3Bi-0.9Mn系合金凝固过程中，MnS只存在液→固相变过程，而Bi存在液→气→液→固相变过程。由公式(5)和公式(6)可知， 多相相变作用对溶质的柱状晶/等轴晶形成过程有很大的影响。

分析图4(b)的ZoneIII和图5(b)的ZoneIV的X轴方向上0～0.25dm和Y轴方向上1.00～1.30dm区域，得到图9的MnS相和Bi相质量相变速率等值线云图。由图9可知，MnS的等轴晶形成区域Mel(等轴晶液-固质量相变速率)的值较小， 最小值为40kg·s-1·m-3，而在壁面的柱状晶生长区域Mcl(柱状晶液-固质量相变速率) 的值高达240kg·s-1·m-3。由于合金凝固过程中，壁面处溶质的滞止温度梯度较大且相对稳定，溶质对流扩散速度缓慢，Mcl的值较大，易形成柱状晶； 从CFEN区域到合金内部，滞止温度梯度逐渐减小，溶质对流扩散速度增加，Mel的值减小，逐渐形成等轴晶。从图9 (b)，(c) 中可以看出，由于溶质Bi凝固过程中存在Mel和Mlg(气-液质量相变速率) ，上升与下沉的溶质在合金内形成紊流，抑制了合金的液-固和气-液质量相变使柱状晶很难稳定生长，导致溶质Bi在合金内易形成等轴晶。

图9 MnS相和Bi相的质量相变速率等值线云图(a)MnS的液-固质量相变速率;(b)Bi的液-固质量相变速率;(c)Bi的气-液质量相变速率Fig.9 Isoline cloud diagram of mass transfer rate of MnS and Bi(a)liquid-solid mass transfer rate of MnS;(b)liquid-solid mass transfer rate of Bi;(c)gas-liquid mass transfer rate of Bi

由公式 (5) 和公式 (6) 第三项可知，瞬时状态下界面浓度和溶质密度相对稳定，多相相变作用主要由质量相变速率和液/气相分数决定。分析X轴方向上0～0.25dm和Y轴方向上1.00～1.30dm区域，得到MnS相和Bi相随位置变化的Mcl，Mel，Mlg，cl和cg曲线，如图10所示。图10 (a) 为MnS的富集情况，在CFEN右侧的柱状晶形成区域靠近壁面处，Mcl曲线和cl曲线随位置变化的斜率较小，Mcl的值较大而cl的值较小，液-固相变速率较快，溶质浓度较稳定，此处为柱状晶稳定形成区域；在柱状晶形成区域越靠近CFEN处，Mcl曲线和cl曲线随位置变化的斜率逐渐增大，液-固相变速率减小，溶质浓度逐渐增大，此处柱状晶不易稳定生长，尖端处溶质逐渐富集有离开基体的趋势；在CFEN区域，Mcl的值减小到最小，此时柱状晶尖端处溶质富集程度增加而液-固质量相变速率减小，尖端发生断裂，游离的溶质成为等轴晶形核中心，此处随位置变化Mel曲线斜率逐渐减小而cl曲线斜率逐渐增大，溶质持续富集，等轴晶逐渐开始形成；CFEN左侧的等轴晶形成区域，溶质富集程度较大，Mel曲线斜率较小，液-固相变速率较小，此处为等轴晶形成区域。溶质Bi的富集情况如图10 (b) 所示。由图可得，溶质Bi的CFEN区域范围较大，在壁面处已经有等轴晶形成，相比MnS其柱状晶生长区域较小，等轴晶形成区域较大。合金内部存在液-气相变，在向合金内部方向Mlg和Mel的曲线逐渐降低而cl和cg曲线逐渐上升，溶质富集程度持续增大，此处等轴晶稳定形核。

图10 MnS相和Bi相随位置变化的Mcl，Mel，Mlg，c1和cg曲线 (a)MnS；(b)BiFig.10 Mcl，Mel，Mlg，c1 and cg curves of MnS and Bi vary with position (a)MnS；(b)Bi

4 结论

(1)含易蒸发相的易切削合金凝固过程中，MnS只存在液-固相变过程，壁面处流动稳定易形成柱状晶，由于溶质Bi还存在气-液相变过程，壁面处流动取向复杂，除柱状晶外还存在等轴晶；CFEN区域到合金内部为柱状晶断裂等轴晶形核区域，此处溶质为等轴晶形式存在。

(2)对流扩散作用强烈影响合金体系内的流动凝固情况，对流扩散为负值处溶质的浓度梯度和流动方向相反，引起局部溶质富集，此处溶质的流动扰动作用较强，为等轴晶形成区域，对流扩散为正值处溶质的浓度梯度和流动方向相同，此处溶质流动方向稳定且富集程度较低，柱状晶易稳定形成而等轴晶不易形成。

(3)多相相变作用对合金体系内溶质的富集情况有很大的影响，合金壁面处溶质分布均匀且富集程度低，多相质量相变速率较大，此处柱状晶稳定形成；当柱状晶尖端处溶质富集到一定程度，多相质量相变速率快速减小，尖端断裂成为等轴晶形核中心；合金内部溶质分布不均匀且局部富集程度高，多相质量相变速率较小，此处等轴晶稳定形成。

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(本文责编：杨 雪)

Numerical Simulation of Columnar Crystal/Equiaxed Crystal Formation Model in a Convection Diffusion-multiphase Transformation System

HE Yin-hua1，WANG Fa-zhan1,2

(1 College of Material and Mineral Resources，Xi’an University of Architecture and Technology，Xi’an 710055，China；2 School of Mechanical and Electrical Engineering，Xi’an University of Architecture and Technology，Xi’an 710055，China)

The horizontal rapid solidification of Fe-Bi-Mn free-cutting alloys were simulated by using diffusion-governed phase transformation kinetics. The three-dimensional solidification model for a convection diffusion-multiphase transformation system was built. Effects of alloys solidification on solid, liquid and gas phases flow diffusion transformation were considered. The Bi and MnS (free-cutting phases) of alloy columnar crystal/equiaxed crystal formation process were simulated. The results show that columnar crystal/equiaxed crystal formation model of Bi and MnS in alloy solidification is strongly influenced by convection diffusion and multiphase transformation terms; the large multiphase mass transfer rate and small enrichment degree of species easy to form columnar crystal where the convection diffusion term is positive; the small multiphase mass transfer rate and large enrichment degree of species appear at where the convection diffusion term is negative, the tip of columnar crystal breaking is caused by turbulence from convection diffusion and multiphase transformation when the species enriched to some degree, and which becomes the nucleation center of columnar crystal and the equiaxed crystal continues to grow and tends to be stable.

Fe-Bi-Mn alloy;solidification;convection diffusion;multiphase transformation

10.11868/j.issn.1001-4381.2015.000367

TG146

A

1001-4381(2017)06-0104-08

十二五期间国家科技支撑计划项目(2011BAE31B02)

2015-04-02;

2015-09-25

王发展(1966-)，男，教授，博士生导师，主要从事易切削材料制备与性能研究，联系地址：西安建筑科技大学材料与矿资学院(710055)，E-mail: wangfz10_1@163.com