中红外光学参量振荡器技术进展

2016-12-12谢冀江潘其坤

中国光学 2016年6期

关键词：泵浦参量激光器

李充，谢冀江，潘其坤，陈飞，何洋，张阔

(1.中国科学院长春光学精密机械与物理研究所激光与物质相互作用国家重点实验室，吉林长春 130033;2.中国科学院大学，北京 100049)

中红外光学参量振荡器技术进展

李充1,2，谢冀江1*，潘其坤1，陈飞1，何洋1，张阔1

(1.中国科学院长春光学精密机械与物理研究所激光与物质相互作用国家重点实验室，吉林长春 130033;2.中国科学院大学，北京 100049)

3～5 μm中红外激光器在环境污染检测、医疗、工业等领域具有重要的应用价值。本文总结了基于ZnGeP2、MgO∶PPLN晶体的光参量振荡器(OPO)的国内外发展现状，分析了其各自不同结构系统设计的优势和发展前景。指出高功率、小体积、轻重量的光学参量振荡器是未来重要发展方向，发展的技术核心是生长更大尺寸的中红外激光晶体以及研制更高性能指标的OPO泵浦源，并对中红外激光器的发展趋势进行了展望。

中红外；光参量振荡器(OPO)；ZnGeP2；MgO∶PPLN

1 引言

近年来，3～5 μm中红外波段激光的研究炙手可热。一方面由于此波段内存在众多分子振动谱线，在光谱学及医学方面具有广阔的应用前景，另一方面因为其在氮气、氧气中传输衰减很低，是良好的大气传输窗口，因而可用于民用环境污染检测、红外激光雷达以及红外激光通信等[1-3]。

目前，中红外激光光源的主要实现方式有光纤激光器、量子级联激光器、Fe∶ZnSe激光器、光学参量振荡器(OPO)。其中，光纤激光器输出光束质量好，可实现全光纤输出，但在中红外波段仅能达到毫瓦量级。量子级联激光器和Fe:ZnSe激光器可达瓦级功率输出，前者光束质量一般较差，后者在室温下运转效率较低[4-5]。而OPO功率输出高达数十瓦，且具有体积小、稳定性高、波长可调谐的技术特点，是中红外光源的重要技术实现方式[6-7]。目前用于OPO的非线性晶体主要包括：LiNbO3(LN)、KTiOAsO4、(KTA)、ZnGeP2(ZGP)、AgGaS2、AgGaSe2、KTiOPO4(KTP)等，其中，国内外研究最热门的是ZGP和PPLN(周期性畴极化反转铌酸锂)晶体。ZGP有效非线性系数最大，损伤阈值高，是中红外激光领域应用最广泛的晶体[8]。而PPLN晶体虽然一直被广泛研究，但其损伤阈值低。近年来掺氧化镁PPLN晶体，即MgO∶PPLN，其有效非线性系数大，同轴输出无走离且损伤阈值相对PPLN晶体有了很大的提高，已成为目前国内外研究的热点[9-10]。但基于ZGP和PPLN的两种中红外激光光源相比较， PPLN-OPO激光器结构更紧凑，而ZGP-OPO激光器输出波长的调谐范围更大，在4 μm以上的波段更具有优势。

本文主要对ZGP和PPLN晶体在OPO中红外激光器中实现途径及研究进展进行总结，分析其各自的优势和不足，并对OPO的发展前景进行展望。

2 国内外研究现状

OPO通过非线性晶体的准相位匹配，可将高频率的光(ωp)转换成两束低频率的激光，频率较高的一束为信号光(ωs)，频率较低的为闲频光(ωi)。泵浦光、闲频光、信号光的频率满足能量守恒条件：ωp=ωs+ωi，利用非线性晶体的频率下转换，能将1 μm或2 μm激光波长转换为所需要的3～5 μm波长。OPO的泵浦源目前主要有光纤激光器和固体激光器两种，固体激光器泵浦的激光器多采用腔内OPO的形式，泵浦激光谐振腔与OPO的谐振腔共享输出镜，但由于晶体热效应对腔模的影响很大，其稳定输出需仔细优化设计；光纤激光器作为泵浦源多采用腔外OPO的形式，泵浦源OPO中间加有隔离器，由于二者相互独立，调节方便，能实现泵浦源与OPO的单独优化[11-12]。近年来，ZGP和PPLN晶体在OPO应用中发展，两种晶体的生长技术也越来越成熟，目前OPO功率输出达到数十瓦，能够实现宽波长调谐，并且输出水平在逐渐提升，两种激光器均有较大的发展空间。

2.1 中红外ZGP-OPO的国内外研究现状

ZGP是获得中红外光源的重要非线性晶体，采用双折射相位匹配技术，其非线性系数d36高达75 pm/v、损伤阈值高达30 GW/cm，并且热透镜效应相对较弱，易于温度精密控制，最近几年相关科研人员在ZGP晶体的生长水平上有着不可小觑的进步。ZGP-OPO的泵浦源通常为波长2 μm的光源，目前能够产生2 μm激光的技术途径主要有3种：1 064 nm激光泵浦KTP-OPO技术；掺杂Ho3+激光晶体直接输出；以及掺杂Tm3+激光晶体直接输出[13-14]。

2008年，David G.Lancaster等人采用低脉冲能量的Nd∶YAG激光器泵浦级联KTP-OPO和ZGP-OPO，其结构如图1所示。KTP-OPO部分采用4块4 mm×4 mm×10 mm的KTP晶体串接，6.3 W的Nd∶YAG激光器对其泵浦得到2.2 W波长2.13 μm的激光输出，用其泵浦长度为16 mm的ZGP，获得0.5 W的3.8～4.8 μm的中红外激光输出，输出光经过后面的OPA进行放大，最终得到输出功率为0.84 W[15]。

图1 Nd∶YAG泵浦级联KTP和ZGP Fig.1 Cascaded KTP and ZGP pumped by Nd∶YAG

由于采用KTP-OPO技术途径的输出光束质量较差，并且采用级联方式整体结构较为复杂，稳定性较差，调试也相对困难，现在已经逐渐淡出国内外相关研究人员的视线，应用也越来越少。相比之下，掺杂Tm3+、Ho3+晶体直接输出2 μm波长激光技术途径发展迅速，以此种方式作为ZGP-OPO的泵浦源的研究越来越广泛。由于掺杂Ho3+的激光晶体吸收谱峰值在1.9 μm波长处，目前还不能用LD直接泵浦，而采用Tm光纤激光器泵浦掺杂Ho3+的激光晶体产生2 μm波长光源作为OPO泵浦源的研究广泛且发展迅速。

图2 Ho∶YAG泵浦的ZGP-OPO Fig.2 ZGP-OPO pumped by Ho∶YAG

2013年，澳大利亚报道采用Ho∶YAG作为泵浦源的ZGP-OPO，其实验原理图如图2所示。他们采用两个Tm光纤激光器对Ho∶YAG泵浦，输出的激光对两块长度为16 mm的 ZGP晶体泵浦，OPO部分采取线型腔结构，通过分析得出腔长越短对出光效率更有利，最终设计腔长36 mm时，在62 W的功率泵浦下得到在波长3～5 μm的输出功率为27 W，光光转换效率为62%，斜效率为69%[16]。该中红外激光器的出光效率高，并且在大功率输出上仍有很大的潜力，由于ZGP-OPO采用线型腔结构，Ho∶YAG与ZGP-OPO之间需使用隔离器避免回光耦合对泵浦源的损伤，这种腔型结构虽简单易装调，但隔离器的损伤阈值较低，限制了更高功率输出，若采取非线型腔OPO在激光器的功率上可望有更大的提升空间。

2014年，中科院安徽光机所选用自主生长的ZGP晶体，用自制的2.09 μm波长的La3Ga5SiO14电光调Q,Cr,Tm,Ho∶YAG激光器作为ZGP-OPO的泵浦源，结构如图3所示。OPO采用对泵浦光具有双程泵浦的结构以提高转换效率。在单谐振下获得了脉冲能量为5.9 mJ的4.8 μm波长中红外激光输出，光-光转换效率为13.1%，斜率效率为17%；在双谐振振荡下获得了脉冲能量为9 mJ的3.7 μm波长和4.8 μm中红外激光输出，光-光转换效率为23.9%，斜效率为26.7%[17]。该实验发现双谐振模式的出光稳定性较单谐振结构要差，但出光功率更高，所以在激光器的实际应用上，需要考虑需求的侧重点进行设计。

图3 2.09 μm调Q钬激光泵浦ZGP-OPO Fig.3 ZGP-OPO pumped by Q-switch Ho laser at 2.09 μm

2014年，哈尔滨工业大学采用2.1 μm波长的Ho∶YAG激光器作为泵浦源，其光路图如图4所示。在室温下，采用正交偏振的Tm∶YLF激光器在端面泵浦两个Ho∶YAG晶体，4个二极管端面抽运Tm∶YLF激光器的最大输出功率约为60 W。ZGP-OPO部分设计为四镜环形腔结构，泵浦光斑尺寸大约为1 mm，入射在长度为6 mm×6 mm×23 mm的ZGP晶体上，谐振腔采取单通双谐振的形式。该课题组在最高泵浦功率107 W时，得到波长3.94 μm的信号光以及波长4.5 μm的闲频光，出光功率为41.2 W，转换斜效率为44.6%[18]。该课题组在中红外波段的激光输出功率方面处于国内外领先水平，该实验也验证了四镜环形腔结构在大功率器件设计上的优势。另外，晶体长度与泵浦光斑尺寸间的匹配有很大的影响，对其深入分析，有望在功率、效率上有所提高。

图4 Ho∶YAG激光器泵浦四镜环形腔OPO Fig.4 Four-mirror ring cavity OPO pumped by Ho∶YAG laser

采用Tm激光器泵浦掺Ho3+的激光晶体产生2 μm波长光源作为OPO泵浦源的技术成熟、应用广泛，但是其自身结构复杂使其在工程应用上受到限制，所以结构紧凑化、简单化是未来的必然发展趋势。目前，单掺Tm3+激光器直接泵浦OPO也是国内外研究的重要方向。

图5 掺Tm3+光纤激光器泵浦的ZGP-OPO Fig.5 ZGP-OPO pumped by Tm3+ doped fiber

2008年，美国Daniel Creeden等人首次报道出其设计的采用脉冲掺Tm光纤激光器直接泵浦ZGP-OPO的中红外激光器。其原理如图5所示，增益开关部分为150 ns、1.55 μm波长的种子光通过掺铒光纤放器进行放大，再通过光纤光栅以及一段掺Tm光纤使得输出波长为1.995 μm，使得OPO部分与泵浦光得到最佳波长匹配效果，其在30 Hz重复频率下输出30 ns的脉冲，输出光脉冲通过掺Tm光纤放大器，其对输入光增益为18 dB，放大后的光经聚焦后对ZGP进行泵浦，晶体尺寸为6 mm×6 mm×15 mm，谐振腔采用双凹腔结构，ZGP-OPO 同时在3.4～3.9 μm和4.1～4.7 μm波段输出20 ns中红外脉冲激光，输出功率超过658 mW，中红外转换效率为22%，OPO总体斜效率为35%[19]。

2011年，光电信息控制和安全技术重点实验室报道了其设计的调Q运转掺Tm晶体的脉冲激光器泵浦的中红外OPO激光器。其实验原题如图6所示，Tm∶YAG激光器采用二极管泵浦，激光工作物质Tm∶YAG晶体为圆柱体，单掺 Tm3+离子。采用平凹腔结构，有效抑制热效应带来的影响，最终获得大于10 W的激光输出，激光脉宽小于200 ns，散角约为8 mrad，峰值波长为1.991 μm。Tm 激光器输出的2 μm波长激光经透镜聚焦后入射到ZGP晶体上，OPO腔为平平腔，OPO 输出波长为3～5 μm激光，OPO信号光和闲频光输出功率达到瓦级，斜效率为21%，光光转换效率为 23%。

图6 二极管泵浦调Q Tm∶YAG晶体泵浦ZGP Fig.6 ZGP pumped by diode-pumped Q-switch Tm∶YAG

2015年，美国French-German研究所报道了采用波长为1.98 μm的调Q掺Tm3+光纤激光器泵浦的单通双谐振OPO，原理如图7所示。采用对称的激光二极管泵浦掺Tm光纤，激光二极管发射最大功率为100 W，口径为200 μm，发射波长为792 nm。泵浦光通过AOM调整脉冲频率，通过光栅调整发射波长范围在1.88～2.06 nm， ZGP晶体口径为4 mm×4 mm×18 mm，切割角度54°。最终该实验在泵浦功率为20 W时，得到波长3～5 μm、6.5 W的出光功率，光光转换效率为32%，斜效率为40%[21]。该实验采用二极管直接泵浦掺Tm光纤激光器作为OPO的泵浦源，其结构更精简， LD泵浦掺杂Tm3+光纤激光器已逐步成为2 μm波长激光源的主要途径之一，在今后中红外激光器的研究中有很好的前景。

图7 调Q掺Tm3+光纤激光器泵浦单通双谐振OPO Fig.7 Single pass double resonant OPO pumped by Q-switch Tm3+ doped fiber laser

2.2 中红外PPLN-OPO的国内外研究现状

由于ZGP晶体采用双折射相位匹配技术，在满足双折射相位匹配的情况下，虽然其有效非线性系数很高，但是对通光方向要求比较精准，光的偏振方向也会对性能有较大影响，并且存在走离效应，限制了它的应用。而准相位匹配技术的出现，可以说是该领域一项重要的技术突破，通过对晶体进行周期极化反转实现频率的转换，显著提高了晶体的非线性转换效率。PPLN晶体的出现使得准相位匹配技术的发展得到飞跃。其有效非线性系数高，同轴输出无走离。随着氧化镁掺杂技术的出现，又解决了晶体损伤阈值低的问题，所以近年来MgO∶PPLN晶体在光学参量振荡器中有着越来越广泛的应用[22-25]。目前基于PPLN的OPO比较常用的泵浦模式包括光纤激光器泵浦，固体激光器泵浦和半导体激光器泵浦。

采用光纤激光器直接进行外腔泵浦的方式结构紧凑，易于实现激光器的小型化，应用更便捷，目前国内外的研究较广泛，发展较快。2005年Da-Wun Chen等人报道了使用50 W连续线偏振YDFL(M2=1.1) 泵浦OPO，其系统光路设计图如下图8所示。在OPO部分采用典型的四镜环形腔结构，5%掺杂的MgO-PPLN晶体置于光纤激光器的束腰处，束腰大小为70 μm，晶体尺寸为0.5 mm×5 mm× 50 mm，极化周期为：Λ=31.5 μm，在室温下泵浦OPO获得10 W的2.9 μm波长激光输出[26]。

图8 Yb光纤激光器泵浦四镜环形腔OPO Fig.8 Four-mirror ring cavity OPO pumped by Yb fiber laser

2014年，浙江大学课题组用自制线偏振脉冲YDFL激光器泵浦MgO∶PPLN晶体进行OPO实验，如图9所示。采用双凹腔结构，这种结构简单紧凑，在装调上更方便。他们在DPSR(双通单谐振)型的OPO实验研究中，在3.83 μm波长得到3.3 W的功率。为了提高功率的稳定性，该课题组还研究了SPSR(单通单谐振)型的OPO，在实验中获得了平均功率3.27 W、波长3.82 nm的中波红外输出，其稳定性较高，竖直与水平方向的M2值分别为1.98和1.44[27]。

图9 光纤激光器泵浦DPSR型OPO实验原理图 Fig.9 DPSR OPO pumped by fiber laser

近几年采用光纤激光器泵浦实现PPLN-OPO 输出的典型研究成果总结如表1所示。

表1 光纤激光器泵浦中红外PPLN-OPO国内外研究现状

图10 声光调Q固体激光器泵浦MgO∶PPLN-OPO实验装置 Fig.10 MgO∶PPLN-OPO pumped by Q-switch solid lasser

固体激光器泵浦PPLN-OPO实现高性能激光输出也有很多研究。2010年，中国工程物理研究院彭跃峰课题组采用Nd∶YAG侧泵模块制作1 064 nm波长的声光调Q固体激光器，泵浦基于MgO∶PPLN晶体的OPO，其结构图如图10所示。采用平平腔结构，晶体尺寸为1 mm×4 mm×40 mm，为了匹配晶体的口径，他们把泵浦光斑变为椭圆形，使泵浦光能量更好地被吸收，提高晶体的利用面积，进而得到更高的输出功率。该课题组在平均功率为105 W的泵浦下，得到了22.6 W的3.86 μm波长中红外激光输出。2012年，该课题组又使用3 mm厚度的MgO∶PPLN晶体，在平均功率151 W的1.06μm波长光泵浦下获得了27.4 W的3.91 μm波长中红外激光输出。显然，更厚的晶体可以进一步提高功率转换效率以及输出的3～5 μm波长激光功率，所以发展更大尺寸的晶体对未来大功率中红外激光器的实现有重要的作用。但由于采用椭圆光斑，其不对称性必然造成两个方向的光束质量相差很大，需要进一步的完善[32-33]。

固体激光器作为泵浦源的OPO，还一种典型的V型腔结构。2012年，天津大学丁欣课题组采用了这种腔形结构实现参量光的振荡增益，实验装置如图11所示。用波长为880 nm的光纤模块对Nd∶YVO4进行直接泵浦， PPLN晶体长24 mm，这种腔的优点在于参量光振荡与泵浦光不共线，避免了回光耦合，保护泵浦源的同时，能够实现参量光振荡光斑可调谐，进而使OPO得到更好的匹配效果，实现更高的输出功率。最终在21.4 W的泵浦功率下，得到闲频光功率1.54 W，其波长在3.66～4.22 μm可调谐[34]。

图11 1.06 μm连续泵浦V形PPLN-OPO实验装置 Fig.11 Schematic diagram of V cavity PPLN-OPO pumped by CW-laser at 1.06 μm

2013年，法国Kemlin等人报道了他们在大体积MgO∶PPLN晶体制备技术上的飞跃，晶体尺寸已达到5 mm×16 mm×38 mm的水平。该晶体端面制备成柱面，周期为28 μm，并能够通过改变晶体旋转角度，实现周期可调谐，在室温下实现了1.4～4.3 μm全波段可调谐输出[35]。该成果为今后国内外中红外OPO的研究和发展奠定了基础，可见，随着MgO∶PPLN晶体制备技术的不断成熟。中红外OPO激光技术正逐步走上更高的台阶。

2015年，华中光电技术研究所设计了一种高功率固体激光器泵浦单谐振PPLN-OPO，实验装置如图12所示，采用半导体双端泵浦Nd∶GdVO4激光振荡器+放大器结构实现高功率、高重复频率脉冲激光输出，其中，LD为光纤芯径400 μm、NA=0.22的最大功率40 W的光纤耦合输出半导体激光器。由于输出波长存在小范围的波动，通过温度调谐对波长进行精调，得到在泵浦光功率为34 W时，OPO输出闲频光波长3.81 μm，其平均功率为5.4 W，闲频光的光光转换效率为15.88%[36]。

图12 高功率1.06 μm激光泵浦单谐PPLN-OPO结构图 Fig.12 Schematic diagram of single-oscillator PPLN-OPO pumped by high power 1.06 μm laser

目前，在不断追求高功率、波长可调谐的中红外激光输出可实现的前提下，亦有科研人员将目光转向跨周期参量光输出的多参量振荡器。2015年，长春理工大学报道了基于MgO∶APLN晶体实现跨周期输出的多参量振荡器，其结构如图13所示。泵浦源是中心波长808 nm、输出功率80 W的光纤耦合模块，经耦合镜组聚焦后泵浦Nd∶YVO4晶体，采用内腔泵浦的形式。腔镜M1、M2构成1 064 nm激光谐振腔，M2、偏转镜BS和M3构成多光参量振荡腔，最终得到了波长1.57 μm信号光3.13 W、3.84 μm的闲频光0.85 W功率的稳定输出[37]。该实验通过折叠支路的引入，使多光参量振荡腔内的参量光光斑尺寸可调谐，并且实现了跨周期光参量振荡输出，在今后的研究中具有指导作用。

图13 跨周期参量光输出的多参量振荡器实验装置图 Fig.13 Schematic diagram of multi-OPO output crossing periods

3 中红外光学参量振荡器展望

3.1 ZGP-OPO的发展前景

就目前ZGP-OPO的发展形势看，ZGP晶体的生长技术越来越成熟，它具有波长调谐范围宽的特点，使该晶体在OPO领域的应用越来越广泛。由于高非线性系数的优势，使其在中红外波段得到非常高的功率输出，是中红外激光光源获得技术上最重要的晶体之一。

经研究发现，大尺寸晶体在大功率的实现上具有重大贡献，所以制备更大、更优质的晶体是未来的发展趋势。另外，在泵浦源上，采用掺杂Tm3+、Ho3+晶体直接输出2 μm波长激光泵浦ZGP-OPO的发展前景非常可观，其在功率输出上有着很大的发展潜力。在效率上，通过光斑尺寸的匹配，有望得到更高的效率。

由于ZGP-OPO采用三级泵浦的模式，结构相对复杂，使其在转换效率上还有待提高。对于该晶体在OPO的研究上，实现结构简单化、高效率、宽调谐范围是未来的发展方向。

3.2 PPLN-OPO的发展前景

纵观国内外PPLN-OPO的发展现状，此项技术研究的重点归为以下几点：

(1)更好地改良周期性惆极化反转晶体的生产制备技术。随着生长晶体技术的成熟，我们能够得到通光孔径更大、品质更高的非线性晶体，使OPO技术得到更好的推动，使OPO输出的参量指标更高。

(2)通过深入的理论研究，不断探索对系统设计的改良，泵浦源是实现高性能OPO的重点研究部分。基于PPLN的OPO目前正向着工程化方向发展，高性能的中红外激光在民用、医疗以及工业上具有重要应用，发展全固化、紧凑型OPO是重要的趋势。而光纤激光器外腔泵浦技术由于体积小、寿命长、效率高、重量轻、重复频率高等特点使其更具优势。

(3)由于较长波长的闲频光更容易被MgO∶PPLN晶体吸收，实验表明，这种吸收会使OPO转换效率下降，输出功率受限。因此设计新型OPO复合腔及散热结构，缓解热不稳定性，提升输出光束质量是今后研究的重点。另外，因为晶体中存在热透镜效应，会对非线性转换过程造成一定影响，补偿热透镜效应、提高闲频光转换效率是未来重要的研究方向。

PPLN-OPO理论目前已经比较成型，一些波段已经出现了定型的产品，而提高中红外波段的功率输出及改善光束质量值得深入研究。

4 结束语

中红外激光光源在民用、工业、医疗等领域应用广泛，本文对近几年国内外发展较快的典型OPO技术原理以及系统方案进行了归纳和总结，对不同设计采用的关键技术优势做出了分析。目前，采用ZGP和PPLN这两种典型晶体的OPO激光器的输出功率已达到数十瓦，光光转换效率也不断提高，并且实现了波长可调谐的激光输出，其中采用ZGP晶体实现了3～8 μm波长宽调谐范围的中红外激光输出，采用PPLN晶体实现了1.4～5 μm波长可调谐激光输出。新型晶体性能的提升使OPO不断向大输出功率、宽波长调谐方向发展。另外，泵浦源及谐振腔的新型结构设计，使OPO系统更紧凑，更易于实现工程化，这将是OPO未来发展的必然趋势。相信随着晶体制备技术的不断完善，以及泵浦源性能的不断提高，以ZGP-OPO和 PPLN-OPO为代表的小型、高性能中波红外光参量振荡器技术将迎来快速的发展阶段。

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Progress of mid-infrared optical parametric oscillator

LI Chong1,2, XIE Ji-jiang1*, PAN Qi-kun1, CHEN Fei1, HE Yang1, ZHANG Kuo1

(1.StateKeyLaboratoryofLaserInteractionwithMatter,ChangchunInstituteofOptics,FineMechanicsandPhysics,ChineseAcademyofSciences,Changchun130033,China；2.UniversityofChineseAcademyofSciences,Beijing100049,China)

Applications of 3～5 μm mid-infrared lasers in many fields such as environmental pollution detection, medical treatment and industry are introduced. The development of typical mid-infrared optical parametric oscillator(OPO) based on ZnGeP2and MgO∶PPLN at home and abroad is summarized in this paper, and the respective advantages and development prospects with different structure of the lasers designed on the two crystals are analyzed. It is indicated that high power and small size OPO is a significant developing direction in the future, and bigger-size infrared crystal and higher performance index of pump sources are the core of the development of OPO. Finally, the development trend of the mid-infrared laser is forecast.

mid-infrared;optical parametric oscillator(OPO);ZnGeP2;MgO∶PPLN

2016-06-17；

2016-07-28

中国科学院长春光机所创新基金资助项目(No. Y44222C150)；吉林省科技发展计划资助项(No.20140203010GX) Supported by Innovation foundation Project of CIOMP,CAS(No. Y44222C150); Jilin provincial Science and Technology Development Project(No.20140203010GX)

2095-1531(2016)06-0615-10

TN248.1

10.3788/CO.20160906.0615