单液滴撞击超疏水冷表面的反弹及破碎行为

李栋，王鑫，高尚文，谌通，赵孝保，陈振乾



单液滴撞击超疏水冷表面的反弹及破碎行为

李栋1,2，王鑫1，高尚文1，谌通1，赵孝保1,2，陈振乾3

(1南京师范大学能源与机械工程学院，江苏南京210042；2江苏省能源系统过程转化与减排技术工程实验室，江苏南京210042；3东南大学能源与环境学院，江苏南京210096）

对直径2.8 mm的液滴撞击冷表面的动态行为进行快速可视化观测，对比研究单液滴撞击普通冷表面以及超疏水冷表面的动力学特性，同时对初始撞击速度以及冷表面温度对液滴动态演化行为的影响进行了对比分析。实验结果表明：与液滴撞击普通冷表面（温度-25～-5℃）发生瞬时冻结沉积相比，液滴撞击超疏水冷表面时均未发生冻结，而且伴随铺展、回缩、反弹以及破碎行为；撞击速度越大，普通冷表面上液滴铺展因子越大，而且液滴越易冻结。液滴低速（≤76）撞击超疏水冷表面会发生反弹现象，但速度对液滴最大铺展时间无影响；液滴高速（≥115）撞击超疏水冷表面后会产生明显液指，而且破碎为多组卫星液滴。此外，冷表面温度仅影响液滴反弹高度，对液滴最大铺展因子以及液滴铺展时间影响较小。结果表明超疏水表面可显著抑制液滴撞击冷表面的瞬时冻结沉积。

超疏水；冷表面；铺展因子；反弹；破碎；成像；动力学；数值分析

引 言

液滴撞击固体冷表面现象广泛存在于制冷空调、电力通讯以及航空航天领域。液滴撞击冷表面后会在壁面发生冻结沉积，严重影响制冷空调系统运行效率及电力线路安全，同时对飞行器飞行稳定性也有重要影响[1]。因此，探求有效的防结冰方法具有重要的工程应用价值。

近年来，液滴撞击疏水/超疏水壁面的动力学特性成为研究热点。研究者普遍认为液滴撞击固体壁面后的动态行为主要受壁面粗糙度[2-5]、撞击角度[6-8]、壁面结构[9-14]、液滴温度[15-16]以及撞击速度[17-22]影响。然而，以上研究主要关注液滴撞击常温下超疏水表面的动力学特性，亦有部分研究者对液滴撞击普通冷表面的冻结特性进行了探讨[23-26]，但对液滴撞击超疏水冷表面的防结冰特性以及动力学行为研究较少。Wang等[27]和Mishchenko等[28]探讨了液滴撞击超疏水冷表面的防冰特性，发现液滴撞击超疏水冷表面（倾斜角度30°，温度-15～-10℃）时可瞬间反弹且脱离冷表面，体现了超疏水表面较好的防冰特性。Bahadur等[29]建立了液滴撞击超疏水冷表面的数学模型，探讨了超疏水表面形貌及液滴热物性对液滴撞击冷表面后冻结特性的影响，认为超疏水表面结构是影响其防冰特性的关键因素。Chen等[30]研究了液滴撞击纳米管阵列冷表面的动态特性，认为相同撞击速度下液滴接触时间随冷表面温度降低而增加，同时指出液滴撞击-18℃的超疏水冷表面时会发生反弹而无冻结发生。

以上关于液滴撞击超疏水冷表面的研究主要关注超疏水表面结构对液滴撞击的影响，对不同速度以及冷表面温度对液滴撞击的影响研究较少，而且缺乏对液滴撞击普通冷表面以及超疏水冷表面动力学行为的对比研究，同时对液滴撞击超疏水冷表面的反弹以及破碎行为的认识尚不明晰。然而，液滴撞击超疏水冷表面的反弹和破碎行为能够有效防止液滴冻结，因此对液滴撞击超疏水冷表面的反弹和破碎行为的研究具有重要意义。

因此，本研究对液滴撞击普通冷表面以及超疏水冷表面的动态行为进行对比可视化观测，记录了液滴撞击普通冷表面以及超疏水冷表面的动态演化过程，分析了撞击速度以及冷表面温度对液滴撞击超疏水冷表面的影响规律，探讨了液滴撞击超疏水冷表面产生反弹、破碎而未发生冻结的原因。

1 实验装置及实验方法

1.1 超疏水表面的制备与表征

采用环氧改性有机硅溶于乙酸丁酯和乙醇混合溶剂制备稀溶液，依次加入少量正硅酸四乙酯硅氧烷水解促进剂和醋酸pH调节剂后，缓慢加入2%的全氟辛基三乙氧基硅氧烷，最后加入酸酐类固化剂，喷涂于铝基表面，经高温干燥固化，成功制备出表面静态接触角为160°、滚动角<10°的超疏水表面。普通铝表面与超疏水表面静态接触角如图1所示。图2给出了普通铝表面及所制备超疏水表面的SEM图。从图2可以看出，普通铝板表面形貌平坦且粗糙度较小[图2(a)]，而经疏水处理后，铝基表面产生较多微小突起，表面粗糙度明显增加[图2(b)]。

1.2 实验装置及方法

图3给出了液滴撞击冷表面的实验装置。整个实验系统包括半导体制冷系统、快速图像采集系统、动态数据采集系统以及微液滴制备系统。半导体制冷片为实验提供冷源，可实现冷表面温度在-25～0℃之间变化，其冷端与实验片接触，热端与U形水道接触，各接触面间涂有导热硅脂以减少接触热阻。实验片为60 mm×60 mm×2 mm的铝片，在其两侧靠近表面处各钻有2个直径0.8 mm、深度20 mm的小孔，均匀布置4根K型热电偶测量冷表面温度。冷表面温度降至实验温度前，用一封闭有机玻璃盒盖在冷表面上，使冷表面与外界空气隔绝，从而有效防止冷表面上冷凝的发生，排除液滴冷凝对表面润湿性的影响。实验中，去离子水由分体式微量注射泵（TJ 2A/L0107-2A）注入固定在导轨上的微推器中，由于流速非常缓慢，液滴处于准平衡态，滴落液滴的大小仅取决于注射器针头的外径尺寸。实验用针头外径为0.5 mm，液滴体积为11.5 μl，由于液滴体积较小，可做近似球形处理，得此次实验中液滴初始直径0为2.8 mm。液滴撞击冷表面的过程采用高速摄像仪（Photron SA4，分辨率为1024×800，拍摄速率为每秒5000帧）拍摄，通过视频电缆将拍摄的图像传输到计算机中，由图像采集系统记录实验过程。实验过程中，环境温度（27±1）℃，相对湿度47%～63%。

2 结果分析与讨论

2.1 液滴撞击超疏水冷表面的动力学行为

2.1.1 液滴撞击超疏水冷表面的反弹行为 图4给出了液滴低速撞击冷表面的动态演化行为对比，液滴撞击速度0.70 m·s-1，冷表面温度-25℃，环境温湿度分别为26.4℃和58%。由于撞击速度低且液滴尺寸小，撞击冷表面前液滴可近似为球形。

图4(a)给出了液滴撞击超疏水冷表面的动态演化行为。从图中可以看出，液滴撞击超疏水冷表面后，首先在惯性力作用下克服表面张力、壁面动摩擦力以及液滴黏附力的作用，以表面波形式沿径向铺展，铺展过程中惯性力逐渐减少，表面张力逐渐增加。当铺展时间达到3 ms时，液滴延伸至最大铺展面，此时最大铺展直径为4.6 mm。由于此时液滴表面张力远大于静止状态下的表面张力，液滴处于不平衡状态，液滴在表面张力作用下继续克服壁面动摩擦力以及界面黏附力的作用，开始回缩。回缩过程中，液滴受表面张力以及周围液体挤压，呈现下宽上窄的保龄球瓶形状（10.6 ms），随后逐渐拉伸成圆柱体形态（13.4 ms）。此时，液滴在表面张力和惯性力联合作用下继续保持上升趋势，但由于表面温度较低，冷表面界面黏附强度较大，呈现阻止液滴脱离超疏水冷表面的趋势，液滴下部近界面处逐渐拉伸，呈现上宽下窄的形状，但此时惯性力和表面张力仍占主导作用，最终促使液滴反弹，脱离冷表面（19.2 ms），脱离冷表面的液滴下部在表面张力作用下迅速回缩，形成球状小液滴，此时整个液滴呈现蘑菇形状，并以蠕动方式继续上升（22.6 ms），最终液滴经反复振荡，能量耗散，达到平衡状态，静止于超疏水冷表面，但由于重力作用，液滴呈扁圆球状（1530 ms），而且整个过程中液滴均未发生冻结。

与液滴撞击超疏水冷表面相比，液滴撞击普通冷表面呈现不同的动力学特征，如图4(b)所示。液滴撞击普通冷表面过程仅存在铺展行为。液滴在惯性力作用下克服壁面摩擦力以及界面黏附力，逐渐铺展，同样在3 ms时达到最大铺展面，此后接触界面处液滴无回缩行为发生，如图4（b）中3～4.48 ms过程所示。这说明，冷表面上液滴达到最大铺展半径时，固/液间热量的快速传递已使得贴近壁面处的水膜层迅速降温至冰点以下，液滴底部相变结冰并固着于冷表面，从而产生限制固/液接触线移动的束缚力，液滴-冷表面界面不再变化，此时可认为是液滴在冷表面接触界面处发生冻结的初始时刻，但此时液滴上部未冻结部分仍处于非平衡状态，因此液滴上部在表面张力作用下逐渐回缩，回缩过程中由于液体挤压，液滴上部中心处出现一微小凸起（4.48 ms），而且随着时间的增加液滴上部突起逐渐增大（13.4 ms），呈现脱离主液滴的趋势，但由于惯性力不足以克服液滴内部黏性力，液滴上部最终回缩，经反复振荡，最终在30.6 ms时液滴呈现平衡状态。整个过程中，液滴结冰现象由底部到顶端、由四周向中心发展，颜色由原来的透明（0 ms）过渡到半透明（30.6 ms），最终变为不透明状态（1530 ms），冻结沉积于普通冷表面。

2.1.2 液滴撞击超疏水冷表面的破碎行为 图5给出了液滴高速撞击冷表面动态演化行为对比，液滴撞击速度1.99 m·s-1，冷表面温度-15℃，环境湿度63%。

如图5(a)所示，液滴高速撞击普通冷表面时，液滴瞬时铺展，三相线变化速度较大，动态接触角减小较快，达到最大铺展长度时液滴和冷表面接触液膜更薄，动态接触角的减小及液膜的变薄更易于液滴相变成核，因此在铺展过程中液滴与普通冷表面界面瞬间冻结(3 ms)。同时从图中可以看出，由于表面张力使液滴自由液面流动加剧，铺展液滴周边较厚液膜未完全冻结部分会以表面毛细波的形式回缩（7 ms）并逐渐向液滴中心挤压（15.6 ms），此时液滴流动和冻结过程同时发生，最终在764.2 ms以圆盘状形态完全冻结沉积于冷表面。

图5 液滴高速撞击冷表面的动态演化过程对比

与普通表面上液滴撞击行为相比，液滴高速撞击超疏水冷表面的动态演化行为完全不同，如图5(b)所示。由于撞击速度较大，液滴撞击超疏水冷表面后迅速向四周铺展，形成液膜的铺展直径增大，三相接触界面不再呈现规则圆形（3 ms）。这是因为高速撞击条件下三相接触线变化较为迅速，部分空气进入液滴，产生空气夹带[18]，造成三相接触线变化速率不均，接触线出现锯齿形态且边缘逐渐形成液指（3ms）。

根据冰晶成核理论[31]，液滴从液态变为固态需要克服的相变能量壁垒D*为

其中

式中，S为单个原子体积，sf为固液界面的表面张力，D为单个原子从液态变为冰晶的Gibbs自由能变化，为表面接触角。

由式（1）可知，D*的大小与表面接触角有关，表面接触角越大，()越大，液滴在冷表面发生液固相变达到临界半径所对应的Gibbs自由能的变化D*越大，成核壁垒越高，成核难度越大，液滴越难冻结。实验中，由于表面的超疏水性，其表面接触角(160°)较普通表面(87°)显著提高，使得液滴相变成核壁垒提高，冰晶成核难度增加，液滴撞击超疏水冷表面瞬间无法克服相变成核壁垒，因此液滴-冷表面接触界面不会有冻结现象发生。

随后，液滴在表面张力作用下回缩，由于此时主液滴动态接触角远小于边缘液指接触角，表面张力主导的中心主液滴回缩速度远高于边缘液指的回缩速度，最终断裂形成体积更小的次生液滴（5 ms）。此外，由于惯性力及表面张力的联合作用，液滴回缩过程中同时发生中心液膜破裂现象（6.2 ms），最终液滴在219.6 ms时达到平衡状态。

图6给出了液指断裂行为微细过程。从图中可以看出，液滴回缩过程中，主液滴和液指之间的液桥逐渐变细，出现拉丝现象，当回缩力大于液滴之间的黏结力时液滴断裂，形成呈现超疏水状态的卫星液滴。整个液滴撞击超疏水冷表面过程中，液滴仅发生破碎，未发生冻结。对比结果可以看出超疏水表面可有效抑制液滴撞击冷表面的瞬时冻结。

2.2 速度对液滴撞击普通冷表面及超疏水冷表面动态行为的影响

图7给出了液滴以不同速度撞击超疏水冷表面的动态演化行为，冷表面温度-25℃，环境湿度47%。当速度为0.7 m·s-1时[图7(a)]，液滴撞击冷表面铺展过程中三相接触线呈规则圆形（3 ms）。随着撞击速度的增大，最大铺展直径逐渐增大，中心液膜厚度逐渐减薄。当撞击速度为1.4 m·s-1时[图7(b)]，三相接触面不再呈现规则圆形（3 ms），这是因为速度增加导致三相接触线变化速率增大，空气卷入液滴，使得三相接触线变化速率不均，但此时惯性力不足以克服液滴内部黏结力，液滴未发生破碎，而液滴具有的动能足以克服冷表面的黏滞作用，从而使液滴整体发生反弹。同时，随着撞击速度的增加，液滴达到最大铺展面的表面张力增大，使得回缩时三相接触线变化速率增大，液滴反弹程度增大。当撞击速度增大至1.99 m·s-1时[图7(c)]，液滴撞击冷表面后铺展过程开始出现多个形态相似的液指（3 ms），液指在回缩过程中断裂，液滴发生破碎，体积减小，呈不对称形态(9.2 ms)。随着液滴撞击速度进一步增大至2.43 m·s-1[图7(d)]，液滴最大铺展直径增大，铺展过程中形成液指数增加（3 ms），而且由于惯性力增大，液指在铺展和回缩过程中均发生液指断裂，次生液滴脱离主液滴，形成若干卫星液滴。与撞击速度1.99 m·s-1相比，卫星液滴数量明显增加，而体积较低速下显著减小(48 ms)。值得指出的是，虽然撞击速度会影响液滴撞击超疏水冷表面的反弹、破碎及液滴分布，整个撞击过程液滴并未发生瞬时冻结。

图8 不同速度液滴撞击普通冷表面的动态演化行为

与液滴撞击超疏水冷表面未发生瞬时冻结相比，不同速度液滴撞击普通冷表面后界面处均发生瞬时冻结，如图8所示，环境湿度47%。随着液滴撞击速度的增加，液滴的最大铺展直径逐渐增加（3 ms），铺展面逐渐呈现不规则形态。当速度增加到2.43 m·s-1时，与图7(d)相似，液滴最大铺展面也出现不均匀液指[图8(d)]，但与超疏水表面上液指不同，普通表面上液指接触角呈明显亲水状态。同时，速度增加引起液膜减薄以及液滴动态接触角迅速降低，使得液滴终态接触角减小，由亲水的球缺状（0.7 m·s-1）逐渐变为超亲水的圆盘状（2.43 m·s-1），液滴成核壁垒降低，从而引起液滴冻结速率增加。如图8所示，撞击速度为0.7 m·s-1和1.4 m·s-1时，48 ms的时间内，液滴部分发生冻结，但整体未完全冻结[图8(a)和图8(b)]，但随着液滴撞击速度的增加，当撞击速度达到1.99 m·s-1和2.43 m·s-1时，液滴在48 ms内完全铺展冻结在冷表面[图8(c)和图8(d)]。由此可见撞击速度会影响液滴撞击普通冷表面的冻结速率。

图9给出了液滴撞击超疏水冷表面以及普通冷表面过程液滴铺展因子随接触时间的变化规律，冷表面温度-25℃，环境湿度47%。定义铺展因子为0，其中为液滴铺展过程中与表面接触的瞬时直径，0为液滴初始直径2.8 mm。同时引入量纲1参数=ρvl/σ表示液滴初始撞击速度的变化，其中分别表示液滴密度、初始撞击速度、直径、表面张力。

图9(a)给出了液滴撞击超疏水冷表面铺展因子随接触时间的变化。从图中可以看出，当液滴≤76时，液滴均存在铺展、回缩以及反弹现象且液滴均在3 ms时铺展至最大直径，与无关。随着的增加，超疏水表面上液滴铺展速率和回缩速率均增加，但由于最大铺展直径也相应增加，不同下液滴铺展总时间和回缩总时间基本相同，均在18 ms开始反弹。当≥115时，液滴在铺展过程中发生破碎，而且随着撞击的增加液滴破碎时间提前。

与液滴撞击超疏水冷表面铺展因子随接触时间的变化规律相比，液滴撞击普通冷表面铺展因子随接触时间的变化呈现不同的规律，如图9(b)所示。与超疏水冷表面撞击相同，越大，液滴铺展因子越大，而且随着的增加普通表面上液滴铺展过程三相线变化速率增加。≤76，普通表面上液滴最大铺展直径均大于超疏水表面。而在76～115之间时，普通表面上液滴最大铺展直径反而小于超疏水表面，这是因为在高速撞击下普通表面液滴铺展过程中界面冻结提前，从而限制了液滴的继续铺展，而且液滴撞击超疏水冷表面过程中会有液指出现，进一步增加了其铺展直径。但当进一步增加至230时，普通表面上液滴最大铺展因子为4.64[图9(b)]，而超疏水表面上液滴最大铺展因子仅为3[图9(a)]，这是因为液滴高速撞击超疏水冷表面时未充分铺展便已开始发生破碎或飞溅，使得其铺展直径又小于普通表面。从图中可知，不同条件下界面液滴几乎均在3ms左右发生冻结，从而抑制了界面处液滴铺展和回缩，液滴铺展因子不再变化。

2.3 表面温度对液滴撞击超疏水冷表面动态行为的影响

为了探究冷表面温度对液滴撞击过程的影响，对液滴撞击超疏水冷表面的铺展因子随时间的变化进行了研究，如图10所示，环境湿度为57%。从图10(a)中可以看出，撞击速度0.99 m·s-1时，在温度-25～-5℃的范围内冷表面温度对铺展因子基本无影响，而且最大铺展时间均在3 ms左右，铺展过程中最大铺展因子以及三相线变化速率基本相同，与表面温度无关。但回缩过程受冷表面温度影响显著，冷表面温度越低，回缩过程时间越长。同时，液滴撞击超疏水冷表面后均未发生冻结且存在反弹现象，这是因为在液滴与超疏水表面接触的极短时间内超疏水表面液滴动态接触角较大且液滴在超疏水表面的成核壁垒较高，可有效抑制冰晶成核，而且超疏水冷表面的黏结力远小于普通冷表面的黏结力，液滴在惯性力作用下足以克服冷表面界面处与液滴之间的黏结力，从而使液滴与冷表面发生分离反弹脱离冷表面。图10(b)给出了撞击速度1.99 m·s-1时冷表面温度下液滴撞击超疏水冷表面的影响，从图中可以看出，液滴撞击超疏水冷表面后在铺展过程中均发生破碎现象，而且均在液滴撞击的3 ms发生，冷表面温度对破碎前铺展因子大小影响较小。

图11给出了液滴撞击超疏水冷表面后反弹高度随时间的变化规律，初始撞击速度0.99 m·s-1，环境湿度52%。定义液滴回缩至刚脱离超疏水冷表面的时间为初始反弹时间，液滴底端距离超疏水冷表面的高度为瞬时反弹高度。如图所示，随着冷表面温度的降低，液滴最大反弹高度显著降低，冷表面温度为26.4℃时液滴反弹的最大高度为5.29 mm且经过53.4 ms回到冷表面，而当冷表面温度降低到-25℃时，其最大反弹高度仅为2.44 mm，且23.4 ms后即已回到冷表面。这是因为，冷表面温度越低，液滴撞击表面后回缩过程时间越长，液滴反弹前接触冷表面的总时间增加，接触时间的增加会降低液滴温度，使得液滴黏性增加，从而使得界面黏性耗散显著增大，所以具有相同初始速度的液滴撞击不同冷表面温度超疏水壁面后液滴反弹前具有的初始动能不同，因此最大反弹高度不同。冷表面温度越低，反弹高度越小。需要指出的是，液滴反弹过程中以自身蠕动方式运动，而且本研究定义反弹高度是指液滴底端距离超疏水冷表面的距离，因此反弹高度呈现波动的趋势。

3 结 论

对直径2.8 mm液滴撞击超疏水冷表面及普通冷表面的动力学特性进行了对比可视化实验观测，记录了液滴撞击超疏水冷表面及普通冷表面的动态演化行为，并对撞击速度以及冷表面温度对液滴撞击过程的影响进行了对比分析。实验结果表明：与液滴撞击普通冷表面时界面瞬间冻结且仅发生铺展及回缩现象相比，液滴撞击超疏水冷表面时未发生冻结且会发生液滴的铺展、回缩、反弹或破碎等现象。液滴撞击速度越大，液滴最大铺展因子越大，液滴撞击普通冷表面的冻结速率越大。低于76时，液滴撞击超疏水冷表面会发生反弹现象；大于115时，液滴撞击超疏水冷表面后会产生明显液指且破碎为多组卫星液滴，而且随增加，卫星液滴数量增加，体积减小。同时速度对液滴的最大铺展时间无影响。此外，冷表面温度-25～-5℃范围内，液滴撞击超疏水冷表面均可发生反弹或破碎现象，相同撞击速度下，冷表面温度越低，液滴反弹高度越小，但冷表面温度对最大铺展因子和铺展时间基本无影响。结果表明，超疏水表面可有效防止液滴撞击冷表面时的冻结沉积，具有较好的防结冰性能。

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Rebounding and splashing behavior of single water droplet impacting on cold superhydrophobic surface

LI Dong1,2, WANG Xin1, GAO Shangwen1,CHEN Tong1, ZHAO Xiaobao1,2, CHEN Zhenqian3

(1School of Energy and Mechanical Engineering, Nanjing Normal University, Nanjing 210042, Jiangsu, China;2Engineering Laboratory of Energy System Process Conversion and Emission Reduction Technology of Jiangsu Province, Nanjing 210042, China;3School of Energy and Environment, Southeast University, Nanjing 210096, Jiangsu, China)

Dynamic behavior of a single water droplet with 2.8 mm in diameter impacting on cold surface was visually observed by high speed camera, the evolutional characteristics of water droplet impacting on cold superhydrophobic and bare aluminum surfaces were comparatively studied. Besides, the effect of initial impacting velocity and cold surface temperatures on the dynamic behavior of water droplet on cold surface were analyzed. The experimental result showed that compared with the instantly freezing of water droplet impacting on cold bare aluminum surface, the water droplet impacting on cold superhydrophobic surface (-25—-5℃) can not freeze along with spreading, retraction, rebound and smash behaviors. The higher the impacting velocity is, the bigger the spreading factor is and the more easily the water droplet freezes on cold bare aluminum surface. Moreover, rebounding behavior can be found when droplet impacts on the superhydrophobic surface with a low speed (≤76) and velocity has no effect on the maximum spreading time. Also, obvious droplet fingers will appear and can be fragmented into many satellite droplets as droplet impacts on cold superhydrophobic surface with a high speed (≥115). In addition, cold surface temperature has obvious effect on rebounding height but has little effect on the spreading factor and spreading time. The results indicate that the superhydrophobic surface can prevent the water droplet effectively from freezing instantly as the droplet impacts on cold surface.

superhydrophobic; cold surface; spreading factor; rebounding; splashing; tomography; kinetics; numerical analysis

10.11949/j.issn.0438-1157.20161518

TK 124

A

0438—1157（2017）06—2473—10

李栋（1985—），男，讲师。

江苏省自然科学基金青年项目(BK20150979)；江苏省高校自然科学研究面上项目(15KJB470009)。

2016-10-31收到初稿，2017-03-02收到修改稿。

2016-10-31.

LI Dong, lidong_0307@163.com

supported by the Youth Project of Natural Science Foundation of Jiangsu Province (BK20150979) and the Natural Science Foundation of College in Jiangsu Province (15KJB470009).