水体甲基汞光化学降解研究进展*

吴胜兰, 金 林, 孙荣国,2, 陈 卓

(1 贵州师范大学化学与材料科学学院，贵阳 贵州 550025; 2 中国科学院地球化学研究所，环境地球化学国家重点实验室，贵阳 贵州 550081)



水体甲基汞光化学降解研究进展*

吴胜兰1, 金 林1, 孙荣国1,2, 陈 卓1

(1 贵州师范大学化学与材料科学学院，贵阳 贵州 550025; 2 中国科学院地球化学研究所，环境地球化学国家重点实验室，贵阳 贵州 550081)

甲基汞(MMHg)是毒性极强的汞形态，具有生物累积和生物放大效应，对人类及食鱼生物造成极大的健康隐患。因此，对水体中MMHg的环境化学行为的研究已是迫在眉睫。目前，国内外已有少量研究探讨了MMHg的光化学行为，但对其反应机制、产物、影响因素等仍有部分学者得到不同的结论，甚至出现了相搏的结论。本文综述了近年来MMHg光降解的研究现状，总结了其产物的变化特征以及研究过程中存在的限制条件，并对今后的研究工作做了相关展望。

甲基汞；光降解；水体；反应机制；生物地球化学循环

汞是一种有毒的污染物，普遍存在于土壤、底泥、大气以及部分生物体内，在自然环境中，汞的存在形式主要有零价汞[Hg(0)]、二价无机汞[Hg(Ⅱ)]以及甲基汞(MMHg)。Hg(0) 可在大气中持续存留0.5～1年[1]，可以随大气进行长距离迁移，然后经干湿沉降对偏远地区造成汞污染。水体和沉积物中的汞主要以Hg(Ⅱ)形式存在，在一定条件下通过物理化学或生物化学反应生成MMHg。而MMHg可通过食物链以其特有的生物累积和放大效应对人及食鱼生物健康造成极大的威胁[2]。1956年日本水俣病事件及1972年伊拉克MMHg中毒事故之后，MMHg被越来越多的人所认识，成为备受关注的污染物之一。为此，科学家们对其环境化学行为开展了一系列广泛的研究。近来研究发现，水体中MMHg可发生光降解反应，从

1 甲基汞光降解速率

20世纪80年代日本学者Inoko M[4]在室内采用紫外光200～275 nm(UV-C)波段紫外灯对MMHg溶液进行照射，发现MMHg会发生降解反应，并生成Hg0、Hg2Cl2、CH3-CH3与CH3Cl，据此可以推断其降解机制可能为：

(1)

(2)

(3)

(4)

最初，科学家们普遍认为实际水环境中MMHg的生成与去除均在微生物的生命活动下完成。直到1996年，Seller et al.[5]将装有Ontario湖水的透明Teflon瓶进行原位培养实验，并通过实验对照发现，在水体表层存在明显的MMHg光化学降解过程，且该过程是由非微生物的生命活动主导的，主要受光照强度的影响，降解速率随水深的增加而降低。并且有越来越多的研究结果表明，非生物去甲基化作用在环境中广泛存在，并在汞的生物地球化学循环中起着至关重要作用[6-7]。通过质量平衡分析发现，表层水体MMHg光降解是表层水体MMHg维持在较低浓度的主要原因。这一研究发现为探索MMHg的去甲基化过程提供重要依据。随后科学家们对表层水体MMHg光降解进行了广泛的研究，通过分析发现Ontario湖水的MMHg光降解速率为83% of MMHg·d-1[4]、Toolik Lake MMHg光降解速率为1.3 μg·MMHg·m-2·y-1[8]、Thau Lagoon MMHg光降解速率为<1.5%～1.9%[9]、在Lake 979，全波段(280～700 nm)条件下的降解速率为(3.69～4.41) × 10-3m2·E-1，紫外光可引发该水域58%～79%的MMHg被光降解[10]；在Alaskan Lake，MMHg的光降解速率为0.23 d-1，年降解通量为1.3 μg·m-2·y-1[8]；在三峡水库，水体MMHg降解速率为0.014～0.89 d-1，年降解通量为1.13～2.92 μg·m-2·y-1[11]。以及San carlos Creek、Carson River和Everlades[12]等各水体MMHg降解速率，由以上数据可以看出MMHg光降解具有明显的区域差异性，不同水域MMHg光降解速率及通量不同，经历的反应途径不同。这些水环境的MMHg光降解研究均采用Teflon瓶进行原位培养的方法来确定MMHg的光降解速率，虽然实际水环境中MMHg光降解行为是否与Teflon瓶内光化学行为一致还没有得到验证，但目前科学家们认为Teflon瓶内的MMHg的光降解行为与实际水环境中的光化学行为基本一致。因此根据上述实验间的较大差异可以推断，MMHg光降解具有水域环境差异性，且在不同的水环境中可能经历不同的降解机制与历程，同时有较多的因素(水中悬浮颗粒物的浓度、化学组成、光照条件等)影响其降解过程。

2 甲基汞光降解对区域汞循环的影响

在水环境中，汞的来源主要是大气汞的干湿沉降、水体中汞形态的化学转化、地表径流、地下水输入以及底泥向上覆水体扩散和再悬浮作用[5,13-15]。在沉积物、土壤、以及沉积物-水相界面可发生汞的甲基化反应[16-18]。MMHg可以扩散的方式进入上覆水体，在光照条件下降解为Hg(Ⅱ)[19]。水体中的汞又可通过水流输出、水-气界面扩散、颗粒态汞沉降、水生植物吸收、动物摄入等[20]，以及在表层水体中MMHg去甲基化作用输出[5]。其中MMHg光降解可引发31.4%～83%的MMHg发生脱甲基化反应[5,8,21]，例如在Florida Everglades、Toolik Lake等水域发现约有31.4%～79%的MMHg会发生光降解[8,21-22]，在安大略湖有83%的MMHg会发生光降解[5]。据调查数据显示，贵州省普定水库水体总汞(THg)浓度可高达3.18 ng·L-1，总甲基汞(TMMHg)浓度可达0.1 ng·L-1以上，沉积物间隙水中溶解态汞(DHg)浓度为2.65～11.47·ng·L-1，溶解态甲基汞(DMMHg)浓度为0.06～1.16 ng·L-1[22]；阿哈水库中THg浓度为2.1～19.5 ng·L-1，DHg浓度为1.7～9.0 ng·L-1，MMHg的浓度为0.03～0.43 ng·L-1[13]；红枫湖水库中THg的浓度为2.5～14 ng·L-1，DHg的浓度为1.2～8.0 ng·L-1，MMHg浓度为0.053～0.33 ng·L-1[24]。研究发现，在富营养化严重的水域，水体中的MMHg主要来源于水体中的无机汞(IHg)通过微生物甲基化作用生成的MMHg，而在富营养化不严重的水域，水体中的MMHg主要来源于底泥中MMHg的界面释放[20,25]。了解水体中MMHg的含量对了解汞的污染水平很重要，并且MMHg的光降解在汞的生物地球化学循环中占有着不可或缺的地位。

3 甲基汞光降解的影响因素

3.1 光照波长及强度

MMHg发生光化学降解反应的实质是光子为C-Hg键提供能量，引发电子跃迁从而发生的化学反应[3]。反应中，紫外光波段光强度增加，该波段光子为CH3-HgCl提供能量的效率增加，电子跃迁几率增大，导致MMHg光降解速率增大。在可见光条件下，虽然光照强度较高，但光能低，由其引发的电子跃迁几率小，故MMHg光降解速率较慢。黑暗条件下，没有光子为C-Hg提供能量，此时没有其他因素影响的情况下，MMHg很难发生光降解。在自然水体中，太阳光谱的波长不仅对MMHg的光降解有重要影响[21,26-27]，而且影响着MMHg光降解生成的Hg2+的光还原过程。有研究表明，在水体中气态元素汞(DGM)的产生主要是由紫外光谱引发的，其贡献约为61%～73%，而可见光(PAR)仅贡献27%[28]；在土表层及雪中的Hg2+的光还原过程中，紫外光275～320 nm(UV-B)是起主要驱动作用的光谱[29-30]。孙荣国[11]在三峡水库以不同地点、不同季节、不同波长为变量，考察了三峡水库水体MMHg的光降解特征。研究发现，在UV-B条件下光降解速率最大，然而由于UV-B的光照强度相对较弱，其表层水体MMHg光降解的相对贡献度仅为17.14%～28.41%；紫外光320～400 nm(UV-A)波段引发的MMHg光降解速率比UV-B波段小，但其光照强度较UV-B要强些，对表层MMHg光降解的贡献为48.57%～61.4%；PAR条件下，引发的MMHg光降解速率最小，但由于其光照强度较大，对表层水体MMHg光降解贡献为16.31%～34.29%。所以，UV-A、UV-B及PAR的强度和能量不同，引发的MMHg光降解速率不同，对总的MMHg降解速率贡献也不同。由此可以总结出，引发表层水体MMHg光降解主要波段为UV-A，UV-B引发速率最快但贡献相对较弱，而PAR具有较强的穿透特性，所以对于整个水体而言是MMHg光降解的主要驱动力。在实际水体表层，由于紫外波段光波具有较强的光能，光子进攻C-Hg键致其断裂的效率增加，而可见光的光能小，所以PAR的强度虽然要远大于紫外光，但紫外光仍然是引发MMHg光降解的主要因素，而PAR的贡献相对较小。

3.2 氯离子

一些研究结果显示，在淡水或低盐水域中MMHg光降解速率明显高于海水中或髙盐水域[26,31-32]。因此可推测Cl-在MMHg的光降解过程中可能扮有很重要的角色，控制着MMHg光降解反应过程。多项研究表明，Cl-具有抑制水体中IHg还原为Hg0的能力[30,33-34]。在自然水体中，与DOM相结合的MMHg形态易降解，因为DOM在光的作用下分子内部会产生·OH等基团，这些基团会直接攻击C-Hg键，促进MMHg光降解反应过程，而在盐度增加后会改变MMHg的形态，使其由与DOM结合态向氯离子结合态转变，然而氯离子结合态的MMHg不易发生降解[32]。孙荣国[11]研究发现光谱的波长会对MMHg光降解产物Hg2+的还原产生一定的影响。据此可推断，MMHg光降解产物的光化学行为可能和水体本身存在的IHg光化学行为一致。所以，Cl-对降解产物的影响与Cl-对水体本身存在的IHg光化学行为影响一致。有研究认为Cl-的络合作用使得溶液中可还原的IHg的浓度降低，进而降低了IHg的还原反应速率[35-36]。也有研究认为Cl-存在情况下，IHg的还原速率下降是由于Cl-促进了还原反应的逆过程，即氧化反应，以致IHg的光还原反应速率下降[37-38]。而孙荣国[11]研究显示，较高的Cl-浓度下，MMHg光降解产物Hg0的释放通量也降低，导致高Cl-浓度条件下，MMHg容易在水环境中累积，并使生成MMHg的底物浓度增加，以至于汞的生态风险增大。由此可见，对Cl-存在的影响至今仍说法不一，其对IHg的光还原过程影响机制也不明了。

3.3 其他因素

MMHg光降解过程还与环境汞浓度、形态，温度、DOM、和部分金属元素等有关。如水体中CH3HgOH和CH3Hg+容易降解，而CH3HgCl不易降解[33]；但目前对于有机物对MMHg光降解的影响仍不是很清楚。有研究发现DOM能促进MMHg的形成[39-40],也有研究表明，DOM能与Hg(Ⅱ)结合，降低活性汞浓度，从而降低了MMHg的产率[41-43]；适当的高温有利于汞的甲基化过程，低温则有利于其逆过程的进行[44-45]；当水体中存在Fe(Ⅲ)或Fe(Ⅱ)时，当Fe(Ⅲ)在光照的作用下被还原为Fe(Ⅱ)后，Fe(Ⅱ)又继续和反应生成的H2O2发生芬顿反应生成大量的·OH，·OH可进攻MMHg的C-Hg键促进其光降解[46]，但高浓度的Fe(Ⅲ)具有较强的吸光性对该过程反而起到抑制作用[26]，因此有关Fe在 MMHg光降解反应过程中的作用机制仍需进一步研究。

4 甲基汞光降解机制

科学家们在多个水域以及通过室内模拟实验探究了实际水环境中MMHg光降解的速率、降解机理、影响因素、对汞生物地球化学循环的影响等，但对其降解反应的产物，反应过程及机理等仍不明确。在450 W氙灯(250～700 mm)的照射下,硝酸根存在时水溶液中的MMHg会降解为Hg0、Hg2+、CHCl3和CH2O[9]。淡水环境中主要的MMHg形态为CH3HgOH，其发生光降解反应可能生成分子态Hg+自由基[51]。在以低压汞灯为光源时，水溶液中CH3HgCl的光解产物为CH3-CH3、Hg2Cl2、Hg0和CH3Cl[48],其降解机制可能如式(1)～式(4)所示。在我们的环境试验条件下，MMHg的光降解机制也有可能为：

(5)

(6)

Hg(OH)2的Hg-OH键能较弱[52]，易断裂生成Hg0。Sun 等[53]在分析Cl-对MMHg光降解影响时发现，MMHg的形态是影响其光降解反应的主要因素，当CH3HgOH为主要形态时，MMHg的光降解机制可能为：

(7)

(8)

目前，虽有大部分学者对MMHg光降解机制及产物进行了探讨，但对其具体经历的途径及产物还没有得出统一的结论。所以对于MMHg光降解反应历程、降解途径、反应动力学、影响因素等仍有很多不明之处。

5 展 望

水体是一个复杂的环境体系，目前已有少量研究探讨了自然水体中光谱波长、强度、水体化学成分等对MMHg光降解的影响，以及根据其最终产物Hg0的变化特征分析了MMHg光降解的反应历程及可能的降解机制，但在实际水体中，组成成分复杂，影响因素多，对其降解机理、影响因素等等也不完全清楚。在今后的研究中应重点探讨不同水域环境中MMHg光降解对区域水体汞循环的影响以及反应机理研究，以便更好的了解实际水体中MMHg的环境地球化学行为，为防治汞污染奠定基础。

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Research Progresses on Methylmercury Photodegradation in Water Body*

WUSheng-lan1,JINLin1,SUNRong-guo1,2,CHENZhuo1

(1 School of Chemistry and Material, Guizhou Normal University, Guizhou Guiyang 550001; 2 Institute of Geochemistry Chinese Academy of Sciences, State Key Laboratory of Environmental Geochemistry,Guizhou Guiyang 550081, China)

Methylmercury is a highly mephitical form of mercury. It has bioaccumulation and biomagnification result in high health risk to human and piscivorous biology. Consequently, it is important to research the environmental geochemical behavior of methylmercury. Now photochemical behavior of methylmercury is studied by a few scholars at home and abroad. But through the degradation mechanism, influence factors of products, there are still some scholars get different conclusions even the conflicting conclusions. The research status of MMHg photodegradation recently was reviewed, the limit conditions for the existence of the product reflected the characteristics and research process were summed up, the questions of current research were pointed out, and the direction and focus of the researching methylmercury were proposed. The characteristics of transformation and restrictions reflected by products was summarized, and the future research was highlighted.

methylmercury; photochemical degradation; water system; reaction mechanism; biogeochemical cycling

国家重点基础研究发展规划(973)项目(No.2013CB430004)；贵州师范大学2014年博士科研启动项目；贵州师范大学省级大学生创新创业训练计划(201610663007)；贵州师范大学大学生科研训练计划项目(2015年)。 通讯作者：孙荣国。

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1001-9677(2016)023-0015-05