三维打印快速成型技术在高分子材料加工中的应用

邓亚峰，郭晓丽

(北京工商大学材料与机械工程学院，北京 100048)

三维打印快速成型技术在高分子材料加工中的应用

邓亚峰，郭晓丽

(北京工商大学材料与机械工程学院，北京 100048)

介绍了使用材料对三维(3D)打印快速成型技术(以下简称为3D打印技术)的发展速度和投入工业化生产进程的影响；介绍了高分子材料快速发展对3D打印技术及其产业链快速发展的推动作用；详细介绍了近几年来3D打印技术使用的高分子材料以及3D打印技术在高分子材料加工中的应用，并对3D打印技术的应用前景进行了展望。

三维打印快速成型技术；高分子材料；成型方法；制备

0 前言

3D打印技术又称为增材制造，是一种以数字模型文件为基础，运用粉末状金属或塑料等可黏合材料，通过分层加工、迭加成型的方式逐层增加材料生成3D真实物体、制成实物模型，甚至直接制造零件或模具的先进制造技术。3D打印机是3D打印的核心设备，主要由高精度机械系统、数控系统、喷射系统和成型环境等子系统组成，是集机械、控制和计算机技术等为一体的复杂机电一体化系统。3D打印技术起源于21世纪美国的先进制造技术。2005年全球首台彩色打印机问世；2008年首个用于商业化生产的3D生物打印机问世，可以基于人体干细胞制造出人体组织；2010年Urbee展出了3D打印的汽车；2011年首架3D打印飞机被安普顿大学宣布研发成功；2013年使用3D打印生产出了金属枪[1-2]；3D打印技术在医学领域也得到了广泛的应用[3]。3D打印的快速发展势必会成为制造业的又一次新革命。

与传统制造技术相比，3D打印技术具有一系列优点，其中包括①可以实现结构优化、节约材料和节省能源；②适合于新产品开发、快速单件及小批量零件制造、复杂形状零件的制造、模具的设计与制造等，也适合于难加工材料的制造、外形设计检查、装配检验和快速反求工程等；③制作精度高，目前市面上大部分3D打印机的精度都可以控制在0.3 mm以下；④制作周期短，3D打印技术去除了模具的制作过程，使得生产时间大大缩短；⑤制作材料多样性，金属、石料、高分子材料等均可应用于3D打印技术。

虽然3D打印技术是先进的生产制造技术，但其发展也受到了一些因素的制约，如①工艺方面。目前3D 打印成品的打印效率不能适应大规模生产的需求；②设备方面。昂贵的3D 打印机制约了该技术大范围的普及应用；③知识产权方面。3D打印技术的普及将使产品更容易被复制和扩散，制造业面临的盗版风险大增，现有知识产权保护机制难以适应产业未来发展的需求。

与传统打印机类似，3D打印技术的核心是打印材料。2015年12月18日，在中国3D打印材料理事会成立大会上，中国工程院院士、中国3D打印材料理事会主席周廉表示3D打印产业发展关键在材料，从某种程度上3D打印材料决定着3D打印技术的应用范围甚至发展走向。

1 3D打印技术的类别与使用材料

3D打印技术分为6种[4]，包括熔炉沉积(FDM)、光固化成型(SLA)、选择性激光烧结(SLS)、叠层实体制造(LOM)、3D喷涂黏结(3DPG)、直接金属激光烧结(DMLS)。文献[5]指出，几乎全部的材料都可供3D打印使用，但受技术或材料性能影响，主要投入使用的打印材料可以分为3类，分别为金属材料、无机非金属材料和高分子材料。表1列出了各类3D打印技术的工作原理与其适用的基本材料。

表1 3D打印技术及其适用材料Tab.1 3D printing technology and its application materials

从表1可知，在适合3D打印的材料中，高分子材料应用范围最广、成型方式较多，3D打印技术在高分子材料加工中的应用前景也最大。

2 制备工艺与配比

适用于3D打印技术的高分子打印材料主要有高分子丝材、光敏树脂及高分子粉末。因现用的材料应用范围有限，且成本较高，因此对以上3种材料的研究日益增多，主要体现在使用新的制备工艺不断提高材料的热稳定性和降低成本方面。

2.1 高分子丝材

高分子丝材主要以丝状塑料为主，多应用于FDM加工技术中，其具有较强的力学强度、收缩率较低、熔点在工业能制备的常见温度范围内、无污染等特点。其主要包括ABS、聚乳酸(PLA)、PC、聚苯砜(PPSF)、4 - 环己烷二甲醇酯(PETG)等[6]材料。

2.1.1 ABS树脂

ABS树脂提取自非可再生的化石燃料资源，降解性能差、收缩率大，成型的零件极易变形，且因为组成成分的原因，在加工过程中会产生异味，零件表面大多会有向上卷曲的现象[7]。但因其在3D快速成型打印过程中表现出较高的稳定性、热塑性、且成型的零件具有较高的强度和韧性，ABS是FDM加工技术中用量最大、最广泛的工程塑料[8]。20世纪80年代美国DOW公司、日本三井东亚公司将其生产推向了新的高度。ABS现有的生产制备技术主要包含连续本体聚合、乳液接枝掺混以及乳液接枝聚合3种方法。

文献[9]、[10]等都使用了乳液接枝本体掺混法合成ABS，但是成本较高，且杂质多，为控制橡胶相分布均匀，提高材料的光泽度和抗冲击性能，应在制备过程中增加橡胶相(乳液丁苯胶乳主干)的比重，加快丙烯腈和苯乙烯在聚丁二烯(PB)乳胶上的聚合反应速度。南通大学与中科院合作[11]通过优化连续本体法制备了新型的ABS，其主要原材料是BR9000的PB橡胶、苯乙烯、丙烯腈、纯度大于99.5 %的乙苯及叔丁基过氧基(环己烷)。制备的ABS树脂材料经热重法分析发现能在低于300 ℃时具有优异的热稳定性，且密度达到1.04 g/cm3，熔体流动速率达到0.76 g/10 min,可保证在加工时顺利从喷嘴挤出。

ABS树脂生产时有污水的排放，大量有毒废气会在干燥、造粒环节产生，在阻燃改性时阻燃剂更加重了环境污染问题。工业化生产的ABS树脂企业需提高对胶乳凝聚系统的污水净化能力及对凝聚釜尾气、阻燃剂的控制水平。

2.1.2 PLA树脂

PLA树脂作为环境友好型材料广泛受到国内外学者的关注。为保持其较高的可降解性，并提高其耐热性能和力学性能，多采用天然植物纤维与PLA进行共混。天然植物纤维主要来自农作物的废料，例如：玉米茎、甘蔗渣、麻类作物等。因PLA材料可快速冷却定型，可实现在3D打印机打印室内完全成型，避免了ABS成型过程中的翘曲[12]。太仓碧奇新材料研发有限公司申请了3D打印用PLA复合材料及其制备方法的专利[13]，主要是将N - 乙烯基吡咯烷酮溶于2 - 丁酮中，加入过氧化苯甲醛，再依次加入甲基苯磺酸、氰基丙烯酸乙酯，然后加入PLA颗粒，加热搅拌，冷却至室温即可。

PLA树脂的致命缺陷是由材料结构引起的在50 ℃时制成品的结构会发生软化的现象，因此国内外学者为改善PLA树脂的性能做了大量的研究工作。中国台湾工业技术研究院通过将PLA材料与其他材料进行混合制备，生产出了能抵抗100 ℃的绿色材料，且制造原材料可使用任意谷物或乳酸物，极大地提高了PLA材料的应用和推广[14]。图1所示为其实验室的打印成品。

图1 3D打印制品图片Fig.1 Product of 3D printing

2001年，Dorgan等[15]对PLA树脂混合直链和支链结构进行了研究，通过交联改变了PLA分子结构，将PLA加工成纤维形式，提高了PLA的流变、力学和环保性能；Inkinen等[16]通过对乳酸单体和丙交酯的共聚反应进行研究，采用纳米复合的方法制备了新型的复合材料，在提高PLA热稳定性的同时，也对其韧性进行了极大的改善。Nampoothiri等[17]提到了可通过控制聚合反应填充其他生物可降解材料来提高PLA的性能，以扩大其在3D快速成型市场的应用。

2.1.3 PC树脂

PC树脂具有无毒无味、强度高、抗冲击性能好、较低的收缩率、较高的拉伸强度、耐热和耐寒等特性。国际市场对PC的巨大需求刺激了PC树脂的快速发展[18-19]，近几年PC树脂的发展方向指向了非光气法的环保工艺。艾娇艳等[20]制备了一种碳纤维增强PC复合材料，并对其分别进行了力学性能、电性能、加工性能测试，新材料的加工流动性有了较大的提高；该复合材料的导电率得到了大幅度改善，导电电阻率达9.0×106Ω/s。中国科学院研究所[21]提出了一种将芳香族PC与芳香族聚酯材料进行共混的制备方法。新的PC/ABS合金Pulse GX50[22]极大地改善了树脂的性能，大幅降低了其生产成本。

2.2 光敏树脂

适用于3D打印的光敏树脂具有复杂的组成，但工艺流程较为简单，通常通过光引发剂引发聚合反应，并加入活性稀释剂来降低体系黏度，同时加入其他添加剂来提高树脂的性能。其中，光引发剂的作用是在一定波长的光照下引发体系进行聚合，通常根据引发机理可将光引发剂分为自由基光引发剂和阳离子光引发剂。光敏树脂同高分子丝材一样，都具有较小的伸缩率、黏度低、成型后的零件具有较高的力学性能等特点。

常州强力光电材料有限公司自主研制了成型精度高的光敏树脂。组成结构为丙乙酸树脂和环氧树脂，利用混合引发体系进行引发，不仅价格低廉，而且具有较优的力学性能[23]。其配方设计的基本准则为①根据加工零件要求，合理选择自由基固化体系和阳离子固化体系的搭配；②合理选择光引发剂，最佳情况是光引发剂的最大吸收波长与光敏树脂采用的固化光的主要波长相等。其中，常用的光引发剂的种类与特点见文献[23]；③选择恰当的基体低聚物应依照选定的体系；④根据③中选择的基体低聚物，选择与之相适应的活性稀释剂；⑤选择合适的添加剂，例如：颜料、助剂等。

2014年，Formlabs公司同时推出了Castable和Flexible 2种树脂[24]，且Castable树脂能够用于批量生产珠宝首饰等精致制件，能保证燃烧后没有灰烬或残留。2015年，Formlabs推出了新一款光敏树脂——Formlabs Tough Resin，并利用3D 打印技术生产了能产生连锁反应的鲁布·戈德堡机械装置，验证了该材料的高韧性[25]。

随着国内对光敏树脂原料的深入研究，正逐渐打破美国对该材料垄断的市场局面。上海交通大学制备了一种可以清除甲醛的光敏树脂[26]。丙烯酸经过环氧化、双乙烯酮酯化合成了除醛分子(AEHB)，再结合三官能团丙烯酸型单体(TMPTA)，制备了新型光敏树脂(TMPTA-AEHB)。利用普通的桌面3D打印机打印出的构件除醛率高达84 %。

2.3 高分子树脂粉末

表1指出采用SLS技术制造出的成型产品缺陷较大，对高分子粉末性能要求较高，应该具有结块温度低、收缩率小、内应力小、强度高、流动性好等特点。国内外对于高分子粉末的研究都处于初级阶段[27-28]，常见的有聚苯乙烯(PS)、PA、PC、聚丙烯(PP)、蜡粉等。华中科技大学材料成型与模具技术国家重点实验室为改善SLS高分子树脂粉末材料的可用种类不多以及制件性能较差的问题，提出添加微/纳米填料方法来制备具有高性能的SLS高分子复合材料[29]。

3 高分子材料成型方法

高分子材料通过加工成型实现其价值，以模具制造为例，利用3D打印技术可以克服传统的设计加工工艺规程成本高、不能小批量生产的缺点。采用选择性激光烧结SLS技术的3D打印可以由数字建模三维计算机辅助设计(CAD)直接构造模具的外表和内部复杂结构，并大幅减少生产成本、提高工业生产效率。3D打印技术可以验证新制备的高分子材料性能，对成型方法的研究有着重要的意义。现有的成型技术可分为6种，分别为挤出成型、注射成型、吹塑成型、塑料激光成型、半结晶塑料激光成型、激光烧结成型。由于篇幅有限，只介绍应用较为广泛的前3种加工成型方法。

3.1 挤出成型

挤出成型技术是通过螺杆旋转获得压力，塑化好的塑料被不断地送到模具中，待其通过特定形状的口模时，便得到和口模形状相仿的型坯，在型坯拉出时进行冷却定型，以获得目标制品[30]。挤出成型技术主要过程分为加料、塑化、成型、定型共4个过程，通过点、线、面、层逐级融化堆积而成的复杂三维体。提高原材料配方、挤出设备和加工精度可以提高制品的内外品质。

挤出成型技术是Stratasys和HP公司的核心技术，Fortus 900mc是Stratasys公司发布的全球领先级别的成型精度[31]。美国BlueFire公司将在SoildWorks环境下设计的高复杂度聚晶金刚石钻头(PDC)模型用挤出成型技术进行实现[32]。面对高复杂度的设计，挤出成型技术仍然可以胜任，且一次成型工艺，提高了钻头的性能。挤出成型技术具有巨大的商业化价值，可以将产品级零部件批量生产。

3.2 注射成型

注射成型采用与挤出成型类似的原理，将塑料加热至熔点，使其呈熔融状，通过注塑机快速将其注入模具中，经固化后得到目标制品。注射成型技术具有一次成型、尺寸精确的优点。在实际生产过程中，因模具成本高，制模工艺复杂，一般都用于大规模生产。注射成型的应用主要集中到塑料注射成型的模具行业[33]，在制作过程中可以解决型芯类零件结构的冷却问题，且可实现对异型水道型芯的加工。调查显示注射成型技术可以将模具注塑生产周期压缩至少30 %。

为避免注射过程中的制品缺陷，可采用Moldflow 3D技术进行模流分析，尤其是厚度较大的复杂零件。西安交通大学刘迎春[34]提出的塑料模流分析(MPI)/3D技术可克服传统的双面模型低匹配率造成的缺陷或失真，进行高效、精确模拟注塑过程，从而将注射成型方案进行优化。郑宏杰等[35]采用了Pro/E 3D软件进行吧椅坐面的3D模型设计，然后利用Moldflow/MPI对模型进行注射成型模拟仿真，加快了模具的制造周期，同时降低了生产模具的成本。

3.3 吹塑成型

吹塑成型是对热熔型坯进行的加工，属于二次加工的范畴。吹塑成型主要是借助压缩空气将型坯进行吹胀变形，定型时需要冷却，由此获得目标制品[36]。压缩空气是由模具两半闭合后，模腔中流入吹塑型坯，型坯的引入端产生的“真空”流。吹塑成型具有成本低、可成型性好、且制件成品没有合模线等特点，因而吹塑成型可以制作复杂的模型。

2014年中国汽车轻量化技术国际研讨会上，亚大集团研发中心提出，未来汽车的发展趋于轻量化得益于3D吹塑成型技术的快速发展，以及用于吹塑的性能优异的新型材料的制备[37]。美国APS Elastomers公司研发了一款工程热塑性弹性体(Viprene TPV)，其可应用于镂空靴、波纹管、管道以及雪上汽车、沙滩车、越野车和工业设备中[38]。为加快开发进度，可以使用网格自动生成系统(KMAS)软件，对吹塑成型过程进行有限元模拟仿真分析，提高模型精度[39]。

4 前景展望

传统的高分子材料成型技术已经形成庞大的产业链，但其仍面临着环境污染、产业链复杂、后续处理工艺繁琐、生产率低等众多问题。未来的高分子材料成型技术主要有3个方面的趋势[40]，即面向聚合物动态反应加工、信息存储光盘盘基成型技术及3D打印技术。其中3D打印技术是对传统的高分子成型技术的颠覆，具有较高的应用前景。未来的3D打印技术与高分子材料的发展互相促进，相辅相成，在生物医学、航空航天和产品设计等方面都有广泛的应用前景。

生物医学不仅包括医学装备，还有人体器官等仿生医学。3D打印技术可以直接将制作的高分子材料打印成特定的医学制品用于医疗或实验[41-42]，以便发现和修改问题并再次使用，这将缩短生物医学设备的开发和实验周期，加速生物医学的发展。

早在2013年，北京航空航天大学王华明教授的研发团队的“3D激光快速成型技术”获得了国际技术发明一等奖，其利用的是钛合金，成本极高，倘若有合适的高分子材料的出现，不仅可以稳固我国在国际上制作大型整体构件的地位，更可以提高我国在高分子材料发展上的地位。3D打印技术已成功为波音公司提供了大约300种零件。结合高分子材料的发展，可控公司提出的“透明飞机概念”已经进入实施阶段，突破传统工艺，为乘客提供仿生的弯曲机身，更加符合人机功能学。

产品设计涉及各行各业，在新产品的研发阶段，利用3D打印技术，不仅可以快速准确的将设计者的思路变为现实，更可以测试新材料的性能，加速实验进程，极大地缩短产品的研制开发周期[43]。3D打印提供的无缝连接制品克服了传统高分子材料加工过程中的缺陷，拥有更高的连接强度[44]。因为不涉及模具问题，小批量定制生产给了设计者更高的舞台，有助于提高国家的创新性。

5 结语

3D打印技术在各个应用领域成效明显，但目前许多打印材料标准不完善、价格昂贵制约了3D打印技术的发展。高分子材料具有优异的机械性能、耐热性和尺寸稳定性等优点，将高分子材料应用到3D打印技术中可以克服传统3D打印材料的缺点。随着传统高分子材料成型技术已经形成庞大的产业链，使用高分子材料打印的产品将不断被广泛应用到更多领域，3D打印技术也将被推向更高的应用层面，3D打印技术将具有更为广阔的发展空间。

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Application of 3D Printing Rapid Prototyping Technologyin Processing of Polymeric Materials

DENG Yafeng, GUO Xiaoli

(School of Material and Mechanical Engineering, Beijing Technology and Business University, Beijing 100048, China)

The article reviewed the influence of materials on the development of 3D printing rapid prototyping technology (3D printing technology) and industrialization process and also introduced the promoting effect of rapid development of polymeric materials on 3D printing technology and its industrial chain. The articles summarized the application of polymeric materials specially used for 3D printing rapid prototyping process in recent years. The application of 3D printing rapid prototyping technology in polymers, processing was introduced and its prospect was forecasted.

3D printing rapid prototyping technology; polymeric material; processing method;preparation

2016-11-25

TQ320.66+9

A

1001-9278(2017)05-0006-07

10.19491/j.issn.1001-9278.2017.05.002

北京市教委科研计划面上项目(KM201510011005)；北京市高等学校高水平人才交叉培养“实培计划”项目

联系人，dengyafeng@th.btbu.edu.cn