Cu含量对2219铝合金锻件及其焊接接头组织与性能的影响

邢 军， 陈康华,3， 陈送义， 陈运强， 余 芳， 刘德博

(1.中南大学 轻合金研究院，长沙 410083； 2.中南大学 有色金属先进结构材料与制造协同创新中心，长沙 410083； 3.中南大学 粉末冶金国家重点实验室，长沙 410083; 4.北京宇航系统工程研究所，北京 100076)

Cu含量对2219铝合金锻件及其焊接接头组织与性能的影响

邢 军1,2， 陈康华1,2,3， 陈送义1,2， 陈运强1,2， 余 芳2,3， 刘德博4

(1.中南大学 轻合金研究院，长沙 410083； 2.中南大学 有色金属先进结构材料与制造协同创新中心，长沙 410083； 3.中南大学 粉末冶金国家重点实验室，长沙 410083; 4.北京宇航系统工程研究所，北京 100076)

采用力学拉伸实验、焊接实验、电化学阻抗谱(EIS)、循环阳极极化曲线(Tafel)以及金相和扫描电镜(SEM)等分析测试方法，研究Cu含量对2219铝合金锻件组织与性能的影响。结果表明：降低Cu含量，有利于减少2219铝合金基体内的残余结晶相，并有效抑制在合金焊接过程中粗大Al2Cu相的析出，使基材和焊件的伸长率显著提高，强度略有下降;Cu在铝基体中形成Al2Cu相诱导合金发生局部腐蚀，使材料的耐腐蚀性能变差，降低Cu含量能够减小合金的腐蚀倾向，改善合金的耐腐蚀性能。

2219铝合金；Cu含量；Al2Cu相；腐蚀；焊接

2219铝合金由于高强、可焊以及良好的力学性能，广泛应用于航空航天领域，特别是作为新一代运载火箭推进剂贮箱的主体材料[1-4]，取代了传统的2A14铝合金。随着对材料整体化和高性能的需求，如何进一步提高2219铝合金构件的性能，已经成为国内研究的热点。近年来，国内外研究人员对2219铝合金组织和各方面性能开展了一系列的研究工作，如，Grilli等[5]研究了 2219铝合金在3.5%NaCl溶液中的局部腐蚀行为，指出合金的腐蚀行为随第二相尺寸的改变而发生变化，在溶液中浸泡15 min左右时基体被腐蚀，浸泡45 min～8 h时金属间化合物被腐蚀，并说明了Al-Cu-Fe-Mn相对于基体来说为阴极相，合金发生点蚀的位置主要集中在基体和金属间化合物的界面处。李权等[6]研究了2219-T8铝合金单面两层焊接头的横向断裂行为，认为接头横向拉伸时断裂发生在部分熔化区(PMZ)。安利辉等[7]研究了预变形量对2219铝合金板材力学性能及组织的影响，指出经过两次形变热处理后，铝合金板材的屈服强度和抗拉强度随着第一次变形的变形量先增大后减小;第一次变形量为2%左右时,强度达到最高值。刘燕等[8]通过正交实验的方法优化了2219铝合金的固溶和时效(T6)热处理工艺，并通过极差分析得到了影响材料力学性能的主要因素，在此基础上研究了主要工艺参数，得出T6热处理最佳热处理工艺制度，即固溶温度为535 ℃，固溶时间为40 min，淬火转移时间为5 s，时效温度为175 ℃，时效时间为12 h。何跃等[9]研究了2219铝合金及其焊接接头在3.5%NaCl溶液中的点蚀和应力腐蚀敏感性，指出焊接接头的抗点蚀能力比2219铝合金基材差，焊件在浸泡过程中母材优先发生腐蚀，并指出2219铝合金的腐蚀形式主要表现为点蚀，点蚀孔萌生与含铜沉淀强化相颗粒析出时在(亚)晶界周围形成的贫Cu区，同时还说明了焊接接头在NaCl溶液中的应力腐蚀不够敏感，而板材2219具有一定的应力腐蚀敏感性。杜辉等[10]通过时效处理的方法研究了2219铝合金平板对接接头力学性能及腐蚀性能，指出接头经时效处理后，强度系数29.2%，冲击韧性比母材提高了10%，时效后的接头经过重新固溶处理及人工时效后，各区域组织均匀变现出良好的抗点蚀性能。然而，合金成分特别是Cu含量的影响对2219铝合金组织和性能的影响，研究还不够深入。本研究通过调控合金成分的方法探究Cu含量对2219铝合金组织和性能的影响，尤其是对腐蚀性能的影响，为提高2219铝合金组织和性能以及在实际工程中的应用提供参考。

1 实验材料与方法

2219铝合金中Cu元素含量范围在5.8%～6.8%(质量分数，下同)之间，而Cu在Al中固溶度为5.6%，低于合金中Cu元素的设计范围，考虑到大规格铸锭成分偏析严重，其边缘、中部及心部Cu含量不同，从大规格2219铝合金铸锭的边缘、中部(1/2半径)和心部取样，Cu含量分别为5.5%，6.0%和6.5%，其合金成分如表1所示。铸锭经均匀化处理和多向锻造制备成铝合金自由锻件。锻件经535 ℃/4 h 固溶热处理后进行室温水冷淬火(淬火转移时间5 s内)，并经3%冷压变形处理和165 ℃/24 h人工时效。

拉伸实验按照国家标准GB /T 228—2002《金属材料室温拉伸试验方法》和GB /T2649—1989《焊接接头机械性能试验取样方法》制取标准试样，基材拉伸试样厚度为2 mm，焊件拉伸试样厚度为6 mm带余高试样，在力学试验机上进行力学拉伸实验，挂引伸计，拉伸速率 2 mm/min。

采用Keller试剂(1% HF+1.5% HCl+2.5% HNO3+95% H2O，Vol.%)对不同合金成分的实验样品进行腐蚀，采用德国莱卡DM4000M智能型显微镜进行显微组织或腐蚀形貌的观察，并采用Nov扫描电镜观察力学拉伸断口形貌及腐蚀形貌。

焊接实验在YC-500WX4HNE进行钨极惰性气体保护焊(TIG)。焊丝的直径为φ2.0 mm的H703铝合金焊丝。焊接试样厚度为6 mm，焊接坡口为Y型90°坡口，带2 mm钝边，焊前对板材进行机械刮削处理，焊接方式为TIG单面三层焊，焊接电流分别为：打底焊280 A，填充240 A ，盖面焊240 A，焊接速率为300 mm/min。

采用CHI660C电化学工作站测量电化学阻抗谱(EIS)及循环阳极极化曲线(Tafel)。试样的电化学测试采取三电极体系，试样本身为工作电极，对电极为铂电极，参比电极是饱和甘汞电极(SCE)，腐蚀溶液体系为3.5%NaCl溶液，工作电极放入特制的腐蚀电极槽中，测试面为S-L面，面积为1 cm2，实验温度为室温(25±3) ℃。

表1 不同Cu含量合金成分(质量分数/%)Table 1 Chemical composition of alloys (mass fraction/%)

2 实验结果

2.1 不同Cu含量2219铝合金显微组织

图1是不同Cu含量2219铝合金经固溶-冷压变形-时效后的显微组织。图1(a)中，Cu含量为6.5%，可以观察到许多在晶界处偏聚的残余Al2Cu相，这些残余相连续分布可延续200 μm长，其中部分残余相保留有原始均匀化晶界的三角枝晶形态，残余相的平均尺寸为20～50 μm；当降低Cu含量至中限6.0%时，如图1(b)所示，残余相的分布非常稀疏，聚集现象已观察不到，残余Al2Cu相的尺寸缩小至小于10～20 μm；继续减少Cu含量至5.5%，此时晶界上或晶粒内部已观察不到尺寸大于5 μm的残余Al2Cu相，如图1(c)所示。

2.2 不同Cu含量2219铝合金力学性能及断口分析

表2为不同Cu含量的2219铝合金的力学性能。从表中可以看出，随着Cu含量的降低，合金的伸长率显著提高，抗拉强度和屈服强度略有降低。当Cu含量由6.5%降低至5.5%时，材料的伸长率依次为6.7%，8.9%，12.7%；抗拉强度依次为432 MPa，425 MPa，407 MPa；屈服强度依次336 MPa，326 MPa，313 MPa。

图2和图3分别是不同Cu含量2219铝合金固溶时效后的力学拉伸断口形貌和能谱分析。从断口形貌来看，Cu含量为6.5%时，整个断口形貌以脆断特征为主伴有少量韧窝，整个断面被大量的粗大的第二相粒子覆盖，此时锻件塑性最差；随着Cu含量的降低，韧窝的数量明显增多，断口整体层次分明体现出混合断口的特征，视区中可观察到10 μm左右的第二相粒子，裂纹从Al2Cu相粒子上扩展到韧窝周围，表现出韧窝断裂并伴有沿晶脆断的混合型断口特征，塑性有所提升；当Cu含量降低到5.5%时，试样断口布满浅而平的致密韧窝，韧窝尺寸在1～3 μm之间，为典型的韧窝断裂，表现出来良好的塑性。经能谱分析得出，在韧窝中主要存在的粗大第二相粒子为Al2Cu相。

SampleTensilestrength/MPaYieldstrength/MPaElongation/%6．5%Cu4323366．76．0%Cu4253268．95．5%Cu40731312．7

2.3 不同Cu含量2219铝合金焊接接头显微组织

图4为不同 Cu含量的2219铝合金焊件各区域显微组织。图4(a),(b),(c)为不同Cu含量2219铝合金接头熔合区显微组织，从图中可以看出，不同Cu含量接头熔合区均具有明显组织不均匀，其组织特征为细等轴晶和粗大柱状晶的混合组织。熔合区左侧为热影响区，当Cu含量为6.5%时，可以看到大量网状分布的粗大Al2Cu残余结晶相，如图4(d)所示；当Cu含量降低至6.0%时，如图4(e)所示，残余Al2Cu相尺寸减小且数量减少；当Cu含量进一步降低至5.5%时，如图4(f)所示，此时几乎不存在粗大的Al2Cu相。图4(h),(i),(g)为不同Cu含量2219铝合金接头母材区显微组织，从图4可以看出，随着Cu含量的降低，母材区残余Al2Cu相显著减少，当Cu含量为5.5%时，母材区已观察不到粗大的Al2Cu残余结晶相。

图2 不同Cu含量2219铝合金断口形貌Fig.2 Fracture morphology of 2219 aluminum alloy with different Cu content (a)6.5Cu; (b)6.0Cu;(c)5.5Cu

图3 2219铝合金断口SEM像(a)和能谱分析(b)Fig.3 SEM image of fracture (a) and EDS analysis (b) in 2219 aluminum alloy

图4 不同Cu含量2219铝合金焊件各区域显微组织Fig.4 Microstructure of 2219 aluminum alloy weldments at different areas with different Cu content. (a)6.5%Cu fusion zone; (b)6.0%Cu fusion zone; (c)5.5%Cu fusion zone; (d)6.5%Cu heat affected zone; (e)6.0%Cu heat affected zone; (f)5.5%Cu geat affected zone; (g)6.5%Cu base metal; (h)6.0%Cu base metal; (i)5.5%Cu base metal

2.4 不同Cu含量2219铝合金焊件力学性能

表3是不同Cu含量的2219铝合金焊接后的力学性能。从表3看出，随着Cu含量的降低，材料的伸长率显著提升，抗拉强度略有下降，屈服强度变化不明显。当Cu含量由6.5%降低至5.5%时，材料的抗拉强度依次为286 MPa，279 MPa，259 MPa；屈服强度依次142 MPa，162 MPa，136 MPa；伸长率依次为7.2%，9.4%，10.6%。

2.5 不同Cu含量2219铝合金腐蚀性能

图5为不同Cu含量2219铝合金试样在3.5%NaCl溶液中的电化学阻抗谱。材料实际发生腐蚀的情况与钝化膜和腐蚀电流有关，交流阻抗谱反应了材料钝化膜的强弱，图谱中不同Cu含量的2219铝合金均只有一个容抗弧行为，表明只有一个时间常数的存在[11]。Nyquits图的实部半径可以反应材料膜的强弱，阻抗弧的半径随着Cu含量的降低而增大，表明材料的抗腐蚀性能变好。

表3 不同Cu含量2219铝合金焊件力学性能Table 3 Mechanical properties of 2219 aluminum alloy weldments with different Cu content

图5 不同Cu含量2219铝合金3.5%NaCl溶液中的阻抗谱Fig.5 Nyquist plot of 2219 aluminum alloy in 3.5%NaCl solution with different Cu content

图6所示为不同Cu含量的2219铝合金在3.5% NaCl溶液中的循环极化曲线。根据循环极化曲线可获得一些参数，如自腐蚀电位(Ecorr)、保护电位(Erep)、保护电流密度(Jrep)、自腐蚀电流密度(Jcorr)、自腐蚀电位处线性极化电阻(Rcorr)、保护电位处线性极化电阻(Rrep)等，将其列于表4中。

结合图6和表4可以得知，随着Cu含量的降低，合金的自腐蚀电流密度(Jcorr)逐渐减小，单位面积上的线性极化电阻增大，这说明Cu含量越低，试样在电化学腐蚀过程中的腐蚀速率越小，材料的耐腐蚀性能就越好。自腐蚀电位(Ecorr)是一个混合电位(mixed potential)，其值由阴极反应和阳极反应共同决定，因此不能作为评判腐蚀敏感程度的判据[12,14]。保护电位Erep是指回扫电流密度回复到维钝电流密度时所对应的电位[13]。自腐蚀电位和保护电位之差(Ecorr-Erep)可以很好地反应材料的局部腐蚀发展程度。在局部腐蚀发展初期，Ecorr-Erep值越大，局部腐蚀发展程度越大[14]。由表4可知：随着Cu含量的降低，Ecorr-Erep值逐渐降低，表明合金的耐腐蚀性能变好。

图6 不同Cu含量2219铝合金在3.5%NaCl 溶液中的循环极化曲线Fig.6 Cyclic polarization curve of 2219 aluminum alloy in 3.5%NaCl solution with different Cu content

2.6 腐蚀形貌及EDS分析

图7和图8是2219铝合金样品在3.5%NaCl溶液中完成循环阳极极化测试后所得到的腐蚀微观形貌及能谱分析。由图7可以看出，2219铝合金表面发生了不同程度的局部腐蚀，腐蚀主要集中发生在Al2Cu第二相周围，如图7(a)所示；随着腐蚀反应的进行，第二相逐渐脱落，且其周围基本发生深入腐蚀，形成大小、深浅不一的腐蚀坑，如图7(b)所示。由图8能谱数据分析得出，图中亮白色第二相为Al2Cu相。

表4 不同Cu含量2219铝合金在3.5%NaCl溶液中的循环极化曲线的参数Table 4 Parameters of cyclic polarization curve of 2219 aluminum alloy in 3.5%NaCl solution

图7 2219铝合金在3.5%NaCl溶液中循环极化测试后的腐蚀形貌 (a)第二相未脱落；(b)第二相脱落Fig.7 Corrosion morphology of 2219 aluminum alloy after cyclic polarization test in 3.5% NaCl solution (a)corrosion surface morphology before second phase detaching； (b)corrosion surface morphology after second phase detaching

图8 2219铝合金腐蚀形貌(a)和能谱分析(b)Fig.8 Corrosion morphology (a) and EDS analysis (b) of 2219 aluminum alloy

3 分析与讨论

3.1 Cu含量对2219铝合金组织的影响

由Al-Cu二元相图可知[15]，在535 ℃固溶温度下，3种合金的平衡组织均为α+θ(Al2Cu)，此时Cu在Al基体中的最大固溶度为5.38%，根据杠杆定律计算得出：当Cu含量为6.5%，6.0% 和5.5%时，Cu在Al基体中的平衡溶解量分别为5.20%，5.28%和5.36%，Al2Cu相的析出量分别为2.39%，1.33%和0.26%，由此可知，随着Cu含量的降低，Al2Cu相的析出量减少，如图1所示。

焊接时，由于TIG焊属于熔焊，焊接时温度较高，导致近缝区基体重熔，在随后的冷却过程中析出粗大的Al2Cu相，并且在其周围析出尺寸较小的点状Al2Cu相。Cu含量越高，残余的Al2Cu相也就越多。

3.2 Cu含量对2219铝合金拉伸和腐蚀性能的影响

随着Cu含量的降低，合金的伸长率有显著的提高，其主要原因是合金Cu含量越低，经过固溶处理后的残余结晶相数量就越少，基体内的这些结晶相一般尺寸粗大、强度低，且容易在其周围引起应力集中，在外界拉应力的作用下易萌生微裂纹，降低了合金的塑性，随着Cu含量的降低，残余结晶相数量减少，塑性提高。合金的抗拉强度和屈服强度略有下降，这是因为Cu在Al中的固溶度有限，Cu含量降低将导致固溶处理时Cu在Al中的过饱和度降低，在后续冷变形及时效后析出的强化相数量减少，使合金的强度降低。

材料经焊接后，随着Cu含量降低合金的伸长率显著提升，其主要原因一方面是因为随着合金Cu含量的升高，焊接过程中在热影响区靠近熔合线附近析出的Al2Cu相数量增多，这些析出相尺寸粗大，且易引起应力集中萌生微裂纹，在拉应力的作用下发生开裂，降低了合金的塑性；另一方面由于焊接过程中热量输入较大，导致热影响区一些低熔点共晶相发生液化[16]，形成弱化组织并萌生微裂纹，最终导致材料失效。

在2219铝合金的腐蚀行为中，不同元素的作用机理不尽相同。研究表明，Cu元素可以提高Al的电极电位，当Cu元素以Al2Cu第二相的形式从基体中析出后，其周围将形成无溶质原子析出带，即贫铜区(copper-depleted zone)。在晶间析出物Al2Cu相、贫铜区和晶内三者之间，晶间析出物Al2Cu相的化学电位最高，晶内次之[9,17]。由于三者之间的电位的差别导致它们之间形成微电池，而贫铜区电位最低，腐蚀将沿着贫铜区发生发展并不断向周围基体扩展，如图7和图8中亮白色Al2Cu相周围的腐蚀坑。随着Cu含量的降低，合金经多向锻造及固溶处理后，残余结晶相数量显著减少，降低了材料的腐蚀倾向，提高了材料的耐腐蚀性能，这与阻抗谱和极化曲线的数据结果是一致的。

4 结 论

(1)当Cu含量由6.5%降低至5.5%时，2219铝合金经过变形加工和固溶处理后残余的Al2Cu结晶相数量显著减少，合金的伸长率由6.7%提升至12.7%，抗拉强度由432 MPa降低至407 MPa，屈服强度由336 MPa降低至313 MPa，试样断口形貌特征由脆性断裂向韧窝型延性断裂转变。

(2)Cu含量为6.5%，6.0% 和5.5%的2219铝合金经TIG焊焊接后，热影响区靠近熔合线附近析出的粗大Al2Cu相逐渐减少，合金的焊后伸长率提高，分别为7.2%，9.4%和10.6%，抗拉强度下降，分别为286 MPa，279 MPa，259 MPa。

(3)随着Cu含量的降低，合金的耐腐蚀性能提高。当Cu含量为5.5%时，Nyquits图的实部半径最大、循环极化曲线中自腐蚀电流密度最小(6.052×10-6A·cm-2)，Ecorr-Erep值最低(0.282 V)，其主要原因是减少了粗大Al2Cu相诱导的局部腐蚀。

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(责任编辑：张 峥)

Effect of Cu Content on Microstructure and Properties of 2219Aluminum Alloy Forgings and Its Welded Joints

XING Jun1,2, CHEN Kanghua1,2,3, CHEN Songyi1,2, CHEN Yunqiang1,2,YU Fang2,3, LIU Debo4

(1.Light Alloy Research Institute, Central South University, Changsha 410083, China;2.Nonferrous Metal Oriented Advanced Structural Materials and Manufacturing Cooperative Innovation Center, Central South University, Changsha 410083, China;3.State Key Laboratory of Powder Metallurgy, Central South University, Changsha 410083, China;4.Beijing Institute of Aerospace Systems Engineering, Beijing 100076, China)

The influence of Cu content on microstructure and properties of 2219 aluminum alloy was investigated by using tensile tests, welding tests, electrochemical impedance spectroscopy (EIS), cyclic anodic polarization curves (Tafel) combined with optical microscopy (OM) and scanning electron microscopy analysis (SEM). The results indicate that the residual crystal phase in the matrix of 2219 aluminum alloy is reduced with the decrease of Cu content which contributed to effectively suppress the precipitation of Al2Cu coarse phase during the welding process. Furthermore, with the decrease of Cu content, elongation of the alloy is significantly increased, while the tensile strength and yield strength is slightly decreased. At the same time, Al2Cu phase formed in the matrix induces localized corrosion which causes the deterioration of corrosion resistance in the alloy, while the corrosion tendency of the alloy can be reduced by the decrease of Cu content and the corrosion resistance of the alloy is improved.

2219 aluminum alloy; Cu content; Al2Cu phase; corrosion; weld

2016-12-15；

2017-03-21

国家重点研发计划(2016YFB0300801)；国家自然科学基金委员会—中国航天科技集团公司航天先进制造技术研究联合基金资助项目(U1637601)；江苏省科技成果转化计划(BA2015075)；国家自然科学基金重大科研仪器设备研制专项(51327902)

陈康华(1962—)，男，博士，教授，主要从事铝合金研究，(E-mail)khchen@csu.edu.cn。

10.11868/j.issn.1005-5053.2016.000226

TG 146.2+1

A

1005-5053(2017)03-0001-08