屯兰选煤厂不同粒度煤的煤质定量分析研究

2016-12-19宋璇

选煤技术 2016年4期

关键词：硫分煤质方根

宋璇

(山西焦煤西山煤电集团有限公司屯兰矿选煤厂，山西古交 030206)

屯兰选煤厂不同粒度煤的煤质定量分析研究

宋璇

(山西焦煤西山煤电集团有限公司屯兰矿选煤厂，山西古交 030206)

为了快速检测煤炭的灰分和硫分，以屯兰选煤厂0.42、0.177、0.125 mm三个粒度等级煤样为研究对象，采集了300个煤样的近红外光谱图，利用主成分回归(PCR)算法，建立了基于学生氏残差剔除异常样品后的定量回归模型，并与标准值进行了对比分析。分析结果表明：粒度等级0.42 mm煤样的灰分模型效果较好，校正集相关系数和均方根误差分别为0.927 0和0.039 9，预测集相关系数和均方根误差分别为0.911 1和0.043 9，模型的稳定性较高；粒度等级0.177 mm煤样的硫分回归建模效果较好，校正集和预测集的相关系数均达到0.96以上，校正集均方根误差和预测集均方根误差分别为0.019 5和0.016 7，模型具有较强的预测能力。该研究为煤质内部成分的快速检测提供了有效的分析方法。

煤质分析；近红外光谱；主成分回归；粒度；灰分；硫分

煤炭作为我国的主要能源，在国民经济中起着举足轻重的作用。灰分和硫分既是煤炭的重要质量指标，也是煤炭计价的重要因素[1]。灰分是煤中的杂质成分，其含量的多少直接影响煤炭的质量；硫则是一种有害的元素，硫分高的煤在燃烧、气化或炼焦使用时均会产生很大的危害。工业上的元素分析[2]是测定煤质内部成分的基本方法，其中灰分常用测定方法是缓慢灰化法[3]，硫分常用测定方法是重量法[4]和高温燃烧中和法[5]。但是，这些方法普遍存在着分析时间长，检测精度低以及破坏煤炭内部成分等缺陷[6]。

近红外光谱检测技术[7-10]能够弥补上述检测方法的不足，可快速无损地分析出煤炭内部成分的元素含量。该技术利用红外光发射器将光源照射在煤样上，同时将检测探头收集的漫反射光谱传递给数据采集系统，进而分析出煤质内部成分信息。丁仁杰[1]等2007年针对元宝山电厂煤的建模特点，对水分、灰分、挥发分和热值进行了快速检测，进一步介绍了先定性后定量的建模特点。贺成[12]等2011年采用间隔偏最小二乘法( iPLS) 和遗传算法( GA) 进行波长选择，建立了秸秆和煤混燃物的定量分析模型，GA-PLS方法独立验证集决定系数为0.89，预测标准差为2.87%，相对分析误差为3.06，结果表明：近红外光谱技术结合GA-PLS 建模用于快速检测秸秆和煤混燃物中秸秆含量具有可行性。

本研究采用工业分析方法测定的不同粒度煤炭内部灰分和硫分作为标准值，同时通过采集不同粒度煤样的近红外光谱，建立了基于剔除异常样品后的主成分回归算法定量数学模型，并将计算结果与工业上的检测结果进行对比分析。

1 试验与方法

1.1 样品收集与制备

收集的煤样来自屯兰选煤厂，将其破碎、筛分[13-14]后制备成粒度等级为0.420、0.177、0.125 mm的样品，数量分别为100个。

按照缓慢灰化法操作步骤，称取一定量的煤样放入马弗炉中，以一定的速度加热到815±10 ℃，测定出残留物质量所占煤样质量百分比，作为本次试验灰分的标准值。同时，利用高温燃烧中和法来测定煤中硫的含量作为标准值，具体结果见表1。

表1 屯兰选煤厂煤质灰分和硫分的标准值

1.2 光谱采集

FLA6800小型化的便携式近红外光谱仪目前已广泛应用于工业现场的在线测试，它采用512像素带TE制冷的铟镓砷(InGaAs)探测器，卤钨灯光源，可以快速采样800～2 500 nm波长范围的光谱信号，分辨率为16 cm-1，信噪比为4 000∶1，积分时间为10 us～1 000 ms。对每个光谱采集三次，取其平均值作为原始光谱。

1.3 模型的评价指标

通过模型的相关系数(R)、校正集均方根误差(RMSEC)、预测集均方根误差(RMSEP)和预测误差平方和(PRESS)来评价模型的好坏。模型的相关系数(R)越高，说明模型相关性高，预测精度高；PRESS是标准值与预测值之差的平方和，该值越大，说明误差越大，回归模型的稳定性越差。

采用学生氏残差[15]方法来判断异常样品，计算方法如下：

(1)

2 结果分析

2.1 光谱分析

对不同粒度等级的煤样进行近红外光谱采集，分别采集三次取平均值作为煤样的平均原始光谱图。

图1 粒度等级为0.42、0.177、0.125 mm的煤样的平均原始光谱

由图1可以看出，三种粒度的光谱特征峰值不完全重合，每个光谱的信息大致相近，在1 050 nm附近有较强吸收峰，很可能是O—H基团的相关信息，在1 750、2 300、2 350 nm处分别有较小的波峰。粒度等级为0.125 mm的煤样在>1 400 nm的波段范围吸光度较强，判断其与S—O的合频吸收谱带相关，而在波段较小位置附近的吸光度减弱，具体的特征信息需要建模后做进一步分析。

2.2 异常样品剔除

利用TQ Analyst软件中的leverage功能，来计算煤样的学生氏残差(Studentized Residual)，分析结果如图2所示。选取学生氏残差1.4作为本次试验的分界线，>1.4的即为异常样品，将300个煤样的学生氏残差计算结果依次排列，发现>1.4的煤样有三个，分别为煤样28#、121#和230#，在建模过程中应予以剔除。

2.3 定量回归模型

主成分回归模型首先需计算主成分个数，对光谱数据进行主成分分析，然后对不同成分的光谱信息进行判别。对煤质的灰分和硫分进行主成分回归模型分析，计算预测误差平方和(PRESS)值，来选取最优的主成分个数，计算结果如图3所示。

图2 煤样的学生氏残差计算结果

图3 不同主成分个数的灰分和硫分PRESS值计算结果

由图3可知，随着主成分个数的增加，灰分和硫分的PRESS值均有所下降，开始时下降比较明显，伴随着主成分个数的继续增加，PRESS值基本保持不变。考虑到增加主成分数后PRESS无显著变化，因此不应该继续增加主成分数。因此，本试验灰分的主成分数选取为5个，硫分的主成分数选取为8个。

应用近红外光谱建立了不同粒度(0.42、0.177、0.125 mm)煤样基于剔除异常样品(28#、121#、230#)后的主成分回归定量模型，每种粒度等级的样品选取校正集60个，其余40个作为预测集，来分析灰分和硫分的组成成分，结果见表2。

由表2可以看出，不同粒度等级的煤样定量检测结果有所不同。灰分的建模结果显示，粒度等级0.42 mm的煤样校正集相关系数为0.927 0，预测集相关系数为0.911 1，校正集均方根误差(RMSEC)和预测集均方根误差(RMSEP)最小，二者之差仅相差0.004，回归模型最佳。随着粒度等级变大，模型的相关性有所下降，预测精度也有所降低，灰分的PCR最佳建模结果见图4。

进一步建模分析发现，粒度等级0.42 mm煤样的硫分相关系数也达到0.9左右，但其均方根误差较高；相比之下，粒度等级0.177 mm煤样的回归建模效果较好，校正集和预测集的相关系数均达到0.96以上，RMSEC和RMSEP分别为0.019 5和0.016 7。硫分的PCR最佳建模结果如图5所示。

表2 不同粒度煤样灰分和硫分的定量检测结果

3 结论

本试验结合主成分回归算法，研究了近红外光谱技术，分析了不同粒度煤质灰分和硫分含量的回归模型，通过工业检测结果确定了本次试验煤质含量的标准值，并采用学生氏残差方法剔除了异常样品，建立了不同粒度等级的PCR定量模型，并与标准值进行了对比。结果表明：

图4 粒度等级为0.42 mm煤样的灰分PCR建模结果

(1)发现粒度等级0.42 mm煤样的灰分模型效果较好，校正集相关系数和均方根误差分别为0.927 0和0.039 9，预测集相关系数和均方根误差分别为0.911 1和0.043 9，模型的稳定性较高。

(2)粒度等级0.177 mm煤样的硫分回归建模效果较好，校正集和预测集的相关系数均达到0.96以上，RMSEC和RMSEP分别为0.019 5和0.016 7，模型具有较强的预测能力。这表明不同粒度等级的煤样内部成分含量有所不同

(3)本研究表明，利用近红外光谱对煤质内部成分进行定量检测的方法是可行的，煤灰分和硫分含量的回归模型从预测精度和稳定性上具有一定的通用性。该研究为屯兰选煤厂煤质快速无损检测提供了新方法。

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Quantitative analysis of the properties of different sizes of coal at Tunlan Coal Preparation Plant

SONG Xuan

(Tunlan Coal Preparation Plant, Xishan Coal Electricity (Group) Co., Ltd., Gujiao 030206, Shanxi, China)

For rapid determination of coal internal ash and sulfur contents, test is made with coal samples of 3 sizes (0.42 mm, 0.177 mm and 0.125 mm). On the basis of the near-infrared spectrums of 300 collected coal samples, a student's residual-based quantitative regression model is established after abnormal samples have been rejected, using the principle component regression algorithm (PCR). A comparison with the standard values indicates that a satisfactory modeling result can be expected for the determination of the ash of the 0.42 mm size coal and the sulfur of the 0.177 mm coal. In the former case, the calibrated correlation coefficient and root mean square are respectively 0.927 0 and 0.039 9 as against the predicted figures of 0.911 1 and 0.043 9 while in the latter case, the calibrated correlation coefficient reaches over 0.96 with a root mean square error of 0.019 5 as against the predicted figure of 0.016 7. The model was a high stability and predicative ability. It provides an effective means for analysis and rapid determination of coal internal properties.

analysis of coal property; near-infrared spectrum; principle regression analysis; size; ash; sulfur