高污染下云凝结核对雨、雾滴谱的影响

方莎莎，韩永翔*，王 瑾，张 智（.南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心，中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室，江苏 南京 0044；.贵州省山地环境气候研究所，贵州 贵阳 55000；.云南省气象服务中心，云南 昆明 65004）

高污染下云凝结核对雨、雾滴谱的影响

方莎莎1，韩永翔1*，王 瑾2，张 智3（1.南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心，中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室，江苏 南京 210044；2.贵州省山地环境气候研究所，贵州 贵阳 550002；3.云南省气象服务中心，云南 昆明 650034）

利用气候基准站、云凝结核计数器、雾滴谱仪和雨滴谱仪等观测资料，分析威宁污染时期云凝结核（CCN）对雨雾滴谱的影响. 结果表明： 观测期间威宁CCN数浓度很高， S = 0.2%、0.4%、0.6%和0.8%时的平均CCN浓度分别为2884、8003、10470、11685cm-3，与部分重污染城市相当； CCN有明显的日变化特征，分别在12：00、16：00和20：00出现峰值，与居民生活排放、火电源排放、湍流交换和气象条件等有关； 利用N = CSk式拟合威宁CCN活化谱，平均拟合参数C = 14288cm-3， k = 0.8，表明该地属典型大陆型核谱； 威宁冬季云层薄、云顶低的云系特点提供了宏观天气背景，高浓度CCN是导致此次雨、雾过程弱，滴谱窄的重要微观条件.

威宁；污染；云凝结核（CCN）；雨滴谱；雾滴谱

大气气溶胶作为云凝结核（CCN），可改变云的微物理特性和辐射特性，从而间接影响气候及降水［1］.随着工业化和城市化的发展，人为污染导致的气溶胶排放持续增多，气溶胶污染问题广受关注［2-6］.研究表明，污染气溶胶可充当CCN改变云的宏微观物理特性，对气候产生不同影响［7］.因此，研究污染情况下的云微物理特征对气候预测、污染控制及人工影响天气等具有重要意义.

有关CCN与大气污染国内外已开展大量研究，结果表明，高浓度污染可导致云滴数浓度及反照率增加，云滴尺度减小.CCN数浓度与空气中的 NH4+、SO42-、有机碳及黑碳含量呈正比［8］，CCN浓度变化可导致云滴谱的巨大变化进而影响雨、雾的形成［9］.例如，污染云的云滴尺度往往小于清洁云的值［10］，污染区的雾滴数浓度比清洁区更高且尺度更小［11-12］.Yum 等［13］观测发现，海洋性云比大陆性云含更多降水粒子. Borys等［14］的研究也表明，高浓度污染气溶胶可使降水延迟，累积降水量减少.我国20世纪80年代在黄河上游、宁夏贺兰山、青岛等地进行了一系列相关研究［15-17］；近年来，在污染严重的华北、西北地区和相对清洁的南方地区，针对CCN的垂直和水平分布也陆续开展了多项试验［18-22］，取得了许多有意义的研究成果.这些研究都表明，CCN数浓度随时空显著变化，具有很强的局地性.

贵州西部的威宁县属南方清洁地区.2013年12月中旬起威宁遭遇了持续严重凝冻天气，在威宁进行冰冻雨雪天气观测时意外发现寒冷导致当地取暖和火电厂排放大幅增加［23］，这为我们研究污染对南方清洁地区的CCN特征及其对雨雾滴谱的影响提供了良好契机.本文利用CCN、雨滴谱、雾滴谱资料及地面气象资料，分析了污染情况下威宁的 CCN数浓度和雨、雾滴谱特征，探讨了冬季污染对云雾降水的影响.

1 资料与方法

1.1 观测地点及资料

威宁地处云贵交界滇东北高原顶端，平均海拔 2200m，观测地点位于威宁县国家气候基准站内（26.87°N，104.28°E，海拔 2237.5m），处于县城山顶最高处.本文所使用的资料包括：①2014年1月4日～8日的CCN数浓度资料；②1月7日和2月14日的雾滴谱资料；③1月7日、8日、19日的雨滴谱资料；④地面气象观测资料.

1.2 观测仪器

观测仪器有DMT公司生产的单通道CCN计数器（DMT CCN-100）、FM-100雾滴谱仪及德国OTT公司生产的Parsivel激光降水粒子谱仪.

DMT-CCN仪的主要技术参数为：过饱和比（S）设置0.2%、0.4%、0.6%、0.8%，鞘流和样流比10：1，粒径测量范围 0.75～10µm，采样频率1Hz.FM-100雾滴谱仪的粒径测量范围为2～50µm，分为20档，采样频率0.1～10Hz，采样间隔2s.Parsivel激光降水粒子谱仪共有 32个尺度测量通道和 32个速度通道，但在实际测量中，液态和固态降水的有效粒径范围分别为0.2～5mm和0.2～25mm，对应的速度有效观测范围为 0.2～20.0m/s，采样间隔10s.

2 结果分析

2.1 气象要素分析

观测期间威宁主要为阴天和多云天气.图 1是1月4～8日风速（WS）、相对湿度（RH）、气温（T）随时间的变化.可以看出，威宁的盛行风向为N、S和SE，风向频率分别为24%、13%、13%，观测期间平均风速在3m/s以下，不利于污染物的扩散和输送.昼夜温差大，日最高温度达 16 ，℃最低气温-4 .RH℃ 日变化剧烈，其中1月7日、8日凌晨至中午RH维持在90%以上，为雾的形成提供了水汽条件.

图1 2014年1月4日～8日各气象要素时间序列Fig.1 Temporal variation of meteorological parameters from 4 to 8， January， 2014

2.2 威宁CCN特征

2.2.1 CCN的日变化 图2为观测期间不同过饱和比下CCN数浓度的日变化.可以看出，CCN存在两个显著特征： ①CCN浓度随过饱和比 S的增加而增加，各S（从低到高）下CCN浓度平均值分别为（2883±903）cm-3、（8003±2814）cm-3、（10470±4513）cm-3和（11685±5117）cm-3，这是因为S越高气溶胶活化效率越高［24］；②CCN有明显的日变化，分别在中午12：00前后、下午16：00和晚上20：00左右出现峰值，与黄山顶观测的CCN分布大体相同［22］，这与观测点处于山顶有关.清晨人类活动排放了大量气溶胶，随太阳辐射增强，边界层高度抬升，湍流混合作用将低层高浓度CCN向上输送.12：00时测站位于边界层高度以内，午间生活排放及二次转化等共同影响使CCN在 12：00达日间最高.随后因生活排放减少和边界层持续上升，观测点CCN减少，在14：00出现谷值；16：00，边界层逐渐降低，加上前体颗粒物的凝结和碰并［25］，CCN出现峰值；傍晚人类活动排放增强，且夜间有逆温层覆盖，污染物垂直扩散受抑，CCN在20点左右出现第3个峰值，该峰值相对前几个峰值较小，之后CCN平稳下降，直至第2d清晨.

图2 2014年1月4～8日CCN数浓度日变化Fig.2 Diurnal variations of CCN concentration from 4 to 8， January， 2014

表1 威宁CCN活化谱拟合参数Table 1 Fitted parameters of CCN spectra

另外，同一过饱和比下 CCN浓度波动很大，CCN的日最值和日平均值均随S增大而增大（表 1）.CCN的日均值比同过饱和比下黄山的CCN高一个量级［22］；相比南京、石家庄等污染城市也处于较高水平［17，26］.

导致威宁CCN数浓度偏高的原因可能有以下3点： ①观测前期威宁遭遇了持续的严重凝冻天气，居民烧柴、燃煤取暖等较常日大幅增加，排放了大量烟尘及污染物；排放物中的水溶性子（K+、Cl-、SO42-、NO3-）极大地提高了CCN的活化效率［27］；②观测站附近是威宁火电厂，根据中国火电源排放变化规律［28］，火电源排放在中午出现峰值，对应了CCN的高值时段，与一天中的人类活动规律是相关的，说明火电源排放也贡献了部分CCN［29］；③观测期间主要为多云、阴转冻雨天气，混合层高度比晴日低，热力湍流弱［30］，不利于污染物的扩散，导致局地 CCN的高值.综上所述，观测期间威宁 CCN主要源于局地排放，局地源强的变化和环境气象条件的共同作用是 CCN变化的主因.

2.2.2 CCN活化谱 利用经验公式N = CSk拟合威宁CCN活化谱，其中S为过饱和度，C、k为拟合参数.从表1可看出，不同天气条件下，威宁的C 值均在10000cm-3左右，k值小于1.Hobbs等［31］根据C、k值把核谱分成大陆型（C ≥ 2200cm-3，k ＜1）、过渡型（1000cm-3≤C ≤ 2200cm-3，k ＞ 1）和海洋型（C≤1000cm-3，k ＜ 1）.据此标准，威宁冬季 CCN活化谱属典型大陆型核谱.阴天（5日、6日）的CCN浓度较高，5日和6日的C值分别为17596和 15002cm-3，明显高于多云天气（4日）的 C值（13225cm-3）；雨天（8日）的CCN浓度明显下降，说明雨水对CCN具有冲刷作用.

在人为源影响较少的祁连山、黄山地区，C值较小，多为清洁型大陆核谱或过渡型核谱［21-22］；在石家庄、山西、武清等重工业城市，人为污染源多，C值达 15000cm-3以上，属典型大陆核谱

［18-19，32］，本文拟合的C值相比泰山、黄山等高山地区明显偏高，无降水时的C值甚至与重污染城市武清相当，雨天也维持在较高水平，说明观测期间污染严重.

2.2.3 CCN谱分布 图3是观测期间各S下的CCN谱分布.可以看出，各S下CCN谱均为单峰型，峰值在1～3μm之间，大于6 μm的CCN数密度随直径增大呈指数递减.除S = 0.2%外，其他S下的峰值浓度均达104量级.随S增大，CCN数密度增大，滴谱上抬，峰值粒径向大粒子方向移动.受静止锋云系的影响，冬季威宁上空多为层状云，厚度薄，云中含水量低［33］，当水汽供应一定时，高浓度的CCN争食有限的水汽，云滴凝结增长速度小，导致CCN谱宽较窄.

图3 CCN谱分布Fig.3 CCN spectra

2.3 高浓度CCN对雨、雾滴谱的影响

威宁冬季云中含水量低，高浓度CCN理论上可导致雨、雾滴浓度增加，滴谱变窄，降水减弱.1月7日05：00～11：00出现了轻雾，7日22：00～ 8日 22：00依次出现了小雨、雨夹雪和冻雨，这为我们验证此论断提供了机会.凝冻天气过后，居民生活恢复正常，API多达优良［34］.1月19日出现了雨夹雪和冻雨，2月14日有轻雾，因此本文选取这两天的雨、雾滴谱作为清洁样本与污染样本进行比较.

图4 污染与清洁时期的雾滴谱Fig.4 Fog droplet spectra for polluted and clean days

图5 污染与清洁时期的雨滴谱Fig.5 Raindrop spectra for polluted and clean days

由图4的雾滴谱分布可看出，污染时期的雾滴谱比清洁时期更窄，在小粒径段的数密度比清洁时期小一个量级.由图5的雨滴谱分布可看出，污染时期两次个例均未超过1.4mm；其中，冻雨滴谱主要集中在 0.6mm以下，雨夹雪的滴谱稍宽，但也不超过 1.4mm，远小于清洁时期的同类型降水滴谱.

无论污染与清洁时期，威宁的雨、雾滴谱相比南方其他污染地区［12，35］与清洁地区［36-39］的同类型滴谱更窄，这与威宁冬季层状云降水弱、水汽含量低及其高海拔地理位置等密切相关［33，40-41］.

3 结论

3.1 观测期间威宁污染严重. S = 0.2%、0.4%、0.6%和 0.8%下的平均 CCN浓度分别为（2883± 903）cm-3、（8003±2814）cm-3、（10470±4513）cm-3和（11685±5117）cm-3.利用N = CSk拟合CCN活化谱，拟合参数C = 14288cm-3，k = 0.8，属典型大陆型核谱；C相比大部分高海拔站点明显偏高，与部分重污染城市相当.

3.2 CCN数浓度有明显的日变化，分别在12：00前后、16：00和20：00出现峰值.居民烧柴、燃煤等生活排放，火电厂源排放，边界层变化及环境气象条件影响是导致CCN日变化的主因.

3.3 威宁污染时期的雨、雾滴谱均比清洁时期窄，其低纬高海拔的地理特征和云层薄、云顶低的云系特点提供了宏观天气背景，而高浓度的CCN是导致此次雨、雾过程弱，雨、雾滴谱窄的重要微观条件.

另外，由于观测样本有限，CCN的日变化存在一定的不确定性，需在今后进行更长期更全面的观测研究.

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《中国环境科学》影响因子学科排名再获第一

根据中国科学技术信息研究所2015年10月份发布的《2014年版科技期刊引证报告（核心版）》，《中国环境科学》核心影响因子1.595，学科排名继续位居第一.

《中国环境科学》编辑部

Impacts of CCN on droplet spectra of rain and fog during high pollution days.

FANG Sha-sha1， HAN Yong-xiang1*，WANG Jin2， ZHANG Zhi3（1.Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters，Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration， Nanjing University of Information Science and Technology， Nanjing 210044， China；2.Guizhou institute of Mountainous Climate and Environment， Guiyang 550005， China；3.Yunnan Meteorological Service Center， Kunming 650034， China）. China Environmental Science， 2016，36（9）：2585～2590

Based on observational data obtained by a cloud condensation nuclei （CCN） counter， a fog droplet spectrometer and an raindrop disdrometer， together with ground-based meteorological data， the impacts of atmospheric pollutants on CCN and the droplet spectra of rain and fog were analyzed. Results showed that： the CCN concentration in Weining remained very high during the observation period， and the average CCN number concentration were 2884， 8003， 10470 and 11685cm-3at S = 0.2%， 0.4%， 0.6% and 0.8%， respectively， which were comparable with those obtained in polluted cities； the CCN concentration displayed a significant daily variation， peaking at 12：00， 16：00 and 20：00， respectively，which was relate to human activities， power plants emissions， turbulent exchange and meteorological conditions； the CCN spectra can be fitted by the expression N = CSk， with the fitting parameter C = 14288cm-3and k = 0.8， indicating that the CCN spectra can be classified as a typical continental type. The precipitation characteristics of the stratiform cloud in Weining provided macro synoptic situations， and high CCN concentrations were an important microphysical condition for narrow droplet spectra of rain and fog.

Weining；pollution；cloud condensation nuclei （CCN）；raindrop spectra；fog droplet spectra

X513

A

1000-6923（2016）09-2585-06

2016-01-22

国家自然科学基金资助项目（41375158，41030962）；公益性行业专项（GYHY201306051）

* 责任作者， 教授， han-yx66@126.com

方莎莎（1992-），女，湖北咸宁人，硕士研究生，主要从事大气气溶胶与云降水物理研究.