包覆燃料颗粒尺寸及其标准偏差对失效概率的影响

张永栋 林 俊 张海青 朱智勇（中国科学院上海应用物理研究所 嘉定园区 上海 20800）

2（中国科学院大学 北京 100049）

包覆燃料颗粒尺寸及其标准偏差对失效概率的影响

张永栋1,2林 俊1张海青1朱智勇11（中国科学院上海应用物理研究所 嘉定园区 上海 201800）

2（中国科学院大学 北京 100049）

三结构同向性型(Tristructural isotropic, TRISO)包覆燃料颗粒是目前高温气冷堆和固态燃料熔盐堆采用的燃料元件。TRISO包覆燃料颗粒破损会导致裂变产物不可接受的释放，由此影响反应堆的安全运行。基于TRISO包覆燃料颗粒压力壳式破损模型，分析了TRISO包覆燃料颗粒核芯和各包覆层的尺寸对失效概率的影响，研究了TRISO包覆燃料颗粒核芯半径、疏松热解碳(Buffer)层厚度和碳化硅(SiC)层厚度的合理设计范围。同时，利用随机抽样统计的方法分析了TRISO包覆燃料颗粒核芯半径分布和各包覆层厚度分布对颗粒失效概率的影响。研究发现，降低Buffer层厚度分布的标准差至16 μm可以使TRISO包覆燃料颗粒的失效概率降低一个数量级。

TRISO包覆燃料颗粒，压力壳破损，TRISO包覆燃料颗粒尺寸，标准偏差

自20世纪50年代以来，与高温气冷堆相关的包覆颗粒燃料的设计和研发一直是人们关注的重点领域。德国于20世纪70年代末，率先成功研制三结构同向性型(Tristructural isotropic, TRISO)包覆燃料颗粒并实现其工业化应用，极大地促进了高温气冷堆的发展。TRISO包覆燃料颗粒由中心燃料核芯外面包覆4层包覆层构成，包覆层物质分别为热解碳和SiC，其中SiC层对燃料的安全起到至关重要的作用。21世纪以来，随着安全、高效、核废料最小化、防核扩散等四代核能概念的提出，人们对包覆颗粒燃料提出了新的更高的要求，因此对包覆颗粒结构和性能的研究成为研究的热点。

导致TRISO颗粒破损的可能机制有多种，如制造产生的破损、压力壳式破损、阿米巴效应、Pd对碳化硅层的腐蚀、SiC层的热分解等[1-2]。前期大量的研究发现，在现有反应堆的工况下，TRISO颗粒破损的机制主要是压力壳式破损，其中燃耗和温度是影响包覆颗粒燃料压力壳式破损的主要因素。在燃耗和温度确定的情况下，破损率直接与TRISO颗粒的结构和几何参数相关。

曹建主等[3]通过分析发现核芯半径、Buffer层厚度和SiC层厚度对失效概率的影响较为显著。由于制造工艺的原因，TRISO颗粒核芯半径和包覆层厚度围绕设计尺寸存在一定的分布[4]，这同样可能对颗粒破损产生影响。

为了定量分析TRISO颗粒尺寸及其分布对失效概率的影响，本文利用气体内压为主并考虑致密热解碳蠕变和收缩作用的压力壳式失效模型，计算分析了TRISO颗粒核芯尺寸、Buffer层厚度、SiC层厚度的变化对失效概率的影响，由此得到失效概率安全限值为5×10-4时，一定工况下TRISO颗粒核芯尺寸、Buffer层厚度、SiC层厚度合理的设计范围；同时计算分析了TRISO颗粒核芯半径和包覆层厚度的分布对失效概率的影响。

1 TRISO颗粒模型参数

TRISO颗粒结构如图1所示，其中心为燃料核芯，是裂变发生区域，在反应堆运行过程中会产生裂变气体以及CO等气体；第一包覆层为疏松热解碳层（即Buffer层），其为多孔结构，能够储存裂变气体和CO、CO2；第二层为内致密热解碳层（IPyC层），其主要为SiC层提供沉积基面；第三层为碳化硅层（SiC层），起到阻挡裂变产物释放以及保持颗粒完整性的关键作用；第四层为外致密热解碳层（OPyC层），其能够对SiC层起到保护作用[1]。

图1 TRISO颗粒结构示意图Fig.1 Schematic view of TRISO coated fuel particle structure.

TRISO颗粒的核芯和包覆层分别通过溶胶-凝胶法和化学气相沉积法制得。由于制造工艺的原因，导致核芯和包覆层的尺寸与设计尺寸存在一定的偏差，这种偏离服从正态分布，如图2所示。经计算得，核芯半径、Buffer层、IPyC/OPyC层以及SiC层厚度分布的标准差分别为12.76 μm、22.96 μm、10.20 μm、5.10 μm。

图2 TRISO颗粒核芯半径和包覆层厚度分布Fig.2 Distribution of TRISO coated fuel particles kernel radius and coating layer thickness.

2 TRISO颗粒破损分析模型和方法

2.1 压力壳式破损模型

TRISO颗粒的压力壳模型把包覆燃料颗粒当作一个微小的压力容器，同时假设SiC层是唯一的承载层。随着燃耗的不断增加，SiC层受到的应力不断增加，同时SiC层在热和中子辐照的作用下性能不断降低。当SiC层受到的应力超过了其拉伸强度时，SiC层破裂，包覆燃料颗粒失效[2]。影响包覆颗粒压力壳式破损的因素包括辐照时间（燃耗）、辐照温度、快中子注量、包覆颗粒材料性能及结构尺寸等。包覆燃料颗粒失效概率与辐照时间以及辐照温度的关系如式(1)[1,5]：

式中：σo表示辐照t时间后SiC层的抗拉强度；m为SiC层的weibull参数；σt为SiC层受到的切向应力。这些参量均是温度以及快中子注量的函数，可以通过PANAMA程序计算得到[1]。PANAMA模型

在计算σt时仅考虑了气体内压的作用，实际情况下SiC层受到的应力如图3所示，即除气体内压外，内外致密热解碳的蠕变和收缩也会对SiC层产生影响，因此本文在计算SiC层受到的切向应力σt时采用式(2)进行[4]：

图3 SiC层受到的应力示意图[6]Fig.3 Schematic view of stress in the SiC layer[6].

其中：式中：r3、r4为SiC层的内外表面所对应的半径（图物理含义如图3所示，计算公式如下：

式中：P为TRISO颗粒内部的气体内压；μ为致密热解碳的泊松因子（约0.33）；rS˙和tS˙为致密热解碳在辐照作用下沿径向和切向尺寸的变化率；C为蠕变系数；υ=0.5为蠕变泊松比；关于Wj和Gj的计算：当j=3、ri=r3时，W3=(r3/r2)3，G3=ln(r2/r3)；当j=4、ri=r4时，W4=(r4/r5)3，G4=ln(r5/r4)。

2.2 随机抽样法

制造工艺导致TRISO颗粒核芯半径和包覆层厚度与设计尺寸存在偏差，这种偏差服从如图2所示的正态分布。为了研究TRISO颗粒核芯半径和包覆层厚度分布对失效概率的影响，采用随机抽样的方法进行计算。

若同时考虑核芯半径以及包覆层厚度分布对失效概率的影响，采用全随机抽样法，即分别随机产生10000个服从图2分布的核芯半径、Buffer层厚度、IPyC层厚度、SiC层厚度、OPyC层厚度，由此产生10000个尺寸各异的TRISO颗粒。通过TRISO颗粒压力壳破损模型计算该10000个颗粒的失效概率，并对失效概率进行统计平均。该方法流程如图4(a)所示。

若仅考虑某一包覆层（核芯半径）尺寸分布的影响时，则采用部分随机抽样法，即随机产生10000个服从某一包覆层厚度（或核芯半径）分布的尺寸，其它包覆层厚度（或核芯半径）采用设计尺寸，由此组成10000个某一层（或核芯）尺寸不同的TRISO颗粒。通过利用TRISO颗粒压力壳破损模型计算该10000个颗粒的失效概率，并对失效概率进行统计平均。该方法流程如图4(b)所示。

图4 全随机抽样法(a)和部分随机抽样法(b)Fig.4 Complete random sampling method (a) and partial random sampling method (b).

3 计算结果与分析

3.1 计算参数

德国建造的电功率为300 MW的高温钍堆原型核电站THTR-300是最早采用TRISO颗粒的反应堆之一，其正常运行工况下燃料的最高温度为1250°C。本工作计算中取辐照时间1000 d，快中子注量达到3.02×1025n·m-2(E＞0.1 MeV)，燃料燃耗达到约9% FIMA (Fission per initial metal atom)，利用TRISO颗粒压力壳式失效模型计算分析了核心半径、Buffer层和SiC层厚度及其分布对包覆颗粒失效概率的影响[1,7-8]。

3.2 包覆燃料颗粒尺寸对失效概率的影响

包覆颗粒失效概率随核心半径的变化规律如图5所示。由于核心是裂变气体Xe和Kr以及CO等的产生区域，核心尺寸越小，在同等燃耗下气体的产生量就越少，相应SiC层承受的气体内压越小，从而TRISO颗粒的失效概率就越小。由图5可见，当核心半径减小至200 μm以下时，失效概率趋于0，而当核心半径大于500 μm时失效概率趋于1。对失效概率随核心半径变化的曲线求一阶导数，得到失效概率变化率的变化曲线如图5所示。当核心半径减小至250 μm以下时，失效概率的变化率趋缓，同时失效概率降至2.78×10-4以下，满足THTR-300反应堆设计对包覆颗粒失效概率的要求。

可见，从安全角度考虑核心半径可以设计为250 μm或更小的尺寸。朱贵凤[9]通过研究发现，对于UO2核芯的TRISO颗粒而言，当半径小于200 μm时，由于空间自屏蔽效应，燃料的有效燃耗深度将明显减少；Maki等[8]也提到，若核芯的半径过小，由于减小了裂变产物向外扩散的距离，不利于裂变产物在核芯中的滞留。综合考虑上述各种因素，我们认为核心半径可以设计在200-250 μm范围内，目前设计中将核心半径设为250 μm是合理的。

包覆颗粒失效概率随Buffer层厚度的变化规律如图6所示。Buffer层为裂变气体和CO等气体提供了存储空间，减小Buffer层厚度会导致用于储存气体的空间减小，这会使气体内压增大，失效概率相应增加。由图6可见，在本文的计算条件下，当Buffer层厚度小于20 μm时失效概率趋于1，而当Buffer层厚度大于120 μm时失效概率会降至5×10-4以下。对失效概率曲线求一阶导数，得到失效概率变化率的变化曲线，结果显示，Buffer层厚度大于90 μm时，失效概率的变化率随Buffer层厚度的变化趋于平缓，同时失效概率满足安全限值。因此，Buffer层厚度可以设计在大于90 μm的范围，目前Buffer层厚度设计为95 μm是合理的。

图5 失效概率及失效概率变化率随核心半径的变化Fig.5 Failure probability and its change rate as a function of kernel radius.

图6 失效概率及失效概率变化率随Buffer层厚度的变化Fig.6 Failure probability and its change rate as a function of Buffer thickness.

包覆颗粒失效概率随SiC层厚度的变化规律如图7所示。SiC层是TRISO颗粒主要的承压层，减小SiC层厚度使其强度降低，从而使得TRISO颗粒的安全性降低。由图7可见，在本文的计算条件下，当SiC层厚度小于4 μm以下时包覆颗粒的失效概率趋于1，而当SiC层厚度大于100 μm时失效概率降至10-6以下。对失效概率随SiC层厚度的变化曲线求一阶导数，得到失效概率变化率的变化曲线如图7所示，结果显示，当SiC层厚度大于32 μm后，失效概率随SiC层厚度的变化趋于平缓，同时失效概率也满足安全限值。可见，SiC层厚度可以设计在大于32 μm的范围。虽然进一步增加SiC层厚度会改善包覆颗粒燃料的安全性，但考虑到制造成本和工艺要求，目前将SiC层的厚度设计为35 μm是比较合理的。

图7 失效概率及失效概率变化率随SiC层厚度的变化Fig.7 Failure probability and its change rate as a function of SiC thickness.

3.3 包覆燃料颗粒制造工艺对失效概率的影响

由于制造工艺的原因导致TRISO颗粒核芯半径和包覆层厚度在最可几值附近存在一定的分布，这会影响TRISO颗粒失效概率的计算[10]。目前由TRISO颗粒制造工艺导致的核芯半径和包覆层厚度分布如图2所示。在§3.1所述的堆参数条件下，利用全随机抽样的方法，计算了TRISO核芯半径和包覆层厚度分布对失效概率的影响，结果如图8(a)所示。由图8(a)可见，考虑分布的影响后计算的失效概率要相比不考虑分布计算得到的失效概率高1-2个数量级，这种差异在低燃耗时更为突出。

为了比较TRISO颗粒核芯半径和各包覆层厚度分布对失效概率影响程度，采用部分随机抽样的方法计算了单独考虑核芯半径和各包覆层厚度分布时失效概率的变化规律（图8(b)）。计算结果显示，Buffer层厚度分布远比核芯半径分布和其它包覆层厚度分布对失效概率的影响要大。图8(a)中失效概率的差异应主要来源于Buffer层厚度的分布。

图8 核芯半径和包覆层厚度分布对失效概率的影响随燃耗的变化 (a) 全随机抽样法，(b) 部分随机抽样法Fig.8 Influence of the distribution of kernel radius and coating layer thickness on the failure probability as a function of burnups. (a) Complete random sampling method, (b) Partial random sampling method

目前的制造工艺下，Buffer层厚度分布的标准偏差为22.96 μm，对TRISO颗粒失效概率的影响较为显著。利用部分随机抽样的方法，计算了Buffer层厚度分布标准偏差与失效概率之间关系，结果如图9所示。

图9 Buffer层厚度分布标准偏差对失效概率的影响Fig.9 Effect of the standard deviation of Buffer PyC layer thickness distribution on the failure probability.

可见，若Buffer层厚度分布的标准偏差降低至16 μm以下时，包覆颗粒的失效概率能够降低一个数量级。因此，可以通过提高TRISO颗粒的制造工艺，降低Buffer层厚度分布的标准差来达到降低TRISO颗粒失效概率的目的。

4 结语

在反应堆运行环境中，TRISO颗粒的安全性是人们关注的问题之一。本文基于TRISO颗粒的压力壳式破损机制，同时考虑致密热解碳蠕变和收缩作用，分析了燃料核芯、Buffer层以及SiC层尺寸变化对失效概率的影响，同时利用随机抽样的方法计算了TRISO颗粒核芯和包覆层尺寸分布对失效概率的影响。研究发现，TRISO颗粒核芯及各包覆层尺寸的设计与燃料使用中允许的失效限值紧密相关，通过提高制造工艺降低Buffer层厚度分布的标

准偏差至16 μm以下，可以使现有TRISO颗粒的失效概率降低一个数量级。

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Influence of particle size and its standard deviation on failure probability of coated fuel particles

ZHANG Yongdong1,2LIN Jun1ZHANG Haiqing1ZHU Zhiyong11(Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai 201800, China)
2(University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

Background: Tristructural isotropic (TRISO) coated fuel particles are used as fuel carrier for high-temperature gas-cooled reactors and solid-fuel-molten-salt reactors. The failure of the TRISO coated fuel particles can result in unacceptable release of fission products. Purpose: The distribution of the kernel radius and coating layer thickness could impact the failure probability of the TRISO particles. Methods: The influence of the distribution of the kernel radius and coating layer thickness on the failure probability was also analyzed by random sampling. Results: The design of the kernel radius, Buffer PyC layer thickness as well as the SiC thickness affect the TRISO coated fuel particles failure probability much heavier. Conclusion: It is found that the failure probability of the TRISO coated fuel particles can be reduced by one order of magnitude when the standard deviation of the distribution of the Buffer PyC layer thickness is reduced to 16 μm.

TRISO coated fuel particles, Pressure vessel failure, TRISO coated fuel particle size, Standard deviation

ZHANG Yongdong, male, born in 1991, graduated from Guangxi University in 2013, master student, focusing on nuclear technology and application

ZHU Zhiyong, E-mail: zhuzhiyong@sinap.ac.cn; LIN Jun, E-mail: linjun@sinap.ac.cn

TL352

10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.120603

中国科学院战略先导科技专项(No.XDA02030200)资助

张永栋，男，1991年出生，2013年毕业于广西大学，现为硕士研究生，研究领域为核技术及应用

朱智勇，E-mail: zhuzhiyong@sinap.ac.cn；林俊，E-mail: linjun@sinap.ac.cn

Supported by Strategic Priority Program of Chinese Academy of Sciences (No.XDA02030200)

2016-09-01，

2016-11-07