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赤水河主要经济鱼类重金属含量及风险评价

2017-05-24蔡深文倪朝辉樊磊磊

淡水渔业 2017年3期
关键词:江段赤水河大口

蔡深文,倪朝辉,刘 斌,颜 雄,樊磊磊,刘 杨

(1.遵义师范学院资源与环境学院,贵州遵义 563002;2.中国水产科学研究院长江水产研究所,武汉 430223;3.遵义师范学院化学化工学院,贵州遵义 563002)

赤水河主要经济鱼类重金属含量及风险评价

蔡深文1,倪朝辉2,刘 斌1,颜 雄1,樊磊磊1,刘 杨3

(1.遵义师范学院资源与环境学院,贵州遵义 563002;2.中国水产科学研究院长江水产研究所,武汉 430223;3.遵义师范学院化学化工学院,贵州遵义 563002)

为了解赤水河鱼体重金属富集现状及其潜在的生态风险和食品安全,测定了赤水河茅台江段和赤水江段的黄颡鱼(Pelteobagrusfulvidraco)、蛇鮈(Saurogobiodabryi)和大口鲇(Silurusmeriordinalis)肌肉和肝脏中的重金属含量。分别使用电感耦合等离子体原子发射光谱法测定Cu、Zn、Pb、Cd、Fe、Cr和Mn的含量,原子荧光光度法测定As和Hg的含量。结果表明:大口鲇肌肉中Cu、Zn、Pb、Cd、Fe、Cr和Hg的含量高于黄颡鱼和蛇鮈,3种鱼类肝脏中的重金属含量均高于肌肉。所有鱼体肌肉中的重金属含量均低于国家标准,但大口鲇肌肉中Pb和Cd的含量高于欧盟委员会标准。危害指数分析表明:赤水河野生鱼类食用的人体健康风险较小。重金属单因子污染指数的结果表明赤水河鱼体Pb和Cd的污染程度较高,赤水河存在潜在的重金属污染风险。

赤水河;鱼类;重金属;污染风险

河流重金属污染越来越受人们关注,来源于自然环境和人为活动产生的金属和类金属由于其较强的毒性、不易降解性、生物累积和生物富集等特点,进入水生态系统后将严重影响水生态系统的稳定性[1]。Cu、Zn、Fe、Mn、Cr和As是构成生物有机体的必需元素,但这些元素在生物体内超过一定剂量就会对生物体产生毒害作用,Pb、Cd和Hg是生物代谢活动的非必需元素,在低浓度下就会对生物体产生危害。鱼类从水体或食物中吸收重金属,且能够在组织中富集,因此,鱼类被广泛作为指示生物用于水生态系统的重金属污染评估[2]。鱼体肌肉通常用于评价食品健康风险,肝脏可用于反映重金属在鱼体内累积的长期效应[3]。

赤水河是长江上游唯一未修建水坝的一级支流,位于长江上游珍稀、特有鱼类国家级自然保护区内,在长江上游的珍稀特有鱼类资源的保护方面具有重要的生态意义[4]。关于赤水河水生态环境方面的研究报道较少[5-7],蔡深文等[8]调查了长江上游珍稀、特有鱼类国家级自然保护区鱼体肌肉的重金属残留,但只是针对保护区的整体情况进行了分析,而通过鱼体重金属含量反映赤水河重金属污染风险的研究还未见报道。尽管目前赤水河流域经济发展滞后,工业不发达,水质状况总体较好,但随着流域内的矿产资源开发和城镇化建设推进,必然产生更多含重金属的废弃物和废水,将对赤水河的生态环境造成威胁。本研究通过测定赤水河茅台和赤水江段3种常见经济鱼类肌肉和肝脏中的重金属(Cu、Zn、Pb、Cd、Fe、Cr、Mn、As和Hg)含量,评价赤水河的重金属污染现状,以期为赤水河流域生态环境保护提供基础参考依据。

1 材料与方法

1.1 样品采集

2016年7~8月,在赤水河茅台江段和赤水江段(图1)采集了3种常见的经济鱼类样本,分别为黄颡鱼(Pelteobagrusfulvidraco)、蛇鮈(Saurogobiodabryi)和大口鲇(Silurusmeriordinalis),每种鱼的样本数量、体长和体重指标见表1,取鱼体背鳍下方去皮肌肉和肝脏组织,称重,置于10 mL玻璃瓶中,-20 ℃冰箱保存。

1.2 样品处理与分析

待测样品从-20 ℃冰箱取出解冻后,加5 mL HNO3-HClO4(9∶1 v/v)混合液消解12 h后倒入聚四氟乙烯消解罐内,并用1 mL混合酸溶液润洗3次,消解罐置于微波消解仪(APL MD8H)内,按表2所示程序进行消解反应。消解完全后,自然冷却至室温,打开内盖排出消解产生的气体,用超纯水转移至比色管中定容至25 mL,摇匀待测。Cu、Zn、Pb、Cd、Fe、Cr和Mn用电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)测定 (Thermo ICAP6300-duo, USA),As和Hg用原子荧光光度法测定(KCHG AFS-230E)。

表1 鱼类样本数量、体长和体重Tab.1 Number, length and weight of the fish samples

图1 采样点地理位置分布图Fig.1 Map of fish sampling locations

表2 微波消解程序Tab.2 Control procedure of microwave digestion

消解罐、比色管在使用前均用10% HNO3溶液浸泡24 h,超纯水清洗后65 ℃烘干备用。消解样品上机前均测定各重金属环境标准样品值,测定值均在标准样品的标准值范围内。测定大虾成分分析标准物质(GBW10050)中Cu、Zn、Pb、Cd、Fe、Cr、Mn、As和Hg的含量,大虾成分分析标准物质的测定值均在其标准值范围内。在样品中加入适量标准溶液计算出各待测指标的加标回收率,回收率为95%~103%。

1.3 鱼类食用安全性评价

采用危害系数HQ和危害指数HI评价鱼类的食用安全性。

EDIi=XCi/AW

(1)

HQi=EDIi/RfDi

(2)

(3)

(1)式中,EDIi为成年人日均摄取第i种重金属的量(mg·kg-1·d-1);X为成年人日均摄入鱼肉量(kg·d-1);Ci为鱼体肌肉的重金属测定值;AW为成年人平均体重。(2)式中HQi为第i种重金属的危害系数;RfDi为第i种重金属健康风险参考剂量(mg·kg-1·d-1)。(3)式中HI为危害指数。当HQi≤1,表明该污染物不会引起人体的健康风险,是安全的;HQi>1,表明该污染物会引起人体的健康风险,是不安全的;HQi值越大表明该污染物对人体健康风险性越大,也就越不安全。重金属危害指数HI的评价标准同危害系数HQ,成年人平均体重设为65 kg。RfD值参照文献[9, 10]。

1.4 重金属污染指数

采用重金属单因子污染指数(Pi)对重金属在鱼体内的污染程度进行评价,并利用重金属污染指数(MPI)比较不同种类和组织间的鱼体重金属污染程度。

重金属单因子污染指数的计算公式如下:

Pi=Ci/Si

式中,Pi为第i种重金属污染指数;Ci为第i种重金属实测值的均值( mg·kg-1);Si为第i种重金属限量标准。

国家食品中污染物限量标准(GB2762-2012)未对Cu、Zn、Fe和Mn在食品中的限量标准进行规定,且GB13106-1991《食品中锌限量卫生标准》、GB15199-1994《食品中铜限量卫生标准》和GB15200-1994《食品中铁限量卫生标准》已废止,故本研究仅对Pb、Cd、Cr、As和Hg进行重金属单因子污染评价。

MPI = (C1×C2×C3×……×Cn)1/n

式中,MPI 为重金属污染指数;Cn指第n种重金属实测值的均值(mg·kg-1)。

1.5 数据处理

数据结果用平均值 ± 标准差(mean ± SD)表示,运用SPSS 19.0软件对数据进行单因素方差分析和多重检验。采用单因素方差分析(Analysis of variance, ANOVA)及最小显著差数法(Least significant difference, LSD)分析样品之间的差异,数据均以P<0.05作为差异显著性的标准。不同采样点的鱼体重金属含量采用独立样本t检验,P<0.05认为有显著性差异。

2 结果

2.1 鱼体肌肉和肝脏中的重金属含量

研究结果显示(表3),不同重金属元素在鱼体内的含量不同。在肌肉组织中,Zn含量最高,Cr含量最低,黄颡鱼肌肉中的重金属含量排序为Zn>Fe>Cu>Mn>Cr>Pb>As>Hg>Cd,蛇鮈肌肉中的重金属含量排序为Zn>Fe>Mn>Cu>Cr>Pb>As>Hg>Cd,大口鲇肌肉中的重金属含量排序为Zn>Fe>Cu>Mn>Pb>Cr>As>Hg>Cd。在肝脏中,Fe含量最高,黄颡鱼肝脏中的重金属含量排序为Fe>Zn>Cu>Mn>Pb>Cr>As>Cd>Hg,蛇鮈肝脏中的重金属含量排序为Fe>Zn>Cu>Mn>Cr>Pb>Cd>As>Hg,大口鲇肝脏中的重金属含量排序为Fe>Zn>Cu>Mn>Pb>Cr>Cd>As>Hg。

大口鲇肌肉中Cu、Zn、Pb、Cd、Fe、Cr和Hg含量均高于黄颡鱼和蛇鮈,其中Zn含量存在显著差异。蛇鮈肌肉中的Mn含量最高,黄颡鱼肌肉中的As含量最高,但与其他两种鱼的差异不显著。肝脏中,Pb、Fe、Mn和As的含量在3种鱼之间差异不显著,大口鲇Cu、Cd和Cr含量显著高于黄颡鱼,Zn含量在3种鱼肝脏中的排序为大口鲇>蛇鮈>黄颡鱼,且差异显著。Hg含量在大口鲇肝脏中显著高于黄颡鱼和蛇鮈。

黄颡鱼、蛇鮈和大口鲇肝脏中的重金属含量均高于肌肉。其中,黄颡鱼肝脏中的Cu、Zn、Fe、Mn和As含量显著高于肌肉,Pb、Cd、Cr和Hg含量在不同组织之间差异不显著。蛇鮈肝脏中的Cu、Zn、Cd、Fe、Cr、Mn和As含量显著高于肌肉,大口鲇肝脏中的Cu、Zn、Pb、Cd、Fe、Cr、Mn和Hg含量显著高于肌肉。

表3 赤水河不同鱼类肌肉和肝脏中的重金属含量Tab.3 Heavy metal concentrations in the muscle and liver of different fish species from Chishui River mg/kg湿重

注:每一行具有相同上标字母的表示无显著性差异(P>0.05)

2.2 鱼体重金属含量的空间差异

如表4所示,赤水江段黄颡鱼肌肉中的重金属除Cd和As外,其他元素的含量均高于茅台江段,其中Cr含量赤水江段显著高于茅台江段。蛇鮈肌肉中的Fe和Cr含量赤水江段显著高于茅台江段,其他元素均无显著差异。赤水江段大口鲇肌肉中的Cr含量显著高于茅台江段,其他元素差异不显著。黄颡鱼和蛇鮈肝脏中的重金属含量在赤水江段和茅台江段之间差异均不显著,大口鲇肝脏中的Hg含量在赤水江段显著高于茅台江段,其他元素均无显著差异。

表4 不同采样点间鱼体肌肉和肝脏重金属含量Tab.4 Heavy metal concentrations in the muscle and liver of fish collected from different sampling sites mg/kg湿重

续表4

注:同种鱼不同采样点间具有相同上标字母的表示无显著性差异(P>0.05)

2.3 赤水河鱼类食用安全性评价

采用危害系数HQ和危害指数HI评价鱼类的食用安全性。设HQ等于1,根据鱼体肌肉中的重金属含量,计算出某种特定重金属污染时不引起食用安全风险的最大日均摄入鱼肉量,值越大表明因该种重金属污染导致的食用安全风险越小,反之,食用风险越大。同理设HI为1,计算出重金属混合污染下不引起食用安全风险的最大日均摄入鱼肉量。计算结果如表5所示,Mn的食用安全风险最小,As和Hg的风险较大。平均每日摄食黄颡鱼、蛇鮈和大口鲇分别不高于0.111 kg、0.118 kg和0.093 kg则不会引起鱼类食用的人体健康风险。

表5 不引起食用安全风险的鱼类最大日均摄入量和重金属健康风险参考剂量Tab.5 The maximum daily intake of fish that cause no edible safety risk and estimated oral reference dose (RfD) for heavy metals

2.4 重金属污染程度

根据文献[11]中的评价指标:Pi<0.2为正常背景水平;0.2≤Pi<0.6为轻污染水平;0.6≤Pi<1为中污染水平;Pi≥1为重污染水平。黄颡鱼和蛇鮈肌肉Pb和Cd均为轻污染水平,As和Hg为正常背景水平;大口鲇肌肉中Pb和Cd为中污染水平,As为正常背景水平,Hg为轻污染水平。黄颡鱼、蛇鮈和大口鲇肝脏中的As和Hg均为轻污染水平,黄颡鱼肝脏Pb和Cd为中污染水平,蛇鮈肝脏Pb为中污染水平,而Cd为重污染水平,大口鲇肝脏Pb和Cd为重污染水平。重金属污染指数MPI结果表明肝脏的污染水平高于肌肉,大口鲇重金属污染程度最高,黄颡鱼最低。

表6 重金属单因子污染指数(Pi)与重金属污染指数(MPI)Tab.6 Heavy metal single factor pollution index (Pi) and heavy metal pollution index (MPI)

3 讨论

研究结果表明,Zn、Fe、Cu和Mn的含量较其他几种重金属的含量高,不同重金属在鱼体内的含量存在差异,可能是由于这些重金属元素在鱼体内的半衰期不同,同时也与不同重金属元素在天然环境中的背景值相关[8]。此外,Zn、Fe、Cu和Mn作为生命必需元素,可能更容易被鱼类主动吸收。大量研究结果都表明这些元素在鱼体内的含量较其他元素高[12-14]。

通常情况下,重金属在鱼体内的富集特征与鱼种类和组织相关[1]。不同鱼类由于其生活环境、食性、行为、代谢活性等存在差异,重金属在鱼体内的富集程度也有所不同,黄颡鱼属杂食性鱼类,主食水生昆虫、小虾和一些无脊椎动物等;蛇鮈也属于杂食性鱼类,底栖生活,主要摄食水生昆虫、底栖无脊椎动物、水草、藻类和植物碎屑;而大口鲇属于肉食性鱼类,主要摄食鱼、虾及其他水生动物。大量研究表明肉食性鱼类体内的重金属含量高于杂食性鱼类[8, 15-16],本研究结果也表明肉食性鱼体内的重金属含量高于杂食性鱼类。这是由于肉食性鱼类在食物链中处于较高营养级,重金属通过食物链从低营养级向高营养级不断被吸收、转化和富集,含量逐渐升高。但本研究中大口鲇肌肉中的Mn和As含量在3种鱼中并非最高,这表明不同重金属在食物链中的生物富集能力可能有所差异。

鱼体组织中重金属含量不仅反映了重金属元素的暴露情况,而且反映不同组织器官通过代谢活动的排出情况。与肝脏相比,鱼体肌肉中的重金属含量相对较低。肝脏是重金属代谢和毒性降解的重要组织,能够富集较多的重金属,通常被用于水污染的生物指示物[17]。重金属在鱼体中的积累主要与肝脏中金属硫蛋白MT的诱导作用有关,金属硫蛋白MT主要的生物学功能是调节鱼体内自由金属离子的浓度[18]。本研究发现黄颡鱼、蛇鮈和大口鲇肝脏中的重金属含量均高于肌肉,但并非所有的元素在肝脏和肌肉间的含量都差异显著,如黄颡鱼和蛇鮈肝脏和肌肉中的Hg含量差异不显著(表3),表明某些重金属在不同鱼类中更容易积累在肌肉中,类似的结果在其他研究中也有报道[19, 20]。

于霞等[21]通过研究赤水河沉积物污染空间分布特征,发现赤水河的重金属污染程度为中游大于下游,但本研究结果表明下游赤水江段的鱼体重金属含量高于中游茅台江段(表4),油秋平等[22]研究也显示赤水河水体中的Cu、Pb、Cd和Cr含量由上游到下游呈逐渐增加的趋势。这可能是由于下游江段水较深,水底厌氧微生物活动增加有利于沉积物中的重金属向水体释放[23],且鱼体组织中重金属含量通常与水体重金属浓度密切相关[24]。此外,在赤水江段比茅台江段所捕捞的鱼类更有机会进入重金属含量较高的长江干流觅食,从而增加重金属暴露风险,体内重金属累积更多。

由于人们通常只食用鱼类的肌肉组织,因此本研究中选择鱼体肌肉评价鱼类的食用安全性。根据国家食品中污染物限量标准(GB2762-2012),鱼肉中Pb、Cd、Cr、As和Hg的限量标准分别为0.5、0.1、2.0、0.5和0.3 mg/kg,本研究所有鱼体肌肉中的重金属含量均低于国家标准,但根据欧盟委员会提供的食品重金属限量标准,Pb和Cd分别为0.3和0.05 mg/kg[25],大口鲇肌肉中Pb和Cd的含量均高于欧盟委员会标准,表明赤水河的大口鲇存在食品健康风险。根据危害系数HQ和危害指数HI的公式计算出不引起人体健康风险的鱼肉最大日平均摄取量,数值越小表明食用越少的鱼肉即可产生健康风险,As和Hg产生的风险最大,这可能是由于As和Hg的重金属毒性较大所致。成年人平均每日摄食大口鲇高于0.093 kg即可产生健康风险,在3种鱼类中风险最大,但根据赤水河流域人们食用野生鱼类的习惯和频率,平均每日食用的赤水河野生鱼低于0.093 kg,故引起赤水河野生鱼类食用风险较低。

重金属单因子污染指数的结果显示,Pb和Cd的污染程度较高,这可能是由于河道航运中含铅汽油的大量使用造成水体Pb含量较高[26],此外,研究也表明赤水河流域表层沉积物中潜在生态危害最大的重金属元素为Cd[21],水环境中的沉积物是重金属的最大存储库,同时又是水体重金属污染的源头[27],沉积物中的重金属会释放到水体,并在鱼体中富集。重金属污染指数MPI的结果进一步证实肉食性鱼类比杂食性鱼类会富集更多的重金属,且肝脏比肌肉的污染程度更高。通过鱼体重金属含量的分析,表明赤水河茅台和赤水江段存在潜在的重金属污染风险,这与于霞等[21]通过研究赤水河流域沉积物重金属含量得出的结论一致。赤水河位于长江上游珍稀特有鱼类国家级自然保护区内,赤水河流域也是贵州省生态环境保护的重点区域,但较高的重金属背景值、脆弱的生态环境以及流域内工农业生产带来的重金属污染风险仍然存在,需要在该区域内进行长期监测。

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(责任编辑:邓 薇)

Concentration and risk assessment of heavy metals in the main economic fishes from Chishui River

CAI Shen-wen1, NI Zhao-hui2, LIU Bin1, YAN Xiong1, FAN Lei-lei1, LIU Yang3

(1.CollegeofResourcesandEnvironment,ZunyiNormalCollege,Zunyi563002,Guizhou,China;2.YangtzeRiverFisheriesResearchInstitute,ChineseAcademyofFisherySciences,Wuhan430223,China;3.DepartmentofChemistryandChemicalEngineering,Zunyinormalcollege,Zunyi563002,Guizhou,China)

Heavy metal concentrations in the muscle and liver ofPelteobagrusfulvidraco,SaurogobiodabryiandSilurusmeriordinalisfrom the Maotai and Chishui section of Chishui River were measured in order to clarify the current situation of heavy metal pollutions, and to assess the potential ecological risks and food safety.Concentrations of Cu, Zn, Pb, Cd, Fe, Cr, and Mn were analyzed using inductively coupled plasma atom emission spectrometry (ICP-AES).Concentrations of As and Hg were measured by the atomic fluorophotometer.The concentrations of Cu, Zn, Pb, Cd, Fe, Cr, and Hg were higher in muscle ofS.meriordinalisthan that ofP.fulvidracoandS.dabryi.The heavy metal concentrations of all three fish species in liver were higher than that in muscle.The heavy metal concentrations in the muscle of all fish species were below the tolerance limit levels established by the ministry of health of China, the concentrations of Pb and Cd in the muscle ofS.meriordinalis, however, were above the European Commission’s maximum permissible level.The hazard index demonstrated that there was low human health risk of consumption of wild fish from Chishui River.The single factor pollution index assessment of heavy metal showed that the pollution levels of Pb and Cd in fish from Chishui River were much higher than other metals.There was potential risk of heavy metal contamination.

Chishui River; fish; heavy metal; contamination risk

2016-11-14;

2017-02-15

贵州省科学技术基金(黔科合J字[2015]2148号);贵州省教育厅自然科学研究项目(黔教合KY字[2014]321号);贵州省高层次创新型人才培养项目(遵市科合人才〔2016〕12号);贵州省高校优秀科技创新人才支持计划(黔教合KY字[2015]506号)

蔡深文(1984-),男,博士,副教授,研究方向为环境生物学。E-mail:caishenwen@163.com

X835

A

1000-6907-(2017)03-0105-08

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