掺硼 p 型晶体硅太阳电池B-O缺陷致光衰及其抑制的研究进展*
2017-06-19艾斌邓幼俊
艾斌，邓幼俊
(1.中山大学材料科学与工程学院，广东 广州 510006; 2.中山大学物理学院∥广东省光伏技术重点实验室，广东 广州 510006)
掺硼 p 型晶体硅太阳电池B-O缺陷致光衰及其抑制的研究进展*
艾斌1,2，邓幼俊2
(1.中山大学材料科学与工程学院，广东 广州 510006; 2.中山大学物理学院∥广东省光伏技术重点实验室，广东 广州 510006)
掺硼p型晶体硅太阳电池一直牢牢占据着光伏市场的主导地位，但硼-氧(B-O)缺陷引起的光衰(LID: Light induced degradation)极大地限制了它的发展。最新的对太阳电池加热同时注入少数载流子的B-O缺陷“复原”(regeneration)技术有望彻底解决掺硼p型晶体硅太阳电池的LID问题。鉴于掺硼p型晶体硅太阳电池LID及其抑制措施的研究对提高晶体硅太阳电池性能表现的长期稳定性有重要作用，回顾了近年在掺硼p型晶体硅太阳电池LID及其抑制措施方面的研究进展，并对最新发展出的B-O缺陷“复原”技术给予了重点介绍。
晶体硅太阳电池；硼-氧缺陷；光衰；复原
目前，晶体硅太阳电池主要使用掺硼p型晶体硅片作为衬底。根据国际光伏技术路线图(ITRPV)组织2016年10月发布的2015年国际光伏市场份额数据[1]，由掺硼p型晶体硅片制备的常规铝背场(Al-BSF)电池占88%，由掺硼p型晶体硅片制备的高效PERC(Passivated Emitter and Rear Cell)电池占7%，由n型硅片制备的高效HIT(Hetero-junction with Intrinsic Thin-layer)电池占2%，由n型硅片制备的高效IBC(Interdigitated Back Contact)电池占3%[1]。由于具有更高的性价比，掺硼p型铸锭多晶硅(mc-Si)电池比掺硼p型直拉单晶硅(Cz-Si)电池占据更大的市场份额，p型mc-Si电池约占65%，p型Cz-Si电池约占30%[1]。掺硼p型Cz-Si片和mc-Si片都是以高纯多晶硅为原料通过直拉法(Czochralski)或者铸锭法(cast ingot)形成晶体，然后切片得来的[2]。
虽然掺硼p型晶体硅太阳电池凭借着低成本、高效率、长寿命以及成熟的工艺技术等竞争优势，一直牢牢占据着光伏市场的统治地位，但是掺硼p型晶体硅太阳电池存在光衰(LID: Light induced degradation)的劣势。该现象最早是由Fischer和Pschunder[3]于1973年发现的，即太阳电池的电性能参数(效率、开路电压和短路电流等)在光照的前几个小时内不断衰减，最后达到饱和。在黑暗条件下200 ℃低温退火几十分钟之后，太阳电池的效率可以恢复。但是，如果继续光照的话，电池的效率又会衰减。
自掺硼p型晶体硅太阳电池的LID现象被发现以来，它就一直受到人们的关注。1997年，Schmidt 等[4]提出掺硼p型晶体硅太阳电池的LID现象是由光照下生成的对少数载流子具有较强复合能力的硼氧对(BiOi)引起的。2003年，Schmidt等[5]又将有复合活性的硼-氧(B-O)缺陷修正为硼氧复合体(BsO2i)。自硼氧对(BiOi)模型被提出以来，全世界范围掀起了对掺硼p型晶体硅太阳电池LID机理和抑制措施的研究热潮。经过近20年来的大量研究，人们对掺硼p型晶体硅太阳电池LID机理及抑制措施的认识有了长足的进步。尽管如此，目前大规模工业化生产的掺硼p型晶体硅太阳电池仍然遭受着不同程度的LID。就B-O缺陷引起的LID(BO-LID)而言，硼、氧含量越高，BO-LID引起的电池效率损失越严重。因Cz-Si具有比mc-Si更高的氧含量(前者约15～18 ppma，后者<10 ppma)[6]，p型Cz-Si太阳电池因BO-LID造成的效率损失通常比p型mc-Si电池的严重，前者可达10%(相对值)[7]，而后者大约为2%～4%(相对值)[6-7]。
在BO-LID的抑制研究方面，特别值得一提的是，Herguth等[8]于2006年发现掺硼Cz-Si太阳电池在光照的同时给予加热， BO-LID会发生“复原”(regeneration)，更重要的是B-O缺陷的“复原态”在太阳电池工作条件下是稳定的。“复原”反应一经报道，就在光伏学界和产业界内引起了很大的轰动，因为这项技术极有可能从根本上解决长期以来困扰掺硼p型晶体硅太阳电池发展的瓶颈问题。
鉴于掺硼p型晶体硅太阳电池是当今光伏发电市场的绝对主力，对掺硼p型晶体硅电池LID及其抑制措施的研究无疑具有重要的研究价值和意义。本文将回顾近年来在此领域的研究进展，并对BO-LID复原技术予以重点介绍。在此基础上，对掺硼p型晶体硅太阳电池LID及其抑制措施下一步的研究趋势做一个展望。
1 光衰机理的研究
为了找到抑制或完全消除掺硼p型晶体硅太阳电池LID的方法，揭示p型晶体硅片及其太阳电池的LID机理至关重要。关于掺硼Cz-Si的LID机制，目前大家比较公认的是Schmidt提出的BsO2i模型[7,9-11]，其模型示意图如图1所示。该模型认为光照(光注入)或外加正向偏压(电注入)在p型晶体硅片中产生的少数载流子(电子)会增强两个间隙氧原子组成的氧原子对(O2i)的扩散；快速扩散的O2i被Bs束缚就会形成对少子具有很强复合活性的BsO2i缺陷；光照引起晶体硅少子寿命的衰减，进而导致了太阳电池性能的衰减。200 ℃的低温退火则促进了BsO2i缺陷的分解，BsO2i变成了没有复合活性的Bs和O2i，从而使晶体硅的少子寿命和太阳电池的性能参数得以完全恢复[7,9-11]。
图1 BsO2i缺陷的结构示意图[7]Fig.1 The diagram of structure of BsO2i complex
除了BsO2i模型以外， Voronkov于2010年提出了由一个间隙硼(Bi)和两个间隙氧(Oi)组成的BiO2i模型。Voronkov的模型是基于B和P共掺杂的p型补偿硅片光衰与空穴浓度有关的实验结果提出来的。该模型认为光照前材料中存在由一个间隙硼(Bi)和两个间隙氧(Oi)组成的潜在BiO2i缺陷。光照产生的非平衡少数载流子(电子)诱发了潜在的BiO2i缺陷的重构(reconstruction)，形成了有复合活性的BiO2i缺陷[12]。图2给出了该模型从降级(degradation)、恢复(recovery)、到潜在BiO2i缺陷重新生成(recreation)的全过程的示意图。潜在的BiO2i缺陷的重构形成了有复合活性的BiO2i缺陷代表降级的过程；有复合活性的BiO2i缺陷的分解和间隙硼原子(Bi)的聚集形成了硼团簇(Bi-cluster)代表长时间光照后的恢复；硼团簇释放间隙硼原子和接下来氧原子对对间隙硼原子的束缚代表了黑暗条件下潜在BiO2i缺陷重新生成的过程[12]。
图2 BiO2i模型给出的降级、复原、潜在BiO2i缺陷重新生成的过程示意图[12]Fig.2 A flow chart for degradation, recovery and recreation of the latent BiO2i defects
2014年，Voronkov修改了模型，提出快速光衰阶段主要的复合中心FRC(fast-formed recombination center)开始于潜在的BsO2复合体，而慢速光衰阶段主要的复合中心SRC(slow-formed recombination center)开始于潜在的BiBsO[13]。在该模型中，BiBsO被认为在低温条件下由BiO分解产生的快速扩散杂质Bi与BsO反应生成。因此，潜在的BiBsO的冻结(frozen-in)浓度被认为与p0和[Oi]2成正比，尽管复合体中只包含一个氧原子。在光照过程中，BiBsO被认为发生了少数载流子引起的重构，其荷电态从0变为-1，形成了SRC缺陷[13]。该模型的另一个基本特征是包含了快速扩散杂质Bi原子，因此可通过将其转变为硼纳米沉淀而消除潜在的BiBsO复合体。
尽管国际上许多单位譬如德国ISFH研究所[7, 9-10]、英国Exeter大学[11]、意大利MEMC公司[12-13]、澳大利亚UNSW大学[14]包括我国的浙江大学硅材料国家重点实验室[15-18]都对硼-氧缺陷的本质属性以及硼-氧缺陷引起的光衰(BO-LID)的内在机制进行了大量的研究，但是在理论上具体的有复合活性的缺陷至今仍不清楚[19]。
2 光衰抑制措施的研究
在掺硼p型晶体硅片及其太阳电池的LID及其抑制措施的实验研究方面，特别值得一提的是：国际上的一些主要研究机构曾在1999 年对该问题进行了联合研究[20]。研究所用的硅片包括不同掺杂浓度的掺硼直拉单晶硅(B-Cz-Si)、掺磷直拉单晶硅(P-Cz-Si)、掺镓直拉单晶硅(Ga-Cz-Si)、掺硼区熔单晶硅(B-FZ-Si)、掺硼磁控直拉单晶硅(B-MCz-Si)等。这些不同掺杂类型和种类的硅片由日本Shin-Etsu Handotai公司提供。该研究致力于寻找LID与硅片种类、掺杂类型、掺杂浓度(特别是替位硼(Bs)和间隙氧(Oi)的浓度)之间的关系。研究得到的主要结论有[20-23]：① 氧含量较高(约10～18 ppma)的B-Cz-Si存在LID现象；② 氧含量极低(<0.1 ppma)的B-FZ-Si无LID现象；③ 氧含量很低(<几个ppma)的B-MCz-Si几乎没有LID现象；④ B-Cz-Si的LID与硼和氧的浓度密切相关，暗示了存在B-O缺陷；⑤ 高温过程有助于减小B-Cz-Si的LID； ⑥ 掺磷直拉单晶硅(P-Cz-Si)或掺磷区熔单晶硅(P-FZ-Si)均无LID现象； ⑦ 掺镓直拉单晶硅(Ga-Cz-Si)无LID现象。由以上结论，可以总结出抑制掺硼Cz-Si及其太阳电池的LID现象的措施。但，这些措施却因为种种原因至今也没有在工业界获得大面积的推广应用。例如，使用MCz-Si虽然可以把硅单晶棒中的氧含量降低到可接受的水平。但是，由于该方法需要在常规单晶炉上加装磁体装置。这不仅增加了设备投资，而且使得生长过程比常规Cz-Si过程复杂，需要消耗更多的能量。因此，MCz-Si的生产成本较高[2]；FZ-Si片质量虽高，但价格昂贵，且硅棒直径的大小受到限制。FZ-Si片目前仅用于半导体工业中，不符合太阳电池低成本的要求[2]；使用高阻p型硅片来降低掺硼浓度，虽然可以抑制光衰，但是电池效率也会随之降低[2]；若使用Ga替代B作为p型掺杂剂，Ga掺杂的均匀性问题则无法解决，造成单晶硅棒的头尾电阻率变化很大，使得硅棒的利用率降低[2]；若使用掺磷n型硅片制作电池，太阳电池的制程需要做相应的改变。此外，掺磷n型硅片存在BBr3热扩散形成的p+发射结均匀性较差、扩硼制结需要更长的时间和更高的温度以及硼发射结电极接触的问题等[2,24]。
近来，在掺硼p型Cz-Si及其太阳电池LID抑制措施研究方面取得了一些突破性的进展。Herguth等[8]于2006年发现掺硼Cz-Si太阳电池在载流子注入(譬如使用光强大于1 000 W/m2的光照射)的同时给予加热(50～210 ℃)，B-O缺陷引起的衰减(BO-LID)会发生“复原”反应，即B-O缺陷会由具有复合活性的“降级态”转变为丧失复合活性的“复原态”。因而，B-O缺陷造成的少子寿命的衰减基本能完全恢复，更重要的是——B-O缺陷的“复原态”在太阳电池工作条件下是稳定的。但是，若在200 ℃退火1 h就可完全打破B-O缺陷的“复原态”。一旦光照继续，又会发生完全的光衰[25-29]。为了揭示这一实验现象的机理，2008年Herguth等[26-27]提出了B-O缺陷的“三态模型”并不断对此模型进行了修正。图3给出了最新的“三态模型”的示意图[25]。如图所示，B-O缺陷有“退火态”(高少子寿命)、“降级态”(低少子寿命)和“复原态”(高少子寿命)3个状态。退火(annealing)和去稳定(destablilization)发生在黑暗条件下，而降级(degradation)和复原(regeneration)仅在载流子注入时发生[25]。在T>100 ℃的黑暗条件下，“退火”起主导作用；在T<100 ℃的光照条件下，“降级”起主导作用；在100 ℃
图3 B-O亚稳缺陷的3种状态及其相互转变的路径[25]Fig.3 Transition reactions between the three B-O related metastable defect states
大量实验现象证明：硅体区有氢存在、升高温度和少子注入是BO-LID复原反应发生的3大必要条件。基于这3大必要条件，Wilking等[25,28-29]提出了BO-LID复原反应的氢钝化模型。该模型认为：少子注入可以显著降低晶体硅中其它杂质原子(譬如硼)对氢原子的束缚势垒；其次，少子注入可以使相当多的氢变为电中性的H0，而H0比H+更易在硅晶体中扩散；再次，在p型晶体硅中B-O缺陷通常带正电，少子注入会改变其自身带电状态，使H0可以更容易地与它们结合。一旦氢变为易移动的原子态的H0，升高温度可以增强H0的扩散，使得H0对B-O缺陷的钝化能更加有效和快速地进行。因此，BO-LID复原反应实质上就是B-O缺陷被H0原子钝化的反应。Wilking等声称BO-LID复活反应的氢钝化模型可以解释所有已知的实验结果[25, 28-29]。
除了Wilking等提出的氢钝化模型以外，Voronkov还提出了一个用来解释BO-LID复原反应的硼纳米沉淀沉降模型。该模型认为，BO-LID的复原是因为在复原条件(升高的温度和少数载流子注入)下含Bi缺陷(包括BiBsO)分解，产生了自由Bi原子，Bi原子被硼纳米沉淀吸收，造成了所有含Bi缺陷(包括BiBsO)的消失，因此，接下来在室温下光照不会导致新的光衰。值得注意的是，在Voronkov给出的BO-LID复原模型中，没有氢的参与。该模型认为，BiBsO缺陷的分解和Bi沉降为硼纳米沉淀是BO-LID复原的关键。因为硼纳糜沉淀的成核温度在600 ℃附近，所以复原的速率应正比于硼纳米沉淀的沉降速率，因此正比于600 ℃附近的冷却速率[13,30]。
然而，Hallam等于2015年报道的实验结果对氢钝化模型更为有利，他们的研究表明[31]，只有表面覆盖有SiNx∶H膜并且经过链式烧结炉快速热处理的样品才显示了复原反应，此外，完全的寿命恢复可以在峰值温度大于500 ℃的烧结过程实现，该温度低于硼纳米沉淀沉降模型给出的临界温度(600 ℃)。通过在链式烧结炉热处理之后引入一个历时8s的“快速形成并同时氢钝化B-O缺陷”的激光氢钝化过程，在约为360 ℃的峰值温度下寿命样品中超过95%的B-O缺陷被氢化了，而将同样的过程应用于标准的丝网印刷铝背场电池，电池的效率在接下来的光衰测试中是稳定的，而没有进行激光氢钝化处理的电池遭受了0.7%(绝对值)的效率降级。作者认为B-O缺陷的快速氢钝化(8s)得益于B-O缺陷的快速形成(4s)，因为该过程使用了160Suns的高光强来加速B-O缺陷和氢原子(H0)的形成。然而，与Voronkov持相同观点的Walter等[32]于2016年发表的论文，仍坚持他们原来的观点，认为BO-LID的复原不需要氢的参与；影响复原反应的关键参数是冷却速率而不是氢含量，冷却速率越快，复原速率越快；高温烧结时从含氢钝化层释放的氢对BO-LID的复原反应没有贡献。然而，为了获得大于1ms的少子寿命，富氢钝化层和快速退火这两个条件缺一不可，作者认为这是氢钝化了硅片中的其他本底缺陷所致。总之，人们有关BO-LID复原反应的机理仍存在争论。
3 展 望
自B-O缺陷“复原”反应被发现以来，人们已对BO-LID复原反应与复原条件(如温度、光强和氢含量)的关系做了大量研究，并基本弄清了它们之间的关系和反应机理。但到目前为止，BO-LID复原技术还没有在产业界获得大规模推广应用，主要原因是与产业化密切相关的问题还没有获得很好地解答[33]。譬如，BO-LID复原反应的长期稳定性如何？BO-LID复原过程的处理时间能否满足生产流水线对过程时间的要求？为了避免不可控因素的干扰，已发表的绝大部分有关BO-LID复原反应的研究都是在 “寿命样品”上获得的。这些研究结果在多大程度上对实际生产的太阳电池有效，以及太阳电池生产工艺应做哪些调整和改进，仍是一个未知数[33]。此外，就目前的研究结果来看，BO-LID复原反应并不能完全钝化晶体硅内部的B-O缺陷。因为B-O缺陷只能终止于一个由退火态、降级态和复原态组成的混合态。有研究表明，在理想的工艺条件下，(97±2)%的B-O缺陷可被钝化[25]。
BO-LID复原技术的发展有可能彻底解决掺硼p型晶体硅太阳电池的LID问题，所以我们认为它将是掺硼p型晶体硅太阳电池的光衰及其抑制研究下一步工作的重点。而，对BO-LID复原技术的研究将主要围绕与其产业化应用密切相关的问题展开，特别是产业化最关心的问题—“BO-LID复原反应的长期稳定性”无疑将是未来研究的重点方向。目前，有关BO-LID复原反应的长期稳定性的报道严重偏少。已有的少量报道，也是利用理想样品在较短时间内获得的结果。譬如，Wilking等对已复原的 “寿命样品”在60 ℃下用一个太阳光强进行了长时间(60d)光照以模拟太阳电池实际的运行条件，发现已复原的B-O缺陷出现了降级，但却并不显著；而占比更大的寿命降级则是由B-O缺陷以外的其它缺陷引起的(例如表面钝化的降级)[25]。因已有的关于BO-LID复原反应的长期稳定性的研究存在数量严重偏少和实验条件过于理想化等缺点，以致于并不能打消人们对BO-LID复原反应的长期稳定性的疑虑。我们认为：只有对经复原技术处理的“寿命样品”、“掺硼p型晶体硅太阳电池”以及“晶体硅太阳电池组件”的少子寿命和转换效率等参数在“实验室环境”、“户外环境”条件下进行系统长期(至少1年)的LID测试，才能对“BO-LID复原效果的长期稳定性”的问题给出令人满意的解答和令人信服的证据。值得一提的是，晋能公司在2016年6月召开的32届欧盟光伏会议(32ndEUPSEC)上报道了PERC电池复原稳定性的研究结果[34]。他们对PERC电池进行了“电注入+加热”复原处理，然后将它们封装为组件进行了户外测试，结果表明，经过复原处理的PERC电池组件在75d的户外测试中性能保持稳定，因光衰造成的功率损失小于1.5%，该结果优于常规多晶硅电池，展现了较高的稳定性。
4 结 论
掺硼p型晶体硅太阳电池凭借其掺杂的均匀性和工艺技术的成熟性长期牢固占据着光伏市场的主导地位，但其自身存在的LID问题也限制了它的进一步发展。自掺硼p型晶体硅太阳电池的B-O缺陷被发现以来，人们对掺硼p型晶体硅太阳电池的LID及其抑制进行了大量的研究，基本上明确了B-O缺陷是引起掺硼p型Cz-Si太阳电池LID的主要原因，揭示了BO-LID的机理，并提出了一些抑制BO-LID的有效措施。特别地，最新发展出的BO-LID复原技术有可能彻底解决掺硼p型晶体硅太阳电池的LID问题。目前，BO-LID复原技术之所以还没有实现大规模产业化应用，是因为与产业化密切相关的问题还没有获得很好地解答。随着研究的深入，相信阻碍BO-LID复原技术实现大规模产业化应用的问题会逐一被解决，而掺硼p型晶体硅太阳电池的LID也将会在极大程度上被抑制。
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Research progress on LID caused by B-O defects and its suppression for B-doped p-type crystalline silicon solar cells
AIBin1,2,DENGYoujun2
(1. School of Materials Science and Engineering, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510006，China; 2. Guangdong Provincial Key Laboratory of Photovoltaic Technology, School of Physics, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510006，China)
Although boron-doped p-type crystalline silicon solar cells have been firmly occupying the dominant share in PV market, the light induced degradation (LID) caused by boron-oxygen (B-O) defects greatly limits their development. Newly-developed B-O defects regeneration technology combining minority carriers injection and heating has the potential to completely solve the LID problems of boron-doped p-type crystalline silicon solar cells. Considering that the research work on LID and its suppression measure is of a great importance to improve long term stability of today’s mainstream crystalline silicon solar cells, the authors review the recent research progress on LID and its inhibition method of boron-doped p-type crystalline silicon solar cells, and emphatically introduce the newly-developed B-O defects regeneration technology.
crystalline silicon solar cells；B-O defects；light induced degradation (LID)；regeneration
10.13471/j.cnki.acta.snus.2017.03.001
2016-10-10 基金项目：广东省战略性新兴产业核心技术攻关项目( 2011A032304001)；广东省科技计划项目(2013B010405011)
艾斌(1973年生)，男；研究方向：太阳能材料与太阳电池；E-mail: stsab@mail.sysu.edu.cn
TM615
A
0529-6579(2017)03-0001-07
