基于AP1000型反应堆嬗变237Np制备238Pu研究

胡文超 ，靖剑平，赵传奇，刘 健，王 闯 ，张春明

(环境保护部核与辐射安全中心，北京 100082)

核电站一方面给人类提供能源，另一方面核电站卸载的乏燃料会产生大量的放射性，这也是目前制约核电安全发展的重要因素之一，乏燃料中包含大量的高放射性核素，如次锕系核素(Minor Actinides，简称MA，如237Np、241Am、243Am、244Cm、245Cm等)和长寿命裂变产物(Long-lived Fission Products,简称LLFP，如99Tc和129I)，这些核素放射性强，半衰期长，对生态环境构成长期的潜在威胁[1]。目前国际上认为分离-嬗变技术(P&T)可以有效解决乏燃料高放射性，分离-嬗变技术首先将核电站未消耗的235U和生成的易裂变核素(239Pu等)进行分离；然后再将从乏燃料中分离的长寿命、高放射性的次锕系核素和裂变产物放入反应堆堆芯中进行中子辐照，使其吸收中子转变为稳定、短寿命、放射性小的核素或者具有特殊价值的核素[2]。

其中237Np在乏燃料中的含量约为总锕系核素的50%，因此，研究如何减少237Np核素对减少乏燃料中的高放射性有重要影响，同时，由于237Np是制备核燃料电池主要元素238Pu的基础元素，在压水堆中嬗变237Np的过程中，会产生制造核燃料电池所需的238Pu核素，同时也会减小长寿命高放射性MA的含量。因此本文对237Np的特性进行了研究，

目前嬗变的堆型主要有热中子堆、快中子堆、加速器驱动次临界系统(Accelerator Driven Sub-critical System,简称ADS)反应堆。ADS堆中子能谱很硬，中子能量可达到500Kev，嬗变次锕系核素的能力非常好，但是，由于其仍处在理论研究阶段，真正投入使用仍需很长道路；对于快中子堆，研究结论是快堆的MA嬗变率高于热中子堆，这是由于快中子堆的中子通量密度约为热中子堆的10倍[3-6]。而对于热中子堆，该堆型是目前已经完全成熟商业化的反应堆，其中压水堆是最主要的堆型，而AP1000作为第三代压水堆系统，将是以后核电站的主要运行堆型，因此本文在考虑现实可行的情况下，对AP1000嬗变237Np作研究，并对该研究关注的核素238Pu也进行了分析[7]。

1 MCNP和堆芯结构

MCNP[8]程序是用蒙特卡洛方法模拟解决中子和光子输运问题。该方法是一种随机抽样方法，它通过对大量的试验数据进行统计，将数据的相应特征值作为本研究所需数据，随着计算机的持续发展，蒙特卡洛方法已应用于许多方面，尤其是在核物理等诸多方面都发挥着不可替代的作用。

AP1000[9]堆芯由157个几何形状完全相同的燃料组件组成，组件中的燃料棒按照17×17方阵构成燃料组件。AP1000堆芯首循环中，为了堆芯运行安全及展平功率，根据燃料不同的富集度，将整个堆芯分为三个区域，如图1所示，燃料富集度为2.35%属于区域1，富集度为3.40%属于区域2，最外围区域富集度最高，为4.45%，共有53个燃料组件。1区和2区分别含有52个燃料组，区域1和区域2交替布置[10-12]。堆芯主要参数见表1，通过调节反射层参数和可燃毒物棒数量使堆芯达到临界。

在AP1000首循环中，反应堆在装载燃料后有非常大的过剩反应性，于是在堆芯中布置了可燃毒物组件，AP1000堆芯可燃毒物组件分为两种，一种是带有12根可燃毒物棒的组件，一种是带有24根可燃毒物的组件，两种不同可燃毒物组件的可燃毒物棒分布如图2所示[13,14]。

图1 AP1000首循环堆芯示意图Fig 1 The first cycle of AP1000 core

参数设计值堆芯功率(MW)3040燃料组件数157235U富集度(%)4 45，3 40，2 35硼浓度(ppm)1000包壳外径(mm)9 5包壳厚度(mm)0 57棒距(mm)12UO2密度(g·cm3)10 4导向管材料ZIRLOTM

图2 两种可燃毒物组件中棒束分布示意图Fig.2 Schematic diagram of distribution of rods in two kinds of burnable poison assemblies

2 237Np核素添加方式

2.1 二氧化镎嬗变棒的设计

由于Np具有很强的中子吸收能力，在热中子区其微观吸收截面可达169b，若以纯二氧化镎嬗变棒的方式引入反应堆堆芯，这必将影响堆芯的中子通量分布，对周围燃料棒产生较大影响，为了减少或者避免这种影响，本文选取燃料芯块外部添加二氧化镎(NpO2)涂层的形式引入嬗变材料，如图3所示[11]。

图3 二氧化镎嬗变棒Fig.3 Neptunium dioxide transmutation rod

二氧化镎薄层的厚度是影响嬗变效率的一个重要因素。由于堆芯中存在空间自评效应，如果二氧化镎薄层的厚度较薄，237Np的添加量会很少；如果二氧化镎的添加量过大，薄层厚度过厚，导致内部的区域不能与中子反应，造成浪费，达不到一定的嬗变率。

通过计算二氧化镎的平均自由程为2.38 mm，因此，堆芯中引入二氧化镎薄层的厚度只有小于其平均自由程才能很好的进行研究。于是，本文选取了薄层厚度为0.1 mm的情况进行研究，嬗变棒的具体尺寸见表2。

表2 二氧化镎涂层尺寸Table 2 The size of neptunium dioxide coating

二氧化镎涂层的厚度和半径确定下来，接下来要算出每根燃料棒上二氧化镎的质量。涂层的内径和外径分别为0.3995 cm和0.4095 cm，则计算得每根燃料棒中二氧化镎涂层的质量为120.288g。

2.2 237Np在堆芯中的添加方式

上节讨论了二氧化镎嬗变棒的设计，下面考虑这种嬗变棒在AP1000堆芯中的布置。对于反应堆堆芯，内部的燃料组件中子通量较高，有利于燃料棒中二氧化镎的嬗变。本文设计出3种嬗变棒添加方式，分别在区域1、2和3中的燃料棒中添加二氧化镎，其中区域1、2、3分别代表首循环堆芯燃料富集度为2.35%、3.40%、4.45%的区域。

该研究利用MCNP程序对三种方案进行计算得到keff，由于AP1000堆芯的整体结构已经非常成熟，因此在堆芯中添加二氧化镎进行嬗变研究时，尽量保持堆芯的结构和keff变化。通过对比发现，三种布置方案中二氧化镎的添加量都非常大，约为1650 kg左右，而第三种方案的keff最接近临界值，也就说明该方案对AP1000的堆芯影响最小，具体内容见表3。反应堆需要在临界状态下运行，因此，通过提高燃料富集度的方法使堆芯回复临界，通过MCNP程序进行计算，得到在燃料富集度由4.45%调整为4.55%后，堆芯重新达到临界。

经过计算AP1000中堆芯燃料总质量约为96.7吨，这种方案中二氧化镎的质量占燃料总质量的1.67%。二氧化铀所占比重超过1%，于是在此基础上对原方案进行了改进，为了便于燃耗软件计算，本研究将区域3中所有燃料棒和嬗变棒交叉布置，通过计算得知，堆芯keff变化非常小，二氧化镎质量为826 kg，约占堆芯燃料总质量的0.854%。

表3 每种方案对堆芯影响Table 3 Impact on core with each scheme

3 嬗变率结果分析

SCALE[15]程序是由美国橡树岭国家实验室开发的一个包含反应堆物理计算和辐射屏蔽等多个模块的程序系统。本文利用该程序的ORIGEN-S模块进行燃耗计算，ORIGEN-S模块能够计算材料在堆芯经过中子辐照后的组成成分和裂变产物。本文主要对AP1000中的237Np和238Pu进行分析计算。

随后计算了堆芯无二氧化镎添加的情况，计算结果见表4；堆芯有二氧化镎添加的情况，计算结果见表5。

表4 AP1000经过500天的运行后堆芯的主要核素Table 4 Main nuclides in the core of AP1000 after 500 days irradiation

表5 堆芯添加NpO2后经过500天的运行后堆芯的主要核素量Table 5 Main nuclides after adding NpO2 in core with 500 days irradiation

通过表4和表5的对比发现，在没有237Np添加的情况下，经过500天的中子辐照，堆芯中238Pu生成量为14 g，产生量非常少，而堆芯中添加次锕系核素237Np后，在堆芯中经过500天的中子辐照后，堆芯中238Pu的生成量为3540 g，相比无237Np添加的堆芯，238Pu的生产量提高约253倍。238Pu生成量的大大提升，可为我国核燃料电池提供大量核素。因此，通过数据对比分析，可以明确，利用压水堆嬗变237Np制备238Pu的方法具有一定创新性，且适用于工程。

4 结论

本文以AP1000为参考堆型，研究了在压水堆中添加长寿命裂变产物237Np进行嬗变的可行性，减少我国核电厂卸载的乏燃料中237Np的产量，同时创新性的提出利用长寿命的次锕系核素237Np在热中子区具有比较高的俘获截面的特点制备238Pu。首先利用MCNP程序研究了堆芯中如何布置二氧化镎，已达到对堆芯的整体结构和运行参数的影响最小化。然后根据最优的设计方案，利用燃耗软件SCLALE 计算了堆芯中添加二氧化镎并在堆芯中辐照500天后，经冷却得到的堆芯238Pu的产生量。通过对比发现，利用237Np制备238Pu的方法非常具有创新性，并且能够得到很高的产量，能够满足我国工程需要，为我国制备238Pu提供了方向。另一方面，由于该研究尚处于理论阶段，对工程问题的关注较少，如何将理论研究与工程问题相结合也是今后研究的重点。

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