基于文献计量分析磷渣资源化的研究动态*

师雁，刘红盼，尚志标

（1.红塔烟草（集团）有限责任公司玉溪卷烟厂，云南玉溪653100；2.昆明理工大学环境科学与工程学院，云南昆明650500）

基于文献计量分析磷渣资源化的研究动态*

师雁1，刘红盼2*，尚志标2

（1.红塔烟草（集团）有限责任公司玉溪卷烟厂，云南玉溪653100；2.昆明理工大学环境科学与工程学院，云南昆明650500）

磷渣（或称黄磷炉渣）是电炉法制备黄磷过程中的固体废物，对其资源化的研究具有广阔的前景，但目前国内外对磷渣资源化的研究动态还不够系统和深入。本文针对ISI Web of Knowledge中的Science Citation Index Expanded（SCI-E）引文数据库和CNKI中国期刊全文数据库，采用文献计量学方法对主题词为“磷渣”或“黄磷炉渣”的相关文献进行统计分析，以客观反映磷渣资源化领域的发展现状。结果表明，国外的研究文献数量处于上升趋势，学科理论进一步发展；国内的研究文献数量则呈现不规则震荡，理论较为完善。在国际上中国在该领域的发文量位居第一；MARUOKA N发文量最多；日本东北大学在该领域的发文量位居第一，在国际上占有重要地位。国内苏毅对该领域有较深的研究；昆明理工大学对该领域的研究较为频繁。对磷渣资源化的研究主要集中于水泥工业、农用硅钙肥、制砖、微晶玻璃等产品，分析结果为磷渣资源化的研究和实践提供理论支撑。

磷渣；文献计量；研究动态

黄磷是一种重要的可用于化工、农药等多领域的基础工业原料，主要是由磷矿（磷块岩和磷灰石）制备。目前对于磷矿的开发利用，主要有两种方式[1-5]：（1）湿法加工制备磷酸，利用磷矿与某种无机酸反应，经过滤分离来生产磷酸的工艺；（2）热法加工制备磷酸，是通过加热还原磷矿制得黄磷，然后将磷燃烧水合生产磷酸。由湿法制备磷酸过程中衍生的副产物磷石膏（CaSO4·2H2O）主要用于硅酸盐水泥的制备；对于热法制备磷酸过程中产生的黄磷炉渣等固体废物，主要用于水泥、硅钙肥、微晶玻璃等产品的制备。

SCI（Science Citation Index）是美国科学情报研究所ISI（Institute for Scientific Information）出版的期刊文献检索工具，所收录的文献覆盖了全世界最重要和最有影响力的研究成果，成为世界公认的自然科学领域最为重要的评价工具，并于1997年利用互联网的开放环境，将SCI、SSCI（Social Sciences Citation Index）、A&HCI（Art&Humanities Citation Index）整合，创建了网络版的多学科引文数据库--Web of Science。CNKI是目前国内最大的连续动态更新的中国期刊全文数据库，该库收录国内8200多种重要期刊，文献收录全面，来源广泛、真实性强，具有较高的的准确性和可靠性。CNKI已经成为国内研究论文的主要获取途径，也是研究者分析特定领域国内研究现状与发展趋势的主要依据[6]。

文献计量学是对各种类型文献的数量、结构和运用上的研究与分析，是研究学科结构、预测学科发展趋势最有效的理论方法之一[7]。本文就磷渣资源化领域的相关文献进行计量分析，以便科研工作者准确掌握该领域的研究现状及前沿动态，了解该领域的整体研究状况，指导未来的研究方向。

1 数据来源与分析内容

1.1 数据源

本研究数据来源于中国知识资源总库（CNKI）中的中国期刊全文数据库和ISI Web of Knowledge的Web of Science（以下简称WOS）中SCIE（Science Citation Index Expanded）引文数据库。其中CNKI中国期刊全文数据库是中国国内对磷渣资源化的研究文献，SCIE数据库检索的是国际上对磷渣资源化的研究文献，数据采集时间跨度为英文文献：1998～2015年，中文文献：1956～2015年。

1.2 数据采集

在CNKI数据库中以主题为检索项，以“磷渣”或“黄磷炉渣”为字段进行检索，检索范围为期刊、博士论文、硕士论文和国内会议，时间跨度1956～2015年，检索截止时间为2015年11月16日，共检索到文献题录1008条。在SCIE数据库中选用普通检索方式，检索式定为（phosphorous slag）OR（phosphorus slag）OR（phosphor slag）共检索639条结果，检索年限为1998～2015年（篇数的更新时间为2015年11月13号，由于数据库的滞后性，2015年的数据不完整）。对检索出的文献用WOS自带的结果分析软件进行分析，部分数据用Excel进行统计分析。统计时均以第一作者、第一研究机构为基准。

1.3 分析指标和内容

对于分析，常用的分析指标为年发文量、来源数据库、作者、期刊分布、关键词和引文分析5项。（1）年发文量及来源数据库：每年发表相关内容的文献总数及数据库来源；（2）要作者：分析在磷渣或黄磷炉渣领域中的主要研究者；（3）期刊分布：刊载有关磷渣或黄磷炉渣方面的期刊情况；（4）关键词频分析：分析可以从成果数量的角度反映出该研究的热点和弱项[8]；（5）引文分析：科研工作者、科研机构或者国家在一定时间内的总引用篇数。能够反映研究成果的使用价值。

2 结果分析

2.1 国际研究现状

2.1.1 国际磷渣研究的总体概况根据文献计量学理论，对某一学科、某一专题的论文按发表年代进行统计分析可从时间概念上了解该项研究的发展情况[9]。通过检索WOS引文数据库中SCIE数据库收录的所有年份里的关于（phosphorous slag）OR（phosphorus slag）OR（phosphor slag）的相关文献共639篇。在1998～2015年统计范围内，按发表年份汇总分析检索到的所有文献，结果见图1。

图1 SCIE数据库中磷渣资源化文献的年度分布Fig.1 Annual distribution of phosphorus slag process based on SCIE

从图1中可以看出，关于磷渣资源化的论文量从1998年至2014年呈上升趋势（除2015年），到2013年发文量达到最高76篇。在统计范围内检索出的文献中，按照文献类型来分，以研究论文为主（616篇），占全部发表文献的96.40%。而从发表文献的语种来看，排位最前的是英语，占91.71%，日语其次，占5.16%。从1998～2015年SCIE数据库收录的有关磷渣资源化论文的期刊所属学科看，该领域主要涉及的相关研究学科见表1。

表1 1998～2015年SCIE数据库中排名前10的主要领域Tab.1 Top 10 major area based on SCIE during 1998～2015

其中冶金工程是最重要的涉及研究方向，占发文量的41.63%。发文量大于10%的还有生态环境科学、工程学和材料科学这3个学科。

2.1.2 主要研究国家按照全部作者统计，1998～2015年SCIE数据库中磷渣资源化研究发文量排前10的国家见表2，其中中国发文量居世界之首，总计有195篇磷渣资源化技术研究论文有中国的参与，约占全部论文的30.52%，在该领域占据主导地位；日本发文量居第二位，其中有113篇，占全部论文的17.68%；美国的发文量为55篇，居第三位，可见中国有关该领域的研究在世界上处于领先水平。

表2 1998～2015年SCIE数据库中发文量排前10的国家Tab.2 Top 10 country publishing articles based on SCIE during 1998～2015

2.1.3 主要作者统计范围内，磷渣资源化研究领域发文量排名前10位作者见表3，他们总共发文116篇，占全部作者发文量总数的18.15%。发文量居前3位的作者分别是MARUOKA N、DRIZO A和NAGASAKAT，这3位作者的发文量合计占到前10名作者发文量的31.90%。

表3 1998～2015年SCIE数据库中发文量排名前10的作者Tab.3 Top 10 author publishing articles based on SCIE during 1998～2015

2.1.4 主要研究机构统计年度内，本文选取了发文量排名前10的机构进行了研究。表4为发文量排前10的研究机构。这些机构共发文217篇，占全部检索结果的33.96%。发文量在40篇以上的机构有两家，分别是日本东北大学43篇，北京科技大学40篇。发文量在10篇以上的机构有10家。在排名前10的机构中有5个来自中国，说明了在研究磷渣资源化问题上中国相较于其他国家还是有一定优势的。

表4 1998～2015年SCIE数据库中发文量排前10的机构Tab.4 Top 10 institution publishing articles based on SCIE during 1998～2015

2.1.5 主要期刊限于篇幅，仅列出发文量较高的10种主要期刊，见表5。影响因子常用来评估同一研究领域不同期刊的相对重要程度。这10中期刊中，影响因子最高的是WATER RESEARCH，发文量为20篇。发文量最高的是ISIJINTERNATIONAL，发文量为72篇，位居第一。国际刊物排名前十的期刊累计载文达到274篇，占总数的42.88%，他们的平均影响因子为1.719，其中3个期刊来自英国，2个来自日本，1个来自美国，1个来自荷兰，1个来自德国，1个来自意大利，1个来自中国，可见英国在该领域有着重要地位。中国的JOURNAL OF IRONAND STEELRESEARCH期刊进入到排名前10的SCI期刊当中。

表5 1998～2015年SCIE数据库中刊发论文量前10的期刊Tab.5 Top 10 journals publishing articles based on SCIE during 1998～2015

2.1.6 磷渣资源化的高被引论文分析学术界在一定时期内对某一领域关注的重点及关注的程度可通过高被引论文来反映。被引次数排在前10的论文总被引次数为1043次。由Sakadevan,K撰写的文章被引频次最高为257次。被引频次最高的3篇分别刊登在WATER RESEARCH和RESOURCES CONSERVATIONANDRECYCLING。该领域被引次数排在前10名的论文见下表6。

表6 SCIE中磷渣资源化技术研究被引频次居前10的文献Tab.6 Top 10 literature of cited articles on utilization of phosphorus slag by SCIE

上述高被引论文全部是多作者合作，包括多国作者共同合作的结果，反映出对黄磷炉渣的研究呈现机构之间、国家之间频繁合作的趋势。

2.2 国内研究现状

2.2.1 论文年度变化趋势文献的数量在一定程度上反映了该领域的研究水平和发展程度，对磷渣研究的文献年度分布见图2。

图2 CNKI数据库中磷渣文献的年度分布Fig.2 Annual distribution of phosphorus slag process based on CNKI

国内对磷渣资源化的研究量从2002年开始有上升趋势，在此之前只有少量的研究。2006年发文量接近50篇，对磷渣或黄磷炉渣的研究逐渐得到关注。

1973年，在《天津化工》上发表的《电炉黄磷炉渣试制水泥》，首次提出了利用黄磷炉渣制备水泥的资源化方法；1982年，提出利用黄磷炉渣生产陶瓷墙砖的新思路；1986年，广西磷酸盐化工厂科研所的科技人员利用黄磷电炉水淬渣成功制备了硅钙磷素肥，随后十年间开启了对黄磷炉渣制硅钙肥的研究；2003年，曹建新在《贵州工业大学学报（自然科学版）》首次提出以黄磷炉渣为主要原料用烧结法制备微晶玻璃，但对磷渣中含有的P2O5、F-以及少量的Fe2O3、MnO2等晶核剂的析晶机理缺乏相应的探讨。随后几年对微晶玻璃的研究趋于低迷，2014年黄小凤课题组对自然冷却态黄磷炉渣制备微晶玻璃过程中固有的晶核剂的析晶机理进行了探讨。2007年，苏毅等在《无机盐工业》上提出利用磷酸浸取黄磷炉渣制沉淀二氧化硅的研究揭开了黄磷炉渣用于提取精细材料的序幕；随后一段时间，黄礼丽、唐利平等分别用盐酸、磷酸浸取黄磷炉渣制备白炭黑，何登良以黄磷炉渣为原料制备球形碳酸钙，刘来宝在水热条件下利用黄磷炉渣废料制备碳酸钙晶须，苏毅开展了对黄磷炉渣制取无机高分子絮凝剂聚硅酸铁方法的探讨。

2.2.2 主要作者表7是发文量排前10的作者。

表7 1956～2015年CNKI数据库中发文量排在前10的作者Tab.7 Top 10 author publishing articles based on CNKI during 1956～2015

从表7中看出，杨华全是发文量最多的作者，发文量为22篇，其次是苏毅，发文量为21篇。

关于磷渣的研究作者并不是很多，其中发文量在10篇以上的有15人，5篇以上的有40人。一般来说，某领域的主要研究者就是该领域的核心作者。根据普赖斯理论，核心作者中发文量最多作者所发论文量（Nmax）与发文量最少作者所发论文量（Nmin）之间有如下关系［10］：

利用式上式计算得出，本领域核心作者最低发文量应为Nmin=3.5篇，因此可以判定发表4篇及以上的作者方可成为本领域的核心作者。

2.2.3 主要研究机构研究和分析文献作者所在的机构或单位，可揭示我国磷渣资源化的研究机构，有助于从侧面了解本领域研究人员的分布情况。表8为发文量位列前10的机构。

表8 1956～2015年CNKI数据库中发文量位列前10名的机构Tab.8 Top 10 institutions publishing articles based on CNKI during 1956～2015

其中，以昆明理工大学发文量最多，达59篇；武汉理工大学位居第2，发文量为47篇；第三名是西南科技大学，发文量为40篇。从发文量上来看，排名前10的机构中大部分为高等院校，可见高等院校在磷渣资源化技术领域具有较强的实力。

2.2.4 关键词频分析关键词是直接从文献的题名、正文或文摘中抽取出来出的具有检索意义的语词。它是揭示论文主要内容的重要方式，是研究主题的高度概括和凝练。近几年，出现了可进行此项分析的文献计量学方法，同时也开始利用高频词汇归纳研究热点［11］。表9为在检索到的1008条文献中，出现频次排前10位的关键词。

表9 出现频次排名在前10位的关键词Tab.9 Top 50 keywords by frequency

根据关键词出现的频次，分析得出关于磷渣的研究较多，磷渣的出现频次达到226次，黄磷炉渣出现的频次为24次。混凝土和凝结时间分别出现了29和16次，说明利用黄磷炉渣制备混凝土的研究较多，是研究的热点。

2.2.5 引文分析被引次数是文献计量学中用来测度学术论文的社会显示度和学术影响力的重要指标。从表10可以看出，被引次数排在前10位的论文总被引次数为145次，这10篇论文分布在10种期刊上，被引次数最高的前3篇论文分别刊登在《贵州化工》、《贵州工业大学学报（自然科学版）》和《矿冶》上。由陈豪立撰写的黄磷炉渣的综合利用途径被引频次高达44次，该文从利用黄磷炉渣资源化产品的角度出发，提出了在普通硅酸盐水泥中作混合材或生料配料生产磷渣水泥，利用黄磷炉渣制备磷渣砖和生产农用硅钙肥。排名第二是曹建新撰写的文章，被引频次为21次，该文以黄磷炉渣为主要原料，采用烧结法生产微晶玻璃，开辟了磷渣资源化利用新途径。排名第三的苏毅撰写的文章被引频次17次，该文以黄磷炉渣为原料，经磷酸浸出、精制、煅烧等工艺处理制备优质白炭黑和磷酸氢钙等资源化产品。

3 磷渣资源化技术

3.1 水泥工业

磷渣在水泥工业生产中的应用主要体现在作为磷渣水泥掺合料、水泥原料、无熟料水泥和制低熟料磷渣水泥等。磷渣中含有的二氧化硅和氧化钙代替水泥生产中的黏土和石灰石原料，渣中含有的磷、氟等元素可有助于水泥生产中的矿化作用，增加熟料的易烧性和强度。水淬黄磷炉渣具有较好的潜在活性，其玻璃体矿物容易在碱性条件下被激活、水化、重组、聚合形成类似水泥水化产生的C-S-H凝胶矿物，能起到填充和胶凝的双重作用。1993年，石云星首次在专利中提出在黄磷炉渣中加入NaOH、NaNO3、Na2SiO3·9H2O、CaCl2、Na2SO4、高岭土制得水泥[12]。甘立炜等[13]利用黄磷炉渣获得高强度的加气混凝土，弥补了混凝土容重偏大和粉磨能耗高的不足，具有较大的经济优势。陈丹等[14]将磷渣用于水泥生料中，与粉煤灰、硫酸渣等一起煅烧，发现黄磷渣配料可显著改善水泥生料的易烧性。Gao等[15]发现用粒度较细的黄磷炉渣可降低水泥生产过程中产生的孔隙，提高了产品质量。

3.2 农用硅钙肥

磷渣中含有丰富的磷元素，这些“残磷”是在黄磷生产过程中磷矿中的磷不完全蒸发形成的，大部分以P2O5形式存在，可被农作物较好吸收；炉渣中的硅元素具有增加土壤松散性、抗病虫害、抗倒伏、增加水稻产量的作用，在低硅土壤中施用能大幅提高农作物产量；同时磷渣中也含有大量的钙元素，对一些多雨而导致土壤钙流失严重的地区可作钙肥使用[16，17]。1995年，叶相明等首次申请了以黄磷矿渣作为原料加入可溶于水的硅酸盐制作硅肥的专利[18]。李发林等[19]分析了云南省近十年试验资料，发现施用黄磷炉渣硅肥可平均增产6.96%～8.39%；其增产原因主要是减少水稻病害损失和改善经济性状。并探讨了当土壤有效SiO2在400mg·kg-1以下时，田块施用黄磷渣硅肥有显著增产效果，其适宜施用量为600kg·（hm2）-1。

3.3 制砖

2000年邓惠清首次申请了以黄磷炉渣为主料，辅以水泥、石灰、粘土等制作标砖和灰沙[20]。其后的专利申请主要以两个方向为主：一是和磷石膏混合，添加其它辅料成分制作砖；二是和水泥混合，添加其它辅料成分制作砖。曹建新等[21]添加了40%的黄磷炉渣代替页岩或部分黏土制备烧结砖，能够显著降低砖的烧成温度。2009年11月，贵州开磷集团利用磷石膏、磷渣研发处理磷渣-磷石膏砖[22]，产品质量均达到国家现行有关标准的规定。

3.4 微晶玻璃

微晶玻璃是一种内部具有纤细显微结构的多晶新型材料，黄磷炉渣中含有的二氧化硅、氧化钙和三氧化二铝也是微晶玻璃的主要组成，可添加辅料配成微晶玻璃所需的三元相图。2006年，程金树等首次在黄磷炉渣领域申请相关专利，他采用黄磷炉渣和废玻璃、钽铌废矿及其它辅料制备得到微晶玻璃[23]。杨家宽等[24]直接以熔融态黄磷渣为原料，通过添加合适的辅料再将其进行一定的热处理得到高性能的微晶玻璃材料。这种方法的实施可有效利用熔融磷渣的热能，节约了能源。覃扬颂等[5]对电炉法制备黄磷过程中产生的黄磷炉渣直接来制备建筑装饰用微晶玻璃进行了可行性探讨。刘红盼等[25]在前人研究的基础上用熔融法进一步探讨了TiO2晶核剂对自然冷却黄磷炉渣微晶玻璃的析晶行为影响。

3.5 其它

磷渣中含有的SiO2和CaO，可用于提取硅、钙化合物产品。苏毅等[26]］采用磷酸浸出方法，以CaH2PO4的形式分离出钙元素,经过浸取、洗涤和煅烧等工序得到白度达到88%，质量分数为97%的水合二氧化硅产品。马艳丽等[27]以黄磷炉渣为原料，经过硝酸浸出，再采用硫酸沉淀，可得到质量分数为99.66%，结晶水为19.43%的CaSO4·2H2O产品。马艳丽等[28]同样以黄磷渣为原料，通过硝酸浸出的方式分离钙元素后，得到合格的白炭黑产品，并探讨了其最佳工艺条件为：搅拌速度为360 r·min-1，反应时间为4 h，反应温度80℃，液固比为10∶1，硝酸含量20%，浸出渣洗涤终点pH值为6.0。Zhou等[29]设计石灰粉煤灰基层材料中磷渣掺量可达到60%～70%，其具有较好的抗裂性，重金属溶出量达到国标GB3828-88Ⅴ级标准。

4 结论

通过SCIE、CNKI数据库对“磷渣”或“黄磷炉渣”进行检索，基于文献计量学，从论文产出、引文分析等多视角对磷渣或黄磷炉渣的研究国家、研究者、研究机构、出版刊物、研究内容等做了全面的文献计量分析。通过分析发现：

（1）国际情况国际上对磷渣或黄磷炉渣的研究热度一直处于上升趋势。中国在该领域的发文量位居第一。MARUOKAN发文量最多，共13篇。日本东北大学在该领域的发文量位居第一，在国际上占有重要地位。在磷渣资源化领域中机构之间、国家之间有频繁合作的趋势。

（2）国内情况国内对于磷渣或黄磷炉渣的研究热度呈震荡趋势，近两年有小幅下降。从作者的发文量来看，苏毅位居第一，对该领域有较深的研究。昆明理工大学对该领域的研究较为频繁，并且对该领域研究较为积极的机构大多是高校。

根据丁学东提出的科技文献增长4阶段理论[10]，通过对近磷渣或黄磷炉渣的文献分析，国内的研究处于第4阶段较为完善，国外的研究则处于第3阶段，其重要原因是磷化工产业是高能耗产业，发达国家主要依靠进口，而中国则是世界磷化工产品出口大国，对其研究较多。

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Research trends analysis of utilization of phosphorus slag based on the literature metrology*

SHI Yan1,LIU Hong-pan2*,SHANG Zhi-biao2
（1.Yuxi Cigarette Factory of Hongta Tobacco（Group）Co.,Ltd.,Yuxi 653100,China;2.Faculty of Environmental Science and Engineering,Kunming University of Science and Technology,Kunming 650500,China）

Phosphorus slag or yellow phosphorus slag is a kind of solid waste in the process of yellow phosphorus production with electric furnace,on which the resource ultilization study has a broad prospect;however,the research in this field is not thorough enough broad and home.Literatures containing keyword of phosphorus slag or yellow phosphorus slag indexed by SCI-E Citation Database and by Chinese Journal Full-Text Database retrieval（CNKI）were statistically analyzed by bibliometric methods to find out the development status and trend of the numerical of phosphor slag utilization.The results showed that the number of foreign research literature is rising and further discipline theory development overseas;irregular oscillation in the number of domestic research literature is revealed and it is shown that the theory has been fully developed in China.In this field,China published the most work all over the world,the most productive author was proved to be MARUOKA N,Tohoku University ranked first in terms of the number of work published and holds an important position in the international sense.Su Yi in his abundant work has shown deep insight in this field in China;Researchers from Kunming University of Science and Technology have engaged more frequently in this filed of research.The researches of phosphorus slag have focused on cement industry,agricultural silicon-calcium fertilizer,brick manufacturing,glass-ceramic products and so on, the analysis results of this work provide theoretical support for the research and practice of phosphorus slag resource reuse.

phosphorus slag;literature metrology;research trends

X78

A

10.16247/j.cnki.23-1171/tq.20170149

2016-09-17

昆明理工大学分析测试基金（20150471）

师雁（1983－），女，助理工程师，硕士，研究方向：环境污染控制。