门电压诱导的单分子磁体磁滞效应

刘亚文,张超,聂一行

(山西大学 理论物理研究所,山西 太原 030006)

门电压诱导的单分子磁体磁滞效应

刘亚文,张超,聂一行*

(山西大学 理论物理研究所,山西 太原 030006)

基于率方程研究了温差驱动的单分子磁体中,门电压诱导的磁滞效应。当门电压从某一负值缓慢地增加到某一正值再从该正值返回到负值时,分子磁体磁化强度对门电压的响应曲线不重合,而是一条闭合磁滞回线。这种磁滞效应是分子磁体的宏观量子效应,只出现在低温下,可以从分子态占据概率对门电压的依赖来解释。此外，还讨论了温度、铁磁电极极化率以及交换作用对磁滞回线所围面积的影响。

单分子磁体;率方程;磁滞回线

0 引言

单分子磁体(SMM)是一类磁性大分子(或磁性纳米簇合物),具有确定的大自旋和磁各向异性[1-2],表现出宏观量子隧穿、宏观量子相干等宏观量子效应。单分子磁体也可通过分子之间的相互作用形成周期结构,即单分子磁体晶体。由于单分子磁体具有良好的记忆功能,而且尺度小到纳米量级,在信息存储领域有广泛的应用前景[3-4]。随着单分子磁体的制备和纳米技术的发展,2006年分子磁体Mn12被成功地加上电极,制备出单分子磁体晶体管,在实验室观测到单分子磁体的量子输运现象[5]。从此,关于分子磁体的研究进入量子输运时代,理论和实验设计了许多基于单分子磁体的量子输运系统,发现了一些奇特的量子输运现象[5-9],为单分子磁体在自旋电子学器件方面的应用奠定了基础。利用单分子磁体进行信息处理和量子计算的关键在于如何控制分子磁体的自旋取向。人们把单分子磁体连接到一个铁磁电极和一个正常金属电极之间,利用自旋极化的电流来改变分子磁体的自旋方向[10]。此外,通过在非磁电极加一个自旋依赖的偏压,耦合到一个电极的分子磁体也可以实现自旋翻转[11]。近年来,单分子磁体作为纳米量级热电转换材料也受到广泛关注[12-13]。例如,理论预言在温度差的驱动下利用单分子磁体结可以产生自旋极化的电流甚至纯自旋流[11],利用这种温差驱动的自旋极化的电流也可以翻转分子磁体的自旋方向[14-15]。由于自旋极化电流的产生依赖于分子态能级形成的电子输运通道,利用门电压可以调控分子态能级的位置,从而可以改变分子态的占据概率和电子输运通道。由于实际电路中的热产生,分子器件两端的温差是难以避免的,而这种温差引起的极化电流会改变分子的大自旋,从而影响分子自旋的调控。因此研究在温差驱动的单分子磁体中,门电压诱导的磁滞效应对于探索分子磁体自旋调控的有效方法是非常重要的。低温下,当两个电极维持在不同温度时,适当的温度差可以形成一个有效输运窗口,当分子态能级进入这个窗口时,可以形成电子输运通道。当门电压从负到正增加到一个适当值时,自旋向上和自旋向下的电子输运通道可以同时出现在输运窗口,利用电子与分子大自旋交换角动量的过程,可以使分子的磁化强度从负的饱和值翻转到正的饱和值。而当门电压从正到负返回时,磁化强度的翻转存在滞后效应,分子磁体的磁化强度对门电压的响应曲线与门电压增加时的曲线并不重合,而是形成一条磁滞回线。这种现象是分子磁体的宏观量子效应,只出现在低温下,对于理解分子磁体的量子特征、探索分子磁体的自旋调控是非常有意义的。

1 理论模型及其分子多体态描述

考虑一个单分子磁体(如Mn12)连接到一个铁磁电极(左)和一个正常金属电极(右)上,维持两个电极在不同的温度,即保持一定的温差,分子磁体加一个门电压可以用来调节最低空占据分子轨道的能量,图1所示。这个系统的哈密顿量可以分成三部分,即H=HSMM+Hleads+Ht,其中单分子磁体的哈密顿量可以表示为

(1)

(2)

Fig.1 Schematic of tunneling system. The left is a ferromagnetic electrode, the right is a nonmagnetic electrode,single molecule magnet in the middle,the temperature difference between the two electrodes for ΔT,the lowest unoccupied molecular orbit energy controlled by the gate voltage Vg左电极为铁磁电极，右电极为正常金属电极，中间为单分子磁体，两电极之间的温差为ΔT,单分子磁体上加了一个用来调节最低空占据分子轨道能量的门电压Vg图1 隧穿系统示意图

h.c.),

(3)

其中tα代表分子磁体与电极之间的隧穿耦合强度,对于对称耦合,tL=tR。按照泡利不相容原理,进入分子的电子数目可以为0,1,2,总自旋角动量量子数St=s+S。分子的多体自旋态可以表示为|ne,mt〉=|ne〉⊗|mt〉,其中ne=0、 ↑、 ↓、 ↑↓分别表示分子轨道上的电子占据情况,mt=sz+Sz是分子态总自旋的Z分量。分子多体态满足本征方程

HSMM|ne,mt〉=ε(ne,mt)|ne,mt〉,

(4)

双占据态|↑↓,mt〉=|↑↓〉⊗|mt〉,ε(↑↓,mt)=2ε0+U-Dmt2;

在低温下,对于弱耦合情况,即Γασ≪kBT(Γασ为线宽函数,定义见下),温差驱动的电子在隧穿系统中发生顺序隧穿,从α电极流进分子磁体的自旋为σ的电流[4,10]

(5)

(6)

(7)

2 门电压诱导的磁滞效应

为了研究分子磁化强度对门电压的响应,取偏压Vb=0。分子磁体的参数以Mn12为例,大自旋S=10,向异性常数D=0.06 meV,不计电子之间的库仑相互作用。取TR=1、4、6、8 K,TL=TR+ΔT,温差ΔT=7 K,Γα=0.001 meV,当门电压从- 2 mV缓慢地变化到2 mV,然后再返回-2 mV,门电压的扫描速度小于分子磁体磁化强度的弛豫率。图2(a)给出pL=1时,在不同温度下,门电压变化一个周期,磁化强度对门电压的响应。以TR=4 K为例,门电压从-2 mV到0.45 mV, 磁化强M=-S保持不变, 在Vg=0.45 mV附近,磁化强度从M=-S变到M=S,之后,Vg再增加,磁化强度仍然保持在M=S。当门电压反向扫描时,在Vg=0.45 mV附近,磁化强度并没有从S变到-S,一直到Vg=-0.45 mV附近,磁化强度才从S变到-S。此后,门电压继续减小,磁化强度保持在-S不变。在门电压变化一个周期后,磁化强度对门电压的响应形成一条磁滞回线。这种现象类似于铁磁材料磁化时的磁滞回线,但是,它们产生的原因并不相同。分子磁体磁化强度的翻转取决于流入它的自旋极化电流,而自旋极化的电流依赖于共振隧穿的能级,是一种宏观量子效应。从图2(a)不难看出,保持温差不变时,温度越高,磁滞回线包围的面积越小。当温度高到临界值TR=6.6 K时,磁滞回线包围的面积为零,磁滞现象消失。

Fig.2 Response curve of magnetization of single molecule magnet,one of ε=0,(a) for different temperatures (pL=1,J=0.1 meV)，(b) for different polarization of ferromagnetic electrode(J=0.1 meV)，(c) for different spin exchange interactions( pL=1).图2 单分子磁体的磁化强度响应曲线，其中ε=0，(a)不同温度(pL=1,J=0.1 meV )，(b)不同极化的铁磁电极( J=0.1 meV)，(c)不同自旋交换相互作用(pL=1).

在低温下,由于只有部分分子态能级参与输运过程,对正向翻转(从-S变到S)和反向翻转(S变到-S)过程起主导作用的分子态能级是完全不同的,这导致了反向翻转时磁化强度对门电压的响应曲线不能沿原路返回。于是反向磁化时需要额外消耗能量,它的大小就是磁滞回线包围的面积。当温度升高时,参与输运的能级增多,特别是所有能级都参与输运时,在正向翻转和反向翻转过程起主导作用的分子态能级完全相同,这时响应曲线可以沿原路返回,不需要额外消耗能量。磁滞回线包围的面积还与铁磁电极的极化强度有关,图2(b)给出TL=11 K,TR=4 K时,不同极化率对应的磁滞回线。铁磁电极的自旋极化率越大,则铁磁电极内的自旋向上的电子越多,一定时间内流入分子磁体的自旋极化的电子也增多,与分子磁自旋角动量的交换加快,因此,在门电压较小时就可以实现单分子磁体磁化强度的翻转。随着铁磁电极极化强度变小,产生极化电流的效率变低,磁滞回线包围的面积变大。图2(c)给出了电子自旋于分子自旋之间的交换耦合对磁滞回线的影响。交换耦合越强,分子磁化强度的翻转就越慢,磁滞回线包围的面积越大。

3 分子态占据概率与输运通道

Fig.3 Probability distribution of molecule state and initial state is |0,S> for TL=11 K，TR=4 K，pL=1，J=0.1 meV，ε=0, (a) Gate voltage changes form -2 meV to 2 meV，(b) Gate voltage changes from 2 meV to -2 meV.图3 分子态的概率分布，其中初态为|0，S> ，TL=11 K，TR=4 K，pL=1,J=0.1 meV,ε=0,(a)门电压的变化从-2 meV到2 meV， (b)门电压的变化从2 meV到-2 meV.

4 结论

基于率方程研究了温差驱动的单分子磁体中,门电压诱导的磁滞效应。低温下,分子磁体通常处于它的两个双稳态之一。两个电极之间的温度差可以驱动自旋极化的电子进入分子磁体。利用门电压变化可以选择分子态能级形成有效电子输运通道。当门电压增加到一个适当值时,自旋向上和自旋向下的电子输运通道可以同时出现在输运窗口,进入分子的电子与分子交换角动量的过程,使分子的磁化强度从负的饱和值翻转到正的饱和值。而当门电压返回时,磁化强度的翻转存在滞后效应,分子磁体的磁化强度对门电压的响应曲线与门电压增加时的曲线并不重合,而是形成一条闭合曲线。这种磁滞效应与分子态占据概率有关,是分子磁体的宏观量子效应,只出现在低温下,对于理解分子磁体的量子特征、探索分子磁体的自旋调控是非常有意义的。

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Gate Voltage Induced the Hysteresis in Single Molecule Magnet

LIU Yawen,ZHANG Chao,NIE Yihang*

(Institute of Theoretical Physics, Shanxi University,Taiyuan 030006,China)

The gate voltage induced hysteresis in single molecule magnet with temperature difference is investigated by using the rate equation. When the gate voltage slowly increases from negative value to positive value and reaches a certain value, and then returns its initial value, the response curve of molecule magnet magnetization to gate voltage is not coincide and forms a hysteresis loop. The hysteresis loop in single molecule magnet is a macroscopic quantum effect and appears only at low temperature and can be explained by dependence of the occupation probability of molecule state on the gate voltage.Moreover,the effects of the temperature, polarization of the ferromagnetic electrode and spin exchange interaction on the area of hysteresis loops is discussed.

single-molecule magnet;rate equations;hysteresis loop

10.13451/j.cnki.shanxi.univ(nat.sci.).2017.02.016

2017-02-21；

2017-03-13

国家自然科学基金(11274208)

刘亚文(1990-)，女，山西吕梁人，硕士研究生，研究方向：量子输运，E-mail：523587778@qq.com

*通信作者：聂一行(NIE Yihang)，E-mail：nieyh@sxu.edu.cn

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A

0253-2395(2017)02-0305-06