本底站和城区站CO浓度变化特征和源贡献

本底站和城区站CO浓度变化特征和源贡献

程巳阳，安兴琴*，周凌晞，程兴宏 （中国气象科学研究院，灾害天气国家重点实验室和中国气象局大气化学重点开放实验室，北京 100081）

采用FLEXPART大气扩散模式结合清单的模拟方法，通过与2010年上甸子大气本底站和城区海淀宝联站的CO观测浓度的比较，研究了北京地区CO浓度变化特征，并统计分析了各类排放源的贡献差异.研究结果表明:上甸子站和宝联站CO模拟浓度与观测浓度的变化趋势基本一致，相关系数分别优于0.74和0.45；与观测值相比，两站模拟浓度值偏低，模式对观测浓度峰值模拟能力有限.利用不同源清单模拟获得的同一站点CO浓度值相近，但交通、工业、民用等分类排放源对CO模拟浓度的贡献差异明显.与ⅠNTEX-B2006清单相比，利用MEⅠC2010排放清单模拟的宝联站交通与工业排放贡献的占比小、民用排放占比大；而上甸子站交通排放贡献的占比小，民用与工业排放的贡献占比大.因此，利用FLEXPART模式结合清单的模拟方法对CO浓度具有较好的模拟能力，可以较为准确地反映区域大气本底站和城区站CO浓度的变化特征；各类排放源对模拟浓度的贡献不仅受到测站所在地的局地排放源影响，更与影响测站的印痕区域的排放源密切相关.

数值模拟；一氧化碳；排放清单；印痕

一氧化碳（CO）是主要的大气污染物之一，也被称作间接温室气体，对大气环境质量和全球气候变暖产生重要影响［1-2］.CO主要来源是燃料的不完全燃烧及大气中挥发性有机物的氧化等，大气中绝大多数CO通过与OH自由基反应去除，CO的生命周期约为30～90d［3］.

通过地基台站、卫星遥感等多种观测方式可对CO浓度的时空变化特征开展研究［2,4-7］.结合模式能够研究CO的源汇变化、大气输送等过程［8］.监测显示北京市2004年大气中CO浓度有明显的双峰型日变化［9］.空间载荷与地表观测表明从2000年到2010年北京城区的CO浓度呈下降趋势［10］.乌鲁木齐2013年春节前后的机动车排放研究表明，机动车排放对CO等大气污染物浓度有重要影响［11］.利用浙江临安站CO浓度观测数据研究发现：机动车排放、生物质和生物燃料燃烧对CO浓度的贡献达到总源贡献的96%［12］.利用空气质量模式结合集成卡尔曼滤波方法能够较好反演北京及周边地区CO排放量，结果表明REASv1.1源清单低估了区域排放，使得CO模拟浓度低估了约50%［13］.通过2组不同的污染源数据对东亚地区对流层CO和O3体积分数的季节变化进行模拟研究，结果表明南鸟岛站和绫里崎站O3主要来自于前体物的光化学反应［14］.中国主要的人为CO排放源有工业、民用、交通［15］.民用生物质燃料燃烧是京津冀及周边地区主要的生物质燃烧源［16-17］.结合扩散模式，能够追踪上甸子区域本底站CO的本底和非本底源区［18］.可见，CO作为一种较好的人为排放污染物的大气示踪气体，对北京空气质量具有重要的指示作用［8］.研究CO的浓度变化特征与源排放贡献对增进大气环境认识，制定合理的大气污染管理与减排措施具有重要意义.

本文利用拉格朗日粒子扩散模式，结合网格化的CO排放清单，模拟研究了2010年北京市人为排放的CO浓度变化特征；并利用海淀宝联城区站和密云上甸子区域本底站的CO浓度观测数据，对模式的模拟结果进行了验证；同时，初步对比分析不同源清单中各类排放源对城区和郊区站点CO模拟浓度贡献的差异.

1 数据与方法

1.1 源清单

大气污染物排放清单是影响数值模式结果准确性的关键因子之一［19］.通过各地区、各部门、各类排放源的统计数据获得排放清单，这是一种自下而上的计算方法.蓸国良等［20］给出的CO排放清单计算公式为：

式中：E为排放量；A活动水平；EF排放因子；j，k，1代表地区、部门、排放源种类；η为去除效率.

ⅠNTEX-B2006 （Ⅰntercontinental Chemical Transport Experiment-Phase B）与MEⅠC （Multiresolution Emission Ⅰnventory for China）源清单是近年来在国内外获得广泛应用的2种排放清单［15,21］. ⅠNTEX-B2006清单是在TRACE-P清单基础上［17,22］，更新了中国区域人为排放源的信息.ⅠNTEX-B2006清单的污染源排放基准年为2006，分辨率为0.5°×0.5°，使用了2004～2006 年能源统计数据，更好地反映了2006年亚洲特别是我国污染物的排放特征.针对我国，该清单考虑了新能源技术的影响，更新了电厂燃煤排放SO2和PM2.5、机动车排放NOx和CO等物种的排放因子，同时也改进了NMVOC（非甲烷挥发性有机物）的分类方法.清华大学编制的MEⅠC清单是一套基于云计算平台开发的中国大气污染物和温室气体人为源排放清单模型，涵盖了10种主要大气污染物和温室气体（SO2、NOx、CO、NMVOC、NH3、CO2、PM2.5、PM10、BC和OC）及700多种人为排放源.2006年亚洲地区ⅠNTEX-B排放清单和2010年中国区域（不包括港澳台）MEⅠC v1.2版本排放清单包括电力、工业、民用和交通等分类排放.

1.2 FLEXPART模式

挪威大气研究所（NⅠLU）开发的FLEXPART（FLEXible PARTicle dispersion model）模式是一种拉格朗日粒子扩散模式［23］.它通过计算点、线、面或体积源释放的大量粒子的轨迹，来描述示踪物在大气中长距离、中尺度的传输、扩散、干湿沉降和辐射衰减等过程.模式内核采用零加速度方案计算粒子轨迹，其表达式为：

FLEXPART模式核心内容是研究大气污染物的源汇关系：污染排放为“源”，观测站点为受体，相当于“汇”.该模式既可以通过时间的前向运算来模拟示踪物由源区向周围的扩散，也可以通过后向运算来确定对于固定站点有影响的潜在源区的分布，分别得到随时间序列变化的格点示踪物浓度（正向模拟）或格点驻留时间（后向模拟）［24］.当研究区域内观测站点数量少于排放源数量时，后向模拟更具有优势［25］.经过源-受体关系的转换，后向模拟中格点i驻留时间公式可表示为：

式中：ΔT为时间分辨率；N为ΔT时间范围内采样的数量；J为释放的粒子总数；fijn是一个函数，决定了对于指定格点有“贡献”的粒子的多少.

1.3 浓度模拟方法

观测站点人为排放CO模拟浓度通过印痕（排放源对站点浓度贡献率）与网格化的排放清单获得［18,26-27］.格点印痕由驻留时间决定.选用ⅠNTEX-B2006与MEⅠC2010-v1.2中CO排放源清单.模拟输出的CO浓度是研究区域范围内所有对测站有影响的排放网格贡献率（FLEXPART模型输出的印痕数值）与对应网格排放清单的乘积和.上甸子站和海淀站CO模拟的水平空间分辨率为1°×1°，每3h输出一次模拟结果.

需要指出的是，CO观测浓度可以筛分为本底浓度和非本底浓度.本底浓度是指在一定区域内受局地条件和人类活动直接影响而形成的混合均匀的均质大气含量.因此，当讨论测站周围人为排放源对CO浓度影响时，使用非本底浓度与模拟浓度进行对比分析更具科学性［18］.文中使用稳健局部回归算法（REBS）将CO观测浓度时间序列筛分为本底浓度和非本底浓度［28］.这种算法并非直接取最小值当作本底浓度，而非常适合筛分测量序列非本底浓度和本底浓度.

1.4 研究站点与观测数据

文中CO观测浓度来自密云县上甸子区域大气本底站（117.12°E， 40.65°N）和城区宝联站（116.28°E，39.93°N） 2010年的观测结果.上甸子区域大气本底站（以下简称“上甸子站”）位于北京城区的东北方向，测站海拔293.9m，距北京市区约120km，周围30km没有密集的工业和居民，主要植被类型为林地和农田等，观测物种浓度水平代表了京津冀经济圈的区域大气状况.宝联站位于北京西三环和西四环之间的海淀区北洼西里昆玉河附近的宝联体育公园，可代表北京市城区的大气污染状况.

2 结果与讨论

2.1 模拟浓度变化特征与验证

2.1.1 CO浓度日均值和相关性 利用FLEXPART模式模拟得到的印痕分布和网格化CO排放源清单资料ⅠNTEX-B2006与MEⅠC2010，模拟的上甸子站和宝联站2010年CO浓度日均值时间序列如图1所示.CO浓度观测值有少量缺测，主要原因是仪器的维护维修.同时，图中非本底观测浓度和模拟浓度均按“年均值±3倍标准差”方法进行数据质量控制.从图中可以看出，上甸子站和宝联站的观测和模拟浓度变化趋势基本一致，但是模拟浓度低于非本底观测浓度.模拟浓度偏低、峰值模拟能力不足，An等［18］研究结果指出了类似问题.这主要有两方面原因：首先，在观测浓度筛分为本底浓度和非本底浓度时去本底不完全，造成整体偏差；其次，浓度模拟使用的源清单是基于行业的统计值（自下而上方法），并且在特定峰值时刻可能低估了北京地区排放［13］，造成模拟峰值偏低.此外可以看到，同一站点不同源排放清单的模拟结果一致，但在部分峰值处两者差别明显.并且，整体上看上甸子站的模拟效果优于海淀宝联站.

上甸子站和宝联站模拟浓度与非本底观测浓度的相关性较强，采用MEⅠC2010排放清单时两者相关系数分别达到0.76和0.52，而利用ⅠNTEX-B2006排放清单时两者的相关系数略低于使用MEⅠC2010排放清单模拟结果，分别达到0.74和0.45，如图2所示.这表明这种浓度模拟方法对CO有较好的模拟效果.区域本底站相关系数大于城区站，区域本底站观测浓度对模拟浓度的响应灵敏度较高（斜率大），城区站观测浓度相对模拟浓度具有较大整体偏差（截距大）.区域本底站受扩散输送影响较大，而城区站更多地受到局地源排放的影响.同时，采用MEⅠC2010排放清单对CO浓度模拟结果有一定的改善，也可以看到通过源清单和扩散模式的浓度模拟方法在区域本底站效果更好.

图1 CO模拟浓度和非本底观测浓度日均值2010年时间序列Fig.1 CO daily mean concentrations of simulation and non-backgroud observation in 2010

2.1.2 CO浓度日变化 CO浓度的日变化受排放源，大气传输（水平、垂直）以及大气边界层的日变化共同影响.上甸子站和宝联站2010年CO模拟浓度和非本底观测浓度的日变化如图3所示.非本底观测浓度日变化在2站均表现出双峰型［9-10,29］.第1个峰值出现在上午9：00，这与上班早高峰源排放量增加有关.第2个峰值出现在21：00到午夜之间并且高于白天峰值，这主要由于夜间混合层高度较低、大气边界层状态稳定等扩散条件较差，使得CO在低层大气中积累.宝联站和上甸子站非本底观测浓度表现出相同的变化趋势，但是前者的日变化幅度大、浓度绝对值高.同一站点不同清单的CO模拟浓度变化趋势相同，但在宝联站利用MEⅠC2010清单模拟的CO浓度值较高，与观测值偏差更小.这说明采用MEⅠC2010排放清单在宝联站对模拟结果有一定的改进作用.同一清单不同站点模拟的CO浓度日变化规律相似，并且城区站浓度绝对值较高，但是未能模拟出上午9：00左右的第1个CO浓度峰值.这主要与排放源的时间分配方案采用的是等权重分配有关.排放源的时空分配是个复杂的过程，更为合理的分配方案要结合更多资料，将是下一步深入研究的内容.

图2 2010年CO观测与模拟浓度日均值相关性Fig.2 Correlation analysis of CO daily mean between observation and simulation concentrations in 2010

图3 上甸子区域本底站（SDZ）与海淀宝联站（BL）CO模拟浓度和非本底观测浓度的日变化Fig.3 Diurnal variations of CO concentrations about simulation and non-backgroud observation in SDZ and BL

2.2 不同源对CO模拟浓度的贡献

2.2.1 测站印痕分布 印痕Footprint（也称敏感性系数）由网格点的驻留时间确定，单位为秒（s），表示潜在源区对固定站点（文中指上甸子和宝联两测站）影响的大小.每个网格格点驻留时间由公式（3）计算，表示不同空间网格点对于固定站点相对贡献率的大小. 选取NCEP提供的GFS格点资料驱动FLEXPART模式，气象资料空间分辨率1°×1°，时间分辨率3h.利用FLEXPART模式后向模拟（后向模拟时效为7d）2010年1月1日至12月31日上甸子站和宝联站的平均印痕分布，模式每3h输出一个结果，输出格点水平空间分辨率为1°×1°.为了更好的与地面观测资料匹配，选取垂直方向第1层输出结果分析印痕分布F（为了显示效果，对其取了对数），如图4所示.从印痕分布图上可以清楚看到，对上甸子站和宝联站CO浓度有影响的区域以及各网格对其影响的大小.当印痕值大于5.5时，上甸子站印痕主要分布在北京、天津北部以及与北京临近的河北地区，而宝联站印痕主要分布在北京以及其南部的河北地区.当印痕值大于5时，影响宝联站的空间范围明显比上甸子站大，并且覆盖了山西、河北、内蒙等地区.当印痕值大于4时，2站印痕分布范围接近.2测站印痕分布的异同说明宝联站受到局地源排放的影响更大，而上甸子站作为本底站，代表了一定区域内混合均匀的均质大气含量.关于特定时空尺度下影响测站浓度的空间范围以及获取方法的更多详细介绍参考程巳阳等［30］的报道.

图4 2010年平均印痕分布Fig.4 Annual average footprint distribution in 2010

2.2.2 排放源占比 文中使用的ⅠNTEX-B2006和MEⅠC2010两种网格化CO排放清单统计的各区域排放量以及分类源所占比例如表1所示.可以看出，相对于 ⅠNTEX-B2006排放清单，不论是在北京市还是中国区域MEⅠC2010排放清单中年排放量小，这与行业技术进步、低碳绿色发展等因素有关.但随着机动车数量增加和人口增长，北京市交通和民用两类源在CO排放量中所占的比重由前一清单的19.90%、21.49%增大到后一清单的34.56%、39.13%，工业源占比从56.59%减小到26.15%.从 ⅠNTEX-B2006排放清单到MEⅠC2010排放清单，在中国区域由于技术的进步、绿色交通等发展，交通源在CO排放中所占比例减小明显，工业排放占比小幅增大，民用排放占比明显增大；上甸子站所在网格（0.5°×0.5°）中交通、民用排放占比减小，工业占比增大；宝联站所在网格（0.5°×0.5°）中交通、工业排放占比增大，民用排放占比减小.定义表1中“印痕区域”，指在印痕分布中印痕值大于0的网格范围.结合上甸子站和宝联站印痕分布，统计了对两测站有影响的“印痕区域”网格排放以及各分类源占比，也在表1中给出.这里需要指出的是，在MEⅠC2010未给出源排放的网格上使用ⅠNTEXB2006相应网格排放清单补全.相对于 ⅠNTEXB2006排放清单，在影响2测站的“印痕区域”中MEⅠC2010排放清单中交通排放所占比例约小6%，民用排放占比约大8%.

图5给出的是利用不同源清单（ⅠNTEXB2006和MEⅠC2010）模拟获得的2010年宝联站（BL）和上甸子站（SDZ）CO年均浓度以及不同类源排放对模拟浓度的贡献比例.可以看出，在同一站点，利用不同源清单获得的CO模拟浓度相近，但不同清单中各分类源对CO模拟浓度的贡献差异明显.利用MEⅠC2010源清单模拟的宝联站各分类源对CO浓度的贡献分别为：交通16.19%、电力0.73%、民用33.07%、工业50.01%，而利用ⅠNTEX-B2006源清单的模拟结果中交通与工业的占比大，分别为23.83%和55.85%，民用的占比小，为19.40%.利用MEⅠC2010源清单模拟的各分类源对上甸子站CO浓度的贡献分别为：交通15.60%、电力0.68%、民用32.11%、工业51.61%，而利用 ⅠNTEX-B2006源清单的模拟结果中交通的占比大，为36.99%，民用与工业占比小，分别为19.37%和42.77%.在表1中，从ⅠNTEX-B2006排放清单到MEⅠC2010排放清单，交通占比在“北京”以及上甸子站与宝联2站“印痕区域”内分别增大14.66%，减小5.63%、减小5.97%，但是在CO模拟浓度中交通占比分别减小21.4%、7.65%.对比交通占比的增减变化，可以看出：城区宝联站受到局地排放的影响更大，排放清单的空间分配特别是对于测站有影响的“印痕区域”排放清单的空间分配对模拟浓度具有较大影响.这对确定减排关键区、分类减排等大气污染管理具有参考意义.

表1 CO排放清单统计Table 1 Statistics for CO emission inventory

图5 2010年CO模拟浓度及不同类排放源贡献比例Fig.5 CO simulation concentrations and contribution ratios of emission sources in 2010

3 结论

3.1 利用FLEXPART大气扩散模式结合排放源清单，模拟了CO的浓度变化特征，并与观测数据进行对比，研究表明：模式对CO有较好的模拟效果，可以较为准确地反映区域大气本底站和城区站CO浓度的变化特征；上甸子站和宝联站CO模拟浓度与观测浓度的变化趋势基本一致，相关系数分别优于0.74和0.45.上甸子区域本底站观测浓度对模拟浓度的响应灵敏度较高，城区站观测浓度相对模拟浓度具有较大整体偏差.区域本底站CO浓度模拟效果比城区站更好.利用MEⅠC2010排放清单的模拟浓度与观测值相关性更高，与观测值更为接近.

3.2 上甸子站和宝联站2010年CO观测浓度日变化在2站均表现出双峰型，与上班早高峰、大气边界层日变化等有关.2站的CO浓度模拟值日变化趋势相同并且城区站浓度模拟值较大.利用MEⅠC2010清单模拟的CO浓度与观测浓度更为接近.

3.3 在同一站点不同源清单获得的CO浓度模拟值相近，但源清单中的各分类源对CO模拟浓度的贡献差异明显.相对于ⅠNTEX-B2006排放清单模拟结果，利用MEⅠC2010清单模拟的宝联站交通与工业排放占比小、民用排放占比大，而上甸子站交通排放占比小、民用与工业的排放占比大.研究还发现，测站模拟浓度不仅受到局地排放源影响，更与影响测站的印痕区域的排放源密切相关.

3.4 虽然文中采用扩散模型和排放源清单较好地获得了上甸子区域大气本底站和宝联城区站CO浓度变化特征和源贡献，但由于FLEXPART扩散模型没有考虑化学反应过程、源清单的等权重时间分配方案也相对简单等原因，使得研究结果存在一些局限性，例如：CO模拟浓度值偏低、峰值模拟能力有限、未能模拟出CO观测浓度日变化的双峰分布等.

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致谢：感谢北京市气象局上甸子区域本底站和海淀宝联站工作人员在观测等方面的辛勤工作.感谢清华大学提供的MEⅠC排放清单.

Variation characteristic and source contribution of CO concentration at the background and urban station.

CHENG Si-yang， AN Xing-qin*， ZHOU Ling-xi， CHENG Xing-hong （State Key Laboratory of Severe Weather & Key Laboratory of Atmospheric Chemistry of China Metevological Administration， Chinese Academy of Meteorological Sciences， Beijing 100081， China）. China Environmental Science， 2016，36（10）：2930～2937

The simulation method， combining FLEXPART atmospheric diffusion model with emission inventory， has been used to study variation characteristic of CO concentration in Beijing by comparing with CO observation concentrations at Shangdianzi （SDZ） atmospheric background station and Baolian （BL） urban station in 2010. Also， source emission contribution discrepancy of CO concentration was studied with statistical analysis. The variations of simulated CO concentrations were similar to observed values at SDZ and BL， where the correlation coefficients of concentrations were greater than 0.76 and 0.52 between simulation and observation respectively. Compared with observed CO concentrations，simulated values were lower. Observed CO peaks were limited by the capacity of simulation. Using different source emissions for the same site， the simulated CO concentrations were similar， but the contributions of specific classifications（transportation， industry， resident and power） were distinctly different. Using emission inventory MEIC2010compared with emission inventory INTEX-B2006， the contribution ratios of transportation and industry were less and the contribution ratio of resident was greater at BL， and the contribution ratio of transportation was less and the contribution ratios of resident and industry were greater at SDZ. Therefore， the simulated method， combining FLEXPART model with emission inventory， was effective to CO concentration simulation， and variation characteristics of CO concentrations could be obtained at regional atmospheric background station and urban station. The contributions of emission sources were not only affected by local emissions but also determined by source emissions in the footprint area of measurement station.

numerical simulation；carbon monoxide；emission inventory；footprint

X511

A

1000-6923（2016）10-2930-08

程巳阳（1985-），男，安徽安庆人，助理研究员，博士，主要从事大气污染气体探测和源汇反演研究.发表论文10余篇.

2016-02-15

国家自然科学基金项目（41505123）；国家国际科技合作专项（2015DFG21960， 2011DFA21090）；中国气象科学研究院基本科研业务费专项（2015Y002）；中国气象局气候变化专项（CCSF201431）

* 责任作者， 研究员， anxq@camscma.cn