基于风险分析的流域优先有机污染物筛查:方法构建

卜庆伟，王东红，王子健

1.中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院，北京100083

2.中国科学院生态环境研究中心中国科学院饮用水科学与技术重点实验室，北京100085

3.中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室，北京100085

基于风险分析的流域优先有机污染物筛查:方法构建

卜庆伟1,3，王东红2,*，王子健3

1.中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院，北京100083

2.中国科学院生态环境研究中心中国科学院饮用水科学与技术重点实验室，北京100085

3.中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室，北京100085

化学品的大量使用和排放进入水环境,对水生态系统产生诸多不利影响。因此,流域环境管理的重点之一就是如何筛查具有潜在风险的优先污染物。对于流域环境介质中污染物筛查而言,难点和关键是如何建立高效的分析方法来尽可能多的获取环境介质中的污染物信息,进而对其危害及风险水平进行判断与筛查。对在流域环境介质中污染物筛查方面具有潜在应用可能性的环境分析方法进行了综述,提出了以高通量分析方法为基础的基于概率风险分析的流域优先有机污染物筛查方法体系,并对体系中涉及的筛查基准、数据选择等关键问题进行了讨论。

高通量分析方法；流域优先污染物；概率风险；筛查基准；物种敏感度分布

据统计,目前商业化的化学品已经超过8 400 000种,其中在美国《化学文摘》登记的有机化学品也有240 000种之多[1]。欧洲的现有商业化学品名录对1971年到1981年间在欧洲市场上流通过并仍在使用的化学品登记发现,其总数已超过100 000种[2]。如此众多的化学品进入环境后均会成为环境污染物,其中部分可通过介质间迁移、食物链传递等过程进入生物机体,损害机体的组织器官且可能在组织与器官内发生生物化学或物理化学作用,破坏机体的正常生理功能。化学品的环境污染已经对生态系统和人体健康造成了巨大的威胁[3-6],亟需对其导致的风险进行科学评估。但是,由于人力物力等资源条件的限制,对环境中存在的全部化学品进行全面风险控制代价巨大。因此,如何对众多化学品或潜在环境污染物进行分类和排序,有针对性的筛查出需要优先管理和控制的具有潜在风险的物质,一直是环境学领域研究的热点和难点。

经过几十年的发展和完善,污染物的筛查方法体系已从早期的仅考虑产量、持久性、生物富集性的简单体系[7]发展到当前筛查水平的风险评体系[8]。我们在前期的综述文章中已对不同的筛查方法体系的新近进展进行了全面的归纳和评述[9]。从管理的角度而言,现有的筛查体系多数是为了化学品管理而设计研发,通常是从已有的化学品数据库出发,估算化学品可能的环境危害、生态及健康风险,进而得到需要优先管理或替代的化学品；另一种筛查体系是针对特定流域或者区域的真实环境介质,综合考虑生态毒性、健康效应和暴露剂量而开发的优先污染物筛查方法,随着近年来流域污染问题的突出而引起关注。

对于服务于化学品管理的筛查方法体系,目前已有较多的综述,对方法体系中涉及的关键问题也有较为详细的阐述[9]。但是,针对化学品管理的筛查体系并不能准确评估其环境风险。同时,针对流域优先污染物筛查能够准确反映实际环境污染状况,但对相关方法的评述则较少。对流域环境而言,其难点和关键是如何建立高通量的分析方法来尽可能多的获取环境介质中的数以万计污染物信息,以便建立相应的污染物数据库,进而对其危害及风险水平进行判断。本文首先对环境中优先污染物的研究进行简要概述,综述了在流域优先污染物筛查方面具有潜在应用可能性的环境分析方法；基于此,提出基于风险分析的流域优先污染物筛查体系,为环境管理者进行流域特征污染物的管控提供技术支持。

1 环境优先污染物(Environmental priority pollutants)

最早提出优先污染物一词的是美国,并于20世纪70年代开始开展优先污染物监测项目。例如美国在1977年颁布的“清洁水法”中提出129种环境优先污染物；在1982年颁布的“安全饮用水水法”中,提出299种需要优先控制的污染物。日本的相关研究基本与美国同期开始,经过十余年的努力,提出了日本国内需要优先关注的189种优先污染物。同时,欧共体也在1975年提出了环境优先污染物的“黑名单”和“灰名单”[10]。

我国在环境优先污染物筛查方法及清单方面的工作起步较晚,但后期进展较快。我国第一批环境优先污染物包括68种污染物,其中有机毒物为56种。近年来,各地方结合国家提出的优先污染物及地方实际,制定了具有地方特色的优先污染物黑名单,为地方的环境管理工作提供了依据。例如浙江省的“浙江省第一批环境优先污染物黑名单(43种)”[11]；北京提出“北京市优先控制的有毒化学品名单(33种)”[12]；天津市也提出“天津市水体中最优先有机污染物(10类24种)”[13]。

2 环境介质中污染物识别方法 (Identification method)

目前针对流域优先污染物的筛查方法体系尚不成熟,究其原因,主要是当前可用于环境介质中的大量污染物同时分析的方法十分有限。传统的分析方法主要建立在分类测定的基础上,随着质谱技术的发展,已经涵盖了从多环芳烃到新兴污染物(如抗生素、个人护理品等),前人已对该方面研究做了大量的综述[14-17]。按照污染物分类测定的传统标准分析方法具有高准确度和重现度,但是通常前处理步骤繁琐、操作耗时费力等缺点,难以用于大量污染物同时分析。同时,上述分析方法多属于目标分析(target analysis)方法,在识别未知污染物方面存在较大缺陷。因此,现有的筛查体系中,仅有为数不多的体系考虑了环境实测数据,且数据均取自文献报道或日常监测积累[9]。

日常监测积累的数据,其时间跨度一般较大,在筛查优先污染物方面可以反映其动态变化,具有较大的应用潜能。可能存在的问题是日常监测数据通常是根据现有标准进行例行监测,尤其是在我国,例行监测的目标物涵盖数目及种类较少。因此,常规监测手段忽略了多数工业化学品、药物及化妆品、新型农药及这些污染物的降解产物。这种针对已知污染物的筛查评估体系与筛查未知潜在风险污染物的出发点相悖。此外,日常监测积累的数据还可来源于文献报道,分析对象物质多数是跟踪国外热点,并没有考虑我国现阶段产业格局特点,在针对我国特定流域的优先污染物筛查方面存在适应性差的问题。

随着分析科学的发展和高级分析技术在环境监测中的深入应用,与污染物浓度、归趋及其行为相关的数据获取较以往变得更加容易。在各种分析方法中,污染物多残留、同时分析的方法在优先污染物识别和筛查方面展现出良好的应用前景,可为更深入的认识污染物在环境中的赋存状况提供快速工具,已有大量的综述对该类方法进行汇总与阐述[18-21]。表1汇总了能够同时分析50种以上有机污染物的多残留分析方法,目标物涵盖杀虫剂(如有机氯农药,含氮、含磷、含氯杀虫剂)及其代谢物、药品及个人护理品、多氯联苯(PCBs)、多环芳烃(PAHs)、多溴联苯醚(PBDEs)和多氯代二苯并二噁英或呋喃(PCDD/Fs)等,涉及的环境介质包括天然水、污水、沉积物、土壤、动物饲料、牛奶、谷物及动物纤维等。多残留分析方法在筛查体系中应用的优势在于其涵盖的污染物种类和数目较多,且一套方法一般涉及一类污染物,在特殊污染物场地的污染物识别与筛查中具有较强的专门性和针对性。但是,其专门性和针对性所带来的弊端则是涵盖的种类仍不够,如需对多种类污染物同时分析,仍然存在耗时费力等缺点,难以达到污染物快速筛查的目的。

表1 环境介质中有机污染物的多残留同时分析方法(污染物≥50种)Table 1 Summary of multi-residual analysis method developed for environmental matrices

近年来,高通量分析方法得益于非目标分析的提出而获得飞速发展,是目前污染物筛查分析方面较为活跃的研究领域。零星的研究包括:Bruchet等[35]针对污水及天然水中的内分泌干扰物、药品及个人护理品建立了一套高通量的分析方法；Gómez等[36-37]先后针对废水和天然水分别建立了400种和934种污染物同时分析的高通量方法；Helbling等[38]建立了针对环境微污染物的微生物降解产物的高通量识别方法。

针对高通量分析方法开发进行了较为系统研究的包括日本的Kadokami教授课题组以及中科院生态中心的生态毒理课题组。Kadokami课题组在高通量分析方法开发方面做了一些工作,其建立的高通量筛查方法主要针对半挥发有机物,已在日本、越南等地进行了案例应用研究[39-43]。生态中心生态毒理课题组围绕不同环境介质中污染物的筛查做了大量的工作[44-50],比如建立了针对水体中酚类污染物的筛查方法,并将其成功应用于太湖水体中酚类的筛查[47]；建立了地表水中1 093种污染物的定性筛查方法,并在丹江口水库成功应用[46]；上述方法在污染物的定性筛查方面具有较大的优势,但其定量方式多为采用一种内标物对所有物质进行定量,会导致较大的估计误差。鉴于此,我们在近期研究中通过使用一系列定量内标,采取“一种定量一类”的半定量思路,对该方法的定量方式进行了改进,经验证表明半定量结果能够满足初级层次的风险筛查需求[45],结合优先序列污染物的定量风险评估,可用于构建流域环境介质中优先污染物筛查体系。

3 基于风险分析的流域优先污染物筛查体系(Risk-based screening approach for priority contaminants at the watershed scale)

污染物的高通量及多残留同时分析方法从根本上为流域尺度的优先污染物筛查体系构建提供了可能性。污染物在环境中的风险由其环境浓度和毒性效应共同决定[51],越来越多的研究开始将污染物的风险水平作为优先污染物排序的依据。但是,仍有一些问题需要进行深入的探讨。首先,在暴露表征方面,尤其对流域尺度的暴露表征,多数研究采用浓度水平的95或90百分位点[52],部分研究采用浓度的均值或者中位数值作为生态受体的暴露浓度。在流域尺度上,考虑污染物浓度的区域空间分布更为合理；其次,在效应表征方面,多数研究采用单一的预测环境无效应浓度(PNEC)值,PNEC一般采用某单一物种的毒性数据推算。流域生态风险表征一般采用商值法,商值法是一个非黑即白的判断,存在一些不足[53]。对于某些化学物质,其毒性数据已相对丰富,这种情况下考虑采用概率风险则更为合理；最后,危害评估作为污染物固有属性的反映,在基于风险的筛查体系中是否仍需考虑,也存在一定的争议。

基于此,本文提出的筛查体系主要考虑2类指标:一、危害评估,即持久性和生物累积性；二、生态风险水平,并将导致生态风险发生的概率作为判断污染物优先性的依据。污染物的持久性和生物累积性是反映污染物在时间维度和空间维度(食物链传递)迁移和传递的重要指标,对于判断其影响的时空尺度具有不可替代的作用,因此本文仍将持久性和生物累积性纳入新构建的筛查方法体系。图1为本文提出的用于流域管理目标识别的环境优先污染物筛查方法体系。

3.1 危害评估-筛查基准设定

持久性和生物累积性是衡量特定污染物危害属性的常用指标,一直用作筛查新的持久性有机污染物的标准[54]。持久性是衡量污染物在环境中“存活”时间的标准,通常用降解半衰期(t1/2)来表示。生物累积性则反映污染物进入生物体并发生累积与传递的可能性,常用生物累积因子(BAF)或者生物浓缩因子(BCF)表示。表2和表3分别汇总了不同筛查体系中对于持久性和生物累积性的筛查基准。

表2 不同筛查体系的持久性筛查基准Table 2 Screening benchmarks for persistence from different studies

表3 生物累积性筛查基准汇总Table 3 Screening benchmarks for bioaccumulation from different studies

危害评估中筛查出的初步优先污染物还将经过进一步风险评估,以确定其是否进入最终的优先污染物清单。因此,为了避免假阴性的结果,本研究所建立的体系采取保守的基准进行危害评估。在综述已有筛查基准的基础上,将污染物的危害属性分为低、中、高3个等级,具体基准值汇总与表4之中。持久性和生物累积性同时判定为低的污染物不再进行下一步评价,否则继续进行风险评估以判断其是否应该被优先关注(图1)。

3.2 概率生态风险评估要点

对于流域尺度的暴露表征,考虑污染物浓度的空间分布形式,模拟其在整个流域的暴露分布曲线(ECD)；效应表征则视毒性数据的多寡程度,构建物种敏感度分布曲线(SSD),或者采用最敏感的毒性终点,利用评价因子法计算PNEC值。

图1 基于风险分析的流域优先污染物筛查方法体系Fig.1 Framework of the risk-based screening system for identifying priority pollutants in watershed

表4 筛查体系采用的危害属性的筛查基准Table 4 Screening benchmarks selected in the present study

在选择毒性数据时,所有毒性数据都应该有明确的测试终点、效应终点、测试时间以及对测试阶段的描述。数据选择应该选用可靠性高的文献来源或者符合良好实验室规范(GLP)操作规程下获取的实验结果。随着检测技术的不断进步,毒性数据的测量手段和表征方法也在不断提高和完善,所以尽量选择近期发表的数据,并且考虑测试物种应该在研究区域存在。

本方法体系推荐将概率风险作为判断污染物是否为流域优先污染物的依据。概率风险评价是传统风险评价的外延,它能够把可能发生的风险采用统计模型以概率的形式表达出来。对于毒性数据足够构建物种敏感度分布曲线的污染物,其环境效应商(EEQ)的分布为:

对于毒性效应数据不足以构建物种敏感度分布曲线的污染物,仅考虑浓度的空间分布模拟[60-61],计算超过PNEC的概率或频度。

本文在综述多残留及高通量分析方法的基础上,提出以高通量分析方法为基础的流域优先污染物筛查方法体系。该体系考虑有机污染物在流域尺度的空间分布特性,分析概率风险,将污染物导致风险的概率作为优先污染物筛查的主要依据；同时提出了危害评估的筛查基准。基于风险分析的流域优先污染物筛查方法可为不同研究之间提供统一的方法学参考,也可为我国流域管理中识别优先管控的污染物提供科学依据。

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A Risk-based Screening Approach for Priority Organic Contaminants at the Watershed Scale:Method Development

Bu Qingwei1,3,Wang Donghong2,*,Wang Zijian3
1.School of Chemical&Environmental Engineering,China University of Mining&Technology-Beijing,Beijing 100083,China
2.Key Laboratory of Drinking Water Science and Technology,Research Center for Eco-Environmental Sciences,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100085,China
3.State Key Laboratory of Environmental Aquatic Chemistry,Research Center for Eco-Environmental Sciences,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100085,China

15 April 2015 accepted 11 June 2015

Massive chemical substances enter the aquatic environment due to their wide uses and emissions,causing adverse effects on the aquatic ecology.Thus the key issue of watershed management is to identify organic pollutants with potential risks.For the environmental matrix,the challenge lies in how to develop a high throughout screening method to gain a picture of the organic pollutants.In the present study,we reviewed the possible method that can be used in the screening analysis,and put forward a risk-based screening system that incorporated the high throughout analytical method.Setting of screening benchmark and selection procedure of data were also discussed.

high throughout analytical method;priority pollutants;probability risk;screening benchmark;species sensitivity distribution

2015-04-15 录用日期:2015-06-11

1673-5897(2016)1-061-09

X171.5

A

10.7524/AJE.1673-5897.20150415007

卜庆伟,王东红,王子健.基于风险分析的流域优先有机污染物筛查:方法构建[J].生态毒理学报,2016,11(1):61-69

Bu Q W,Wang D H,Wang Z J.A risk-based screening approach for priority organic contaminants at the watershed scale:Method development[J].Asian Journal of Ecotoxicology,2016,11(1):61-69(in Chinese)

国家自然科学基金青年基金(21307068)；国家自然科学基金(51290283)；国家高技术研究发展计划(863计划)(2014AA06A506)

卜庆伟(1983-),男,博士,研究方向为水生态毒理学及生态风险评价,E-mail:qingwei.bu@cumtb.edu.cn

),E-mail:dhwang@rcees.ac.cn

简介:王东红(1968—)，女，副研究员，主要研究天饮用水和地表水中持久性有机污染物的赋存形态和潜在风险污染物的筛查研究和风险评价。