淮北对流层NO2柱浓度地基MAX-DOAS观测与OMI对比

施瑞瑞，牟福生，李素文，韦民红，雒 静（淮北师范大学 物理与电子信息学院，安徽 淮北 235000）

淮北对流层NO2柱浓度地基MAX-DOAS观测与OMI对比

施瑞瑞，牟福生，李素文，韦民红，雒 静
（淮北师范大学 物理与电子信息学院，安徽 淮北 235000）

利用地基MAX-DOAS仪器在2016年9—11月对淮北进行监测，获取NO2垂直柱浓度的时间序列并与OMI卫星进行对比.结果表明，在晴朗天气下两者具有较好的一致性（R2=0.804 6），在晴朗和阴天条件下卫星测量结果系统性低于MAX-DOAS结果，这主要是因为两种仪器观测方式和观测区域不同导致的.9—11月NO2月均值逐渐增加，其中11月的NO2相比9月的增加36.8%，说明淮北地区空气污染在观测时段内加重.研究结果表明，地基MAX-DOAS系统不仅可以对区域污染的演变进行研究，也能够为卫星结果提供验证.

地基MAX-DOAS；NO2垂直柱浓度；OMI

0 引言

工业化进程的加快和城市的发展造成严重的环境问题.NO2作为一种重要的大气痕量气体，在大气光化学反应和二次气溶胶生成过程中都具有显著作用，最终会对人类健康和环境变化产生深远影响.因此对城市地区的NO2浓度进行监测，不仅可以了解NO2时空演化，对于研究其来源和城市大气污染控制也具有十分重要的意义.

目前常见的NO2测量方法主要有原位测量和光学遥测2种.原位监测只能获取测量点的结果且通常需要定期校准.光学遥感技术因其具有连续、实时和非接触的特点，近年来获得广泛的应用.差分吸收光谱技术（Differential Optical Absorption Spectroscopy，DOAS）能够同时对多种气体进行监测，仪器结构简单且便于维护，已经成为大气环境监测的有力手段［1］.根据搭载平台不同，DOAS技术可分为地基遥感（地基MAX-DOAS）和空基遥感（机载和星载DOAS）2种.Ordóñez等在伦巴第地区对GOME和地基MAX-DOAS测量的NO2柱浓度进行对比［2］，两者一致性较好.Schaub等对苏格兰不同海拔站点的对流层NO2柱浓度进行测量，发现在天气晴朗时不同站点测量结果相关性较高（R=0.7）.在国内，李昂等［3］开展基于地基MAX-DOAS系统，多角度反演NO2斜柱浓度的方法研究.徐晋等［4］对奥运会期间地基MAXDOAS和OMI测量的NO2柱浓度进行对比，晴天时两者一致性较好，同时OMI测量结果受到云层的影响更大.本文利用地基MAX-DOAS自2016年9月—11月在淮北地区观测大气中NO2垂直柱浓度，并和OMI卫星测量结果进行对比［5-6］.

1 基本原理

被动DOAS以太阳散射光为光源，在入射光穿过大气时因气体吸收、瑞利散射和米散射等光强会逐渐衰减，入射光强I0(λ)和衰减后光强I(λ)之间关系可以用Lambert-Beer定律［7］表述：

cj和σj(λ)分别表示气体j的浓度以及其在波长λ处的吸收截面，εR(λ)和εM(λ)分别为波长λ处的瑞利散射系数和米散射系数，l为光程.将吸收截面分为宽带吸收σo(λ)和窄带吸收σ′j(λ)两部分，基于差分思想，获得待测痕量气体的窄带吸收，则待测气体的浓度可表示为：

其中I′0(λ)表示去除宽带结构的原始光强，D′表示差分光学厚度，利用最小二乘法对其求解可以获取反演波段内各组分浓度cj，沿吸收路径积分即为气体斜柱浓度（Slant Column Density，SCD）.由于不同仰角斜柱浓度存在差异，为表示测量区域的NO2浓度变化将斜柱浓度转化为柱浓度（Vertical Column Density，VCD）［8］：

其中AMF为大气质量因子，可以通过几何方法或者模型计算获取.本文选取几何方法将30°仰角下测量的斜柱浓度（SCD）转化为NO2的垂直柱浓度（VCD），并用以表示淮北地区污染气体随时间的变化.

2 实验装置

地基多轴差分吸收光谱仪主要是由棱镜、望远镜、恒温箱、光纤、光谱仪、控制电机、计算机等器件组成［9］，如图1所示.地基MAX-DOAS通过反射镜将太阳散射光送到望远镜中，将光聚焦到光纤上，由光纤传输到光谱仪中，再经过电荷耦合器件（CCD）接收获得光谱信号.光谱仪波长范围是290～420 nm，光谱分辨率为0.54 nm.为减少温度改变对波长漂移造成的影响，将光谱仪置于温控箱中.望远镜仰角设置为5°、10°、20°、30°和90°，反演时选取固定参考谱对所有光谱进行反演.

图1 地基MAX-DOAS结构和工作原理

3 数据处理和分析

3.1 反演光谱示例

选取10月12日T13：44一条测量光谱进行反演，反演波段选358～390 nm，参与拟合气体有NO2、O4、O3和Ring结构.反演结果如图2所示，NO2的差分斜柱浓度为1.76×1017molecules∙cm-2，剩余结构为8.67×10-3.

3.2 地基MAX-DOAS测量的NO2VCD时间序列

为了解9—11月淮北地区的大气状况，利用安装在淮北师范大学物理楼顶的MAX-DOAS对该地区对流层气体进行为期3个月的连续测量.图3为地基MAX-DOAS测量的对流层的NO2的垂直柱浓度VCD时间序列.

图2 2016年10月12日T13：44反演结果示例

图3 9—11月地基MAX-DOAS测量NO2VCD时间序列

3.3 地基MAX-DOAS测量NO2VCD月均值与OMI对比

通过地基MAX-DOAS观测结果发现，9月—11月淮北地区的NO2柱浓度结果逐渐增加，其中11月的月均值为1.28×1016molecules∙cm-2，为9月NO2月均值的1.37倍，说明淮北地区的污染气体积累并导致大气污染加剧.因OMI卫星过境时间为当地时间13：30，选取地基MAX-DOAS 12：00—14：00数据进行平均后与卫星数据进行对比.由表1两者对比发现，卫星结果系统性低于地基MAX-DOAS观测结果，这主要是因为卫星像元格点较大，测量结果为在格点区域内的平均值，同时受近地面气溶胶影响，在高气溶胶条件下卫星测量对近地面污染较不敏感，这两种原因都会导致卫星测量结果偏低.

表1 MAX-DOAS测量的NO2月平均值与OMI值的对比

3.4 不同天气下地基MAX-DOAS与OMI测量结果对比

为研究不同天气条件下地基MAX-DOAS和卫星测量结果的差别，选取晴天和阴天对两者结果进行对比.如图4所示，在晴朗天气和阴天两种天气条件下，两种仪器测量结果变化趋势相同，但是地基MAX-DOAS测量结果大于OMI测量结果.

图4 不同天气下两种设备测量结果对比

在晴天和阴天两种天气下，选取地基MAX-DOAS的测量数据和OMI测量数据进行对比，如图5和图6所示，晴天（无云状态）时地基MAX-DOAS和OMI测量数据曲线的趋势具有明显的一致性（R2= 0.804 6），而在阴天时地基MAX-DOAS与OMI测量数据曲线的趋势一致性相对较差（R2=0.672 4）.

图5 （a）、（b）分别代表的是晴天OMI与MAX-DOAS测量结果对比以及一致性

图6 （a）、（b）分别代表的是阴天OMI与MAX-DOAS测量结果对比以及一致性

4 结论

本文在9—11月份利用地基MAX-DOAS观测淮北地区对流层中NO2柱浓度并与OMI测量值进行对比.研究结果表明，11月淮北NO2污染对比9月和10月逐渐加重.不同天气状况下，两种仪器测量结果变化趋势一样，晴天时一致性较好，卫星测量结果系统性偏低.两者结果偏差的主要原因是卫星测量受气溶胶、云的影响较大，同时测量方式差异也会引入一定的误差，因此，利用地基MAX-DOAS系统测量该地区区域污染气体浓度准确性更高.因此利用地基MAX-DOAS对对流层气体的观测，不仅是地区污染监测的有力手段，也可以对卫星结果进行校验.

参考文献：

［1］李素文，韦民红，戴海峰，等.多轴DOAS断层扫描技术重构工业排放空间分布［J］.光学学报，2015，35（4）：19-23.

［2］ORDÓÑEZ C，RICHTER A，STEINBACHER M，et al.Comparison of 7 years of satellite-borne and ground-based tropo⁃spheric NO2，measurements around Milan，Italy［J］.Journal of Geophysical Research Atmospheres，2006，111（D5）：1-12.

［3］李昂，谢品华，刘文清，等.被动差分光学吸收光谱法监测污染源排放总量研究［J］.光学学报，2007，27（9）：1537-1542.

［4］徐晋，谢品华，司福祺，等.奥运期间北京对流层NO2柱浓度地基多轴差分吸收光谱仪观测与OMI的对比［J］.大气与环境光学学报，2009，4（5）：347-355.

［5］KRAMER L J，LEIGH R J，REMEDIOS J J，et al.Comparison of OMI and ground-based in situ and MAX-DOAS measure⁃ments of tropospheric nitrogen dioxide in an urban area［J］.Journal of Geophysical Research Atmospheres，2008，113 （D16）：1-12.

［6］JOHAN de V，OORD G H J V D，HILSENRATH E，et al.Ozone monitoring instrument（OMI）［J］.ProcSpie，2002：315-325.

［7］NNINGER G H，FRIEDEBURG C V，PLATT U.Multi axis differential optical absorption spectroscopy（MAX-DOAS）［J］. Atmospheric Chemistry&Physics，2004，4（1）：231-254.

［8］李蔚，马建中，郭军让.大气NO2柱浓度多轴差分吸收光谱测量技术及应用［J］.气象科技，2013，41（5）：796-802.

［9］徐晋，谢品华，司福祺，等.利用多轴差分吸收光谱技术反演对流层NO［2J］.光谱学与光谱分析，2010，30（9）：2464-2469.

MAX-DOAS Observation and OMI Comparison of NO2Column Concentration in Troposphere in Huaibei

SHI Ruirui，MO Fusheng，LI Suwen，WEI Minhong，LUO Jing
（School of Physics and Electronic Information，Huaibei Normal University，235000，Huaibei，Anhui，China）

The time series of the vertical column density of NO2in Huaibei area was measured by the ground-based MAX-DOAS instrument from September to November in 2016.The MAX-DOAS result was compared with OMI result and the comparison showed a good consistency in sunny weather（R2=0.804 6）.It is found that the satellite measurements are less than the MAX-DOAS results in both clear and cloudy weath⁃er conditions，which is mainly due to the differences between the observation modes of the two instruments and the observation area.The monthly average of NO2gradually increased from September to November，and NO2VCD in November had an increase of 36.8%than that in September，indicating air pollution in Huaibei was aggravating during the observation period.The research showed that the foundation MAX-DOAS system could study the evolution of regional pollution and provide validation for satellite results.

ground-based MAX-DOAS；NO2vertical column density；OMI

O 433

A

2095-0691（2017）02-0041-05

2016-12-26

国家自然科学基金项目（41475017，41275027）

施瑞瑞（1991— ），男，安徽泗县人，硕士生，从事光电信息获取和差分吸收光谱技术的研究.

李素文（1968— ），女，安徽濉溪人，博士，教授，研究方向：光电信息获取和差分吸收光谱技术.