北京城区PM2.5输送途径与潜在源区贡献的四季差异分析

任传斌，吴立新，2*，张媛媛，李佳乐，柴 曼，项程程（.中国矿业大学（北京）地球科学与测绘工程学院，北京 00083；2.中国矿业大学环境与测绘学院，江苏 徐州 226）

北京城区PM2.5输送途径与潜在源区贡献的四季差异分析

任传斌1，吴立新1，2*，张媛媛1，李佳乐1，柴 曼1，项程程1（1.中国矿业大学（北京）地球科学与测绘工程学院，北京 100083；2.中国矿业大学环境与测绘学院，江苏 徐州 221116）

利用HYSPLIT后向轨迹模式和NCEP的GDAS气象数据（2014年5月1日～2015年4月30日），对抵达北京城区的逐小时3日气流后向轨迹按季节聚类，并结合P M2.5质量浓度地基观测数据，分析不同输送途径的空间特征及其对北京城区PM2.5聚集的贡献.利用潜在源贡献作用（PSCF）和浓度权重轨迹（CWT）分析方法，揭示研究期内北京城区不同季节 PM2.5的潜在源区分布及其贡献特性.结果表明：北京城区PM2.5输送途径的季节特征明显，不同输送途径对北京城区PM2.5的贡献差异显著.春季贡献源区主要位于中国西部地区、华北及黄淮平原，夏季贡献源区主要位于山东、苏北及黄海地区，秋季主要位于冀南、鲁西、鲁中及苏鲁豫皖交界地区，冬季主要位于冀南、鲁西北、晋北、陕西、内蒙中部及蒙古国南部.来自山东与冀南的气流轨迹四季均对应PM2.5高值；冬春两季来自西北的气流轨迹也对应较高PM2.5值.

PM2.5聚集；后向轨迹；聚类分析；输送途径；潜在源区；北京城区

工农业发展、城市化及化石燃料的大量使用，使得中国空气质量愈发恶化，城市大气环境质量的评价及污染防治已成为多学科关注的热点

［1］.PM2.5不仅会导致大气能见度下降［2-3］，其污染物还可随呼吸进入细支气管和肺泡区，从而导致各种疾病，危害生命健康［4-6］.已有研究表明，城市大气污染不仅与本地排放有关，还受区域输送影响［7-8］.在我国东部重污染区，外源污染物贡献率占了很大比重，本地源和外地源的影响程度随季节变化存在很大差异［9-10］.区域大气污染的成因和来源与气流轨迹暨输送途径密切相关，后向轨迹模型成为研究这一问题的重要手段［11］.轨迹分析中的聚类分析［12-14］、潜在源贡献因子分析法（potential source contribution function， PSCF）［15-17］和浓度权重轨迹分析法 （concentrationweighted trajectory method， CWT）［18］等被广泛用于区域污染物分布、扩散及传输特征研究.Hus等［19］提出：相较于单独使用一种轨迹分析方法，综合使用多种轨迹分析能更好地确定污染物的来源.王爱平等［20］综合利用后向轨迹模型、PSCF及 CWT方法分析了高层气溶胶的传输情况，确定了黄山顶积聚模态颗粒物数浓度的潜在源区及其对颗粒物数浓度的贡献； Yan等［21］对北京市2014年2月一次严重雾霾过程进行了轨迹分析，发现保定、衡水、邯郸等地是其重要的潜在源地.但是，现有关于北京市大气污染输送特征的研究

［22-24］，多集中于特定时间或某个轨迹分析方法的具体应用，没有系统分析不同季节污染物输送特征及其潜在源区的差异，缺少对北京市潜在源区空间分布特征的总体分析.本文将 HYSPLIT后向轨迹模式与北京城区PM2.5质量浓度逐小时观测数据相结合，综合运用轨迹聚类及 PSCF、CWT方法，揭示北京城区不同季节的大气污染物输送途径及潜在源区空间分布特征，以期为北京大气污染治理及区域减排提供依据.

1 材料与方法

1.1 数据来源

本文所用PM2.5质量浓度观测数据为北京城区8个国控点PM2.5的逐小时质量浓度均值；气流轨迹资料来源于 NCEP（美国国家环境预报中心）的 GDAS（全球资料同化系统）气象数据（ftp：//arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1），时段选取为2014年5月1日～2015年4月30日共1a.该数据每6h记录一次，分别为00：00、06：00、12：00和18：00（UTC）.

1.2 HYSPLIT模式与后向轨迹

HYSPLIT模式是由美国国家海洋和大气管理局（NOAA）的空气资源实验室（Air Resources Laboratory， ARL）和澳大利亚气象局在过去 20a联合研发的一种用于计算和分析气流运动、沉降和扩散轨迹的综合模式系统［25-26］，已广泛用于空气污染物传输途径与来源分析.本研究每小时模拟一个后向轨迹点，模式起始高度选择 300m，既可代表近地层风的流动、反映气流的区域性流动特征，又能减小近地面摩擦力的影响［8］；后向时间尺度为3d，以便涵盖二次污染物的生命周期［27］.

1.3 轨迹聚类方法

本研究利用 TrajStat［28］软件提供的 Angle Distance算法［26］对气流轨迹进行聚类，采用总空间方差（total spatial variance， TSV）［29］对分类质量进行判断.最终选取TSV第二次迅速增大之前的分类结果，其原理为：最初几步分类的 TSV迅速增加，之后缓慢增加；当类别分到一定数目后，TSV又迅速增大，说明此次合并类己经非常不相似，分类合并结束；此次合并之前的各类即为分类结果.求出这几类的平均轨迹，即代表该目标点在分析期内的主要气流轨迹类型.

1.4 潜在源贡献作用（PSCF）分析法

可通过气流后向轨迹和某要素值（如 PM2.5质量浓度）的结合来求解潜在源区位置［20］.PSCF函数基于空间网格计算，定义为研究区内经过某一网格（i，j）的污染气流轨迹端点数（mij）与经过该网格的所有气流轨迹端点数（nij）的比值，即

本文按0.5°×0.5°格网对研究区（70°E～135°E，25°N～60°N）进行网格化处理，计算每个网格内污染轨迹端点数出现的概率.因 PSCF是一种条件概率，当各网格内气流滞留时间较短时（nij值较小）， PSCF值的不确定性较大.为此，以研究区内全体网格平均轨迹端点数（Avg）的 3倍为边界，引入经验权重函数（Wij）对其进行区间化赋权和降误差处理［28，30］，权重函数Wij定义为：

进而，对PSCF进行加权计算：

1.5 浓度权重轨迹（CWT）分析法

PSCF只反映当前网格污染轨迹数所占比例，并不体现污染轨迹对目标格网的污染贡献.CWT 是一种网格化识别源区的方法［19］（其网格粒度取与 PSCF相同），通过计算源区格网（i，j）的平均权重浓度（Cij）来分析其对目标格网的污染贡献：

式中：l是经过格网（i，j）的轨迹之一； Cl是轨迹l经过网格（i，j）时的PM2.5质量浓度； τijl是轨迹l在网格（i，j）停留的时间，用落在网格内的轨迹l的端点数来代替.PSCF中所用权重函数Wij同样适用于CWT法，以减少nij较少时引起的不确定性：

2 后向轨迹聚类分析

2.1 后向轨迹聚类分布

为揭示不同季节北京气流轨迹差异，对北京城区逐小时后向轨迹按季节进行聚类分析.本文依据中国农历节气时间点来近似划分4季［31］.夏（5～7月）、秋（8～10月）、冬（11、12及次年1月）、春（2～4月）各季的轨迹分别被聚类为5、5、8、7类（图1）.通过对图1分析可见，研究期内各季平均轨迹分布与北京季风气候相对应：夏季轨迹呈星形散列，受东南海洋暖湿气流影响以南风和东南风气流为主，虽然轨迹短，但两者占当季气流轨迹总数的 48.83%；秋季轨迹分布与夏季类似，但随着冷气团逐渐南下，东南气流轨迹有所减弱；冬春两季受西伯利亚寒流影响，盛行西北风，西北气流轨迹占绝对优势，且西北方向轨迹均很长，表明来自西北方向的气团移动速度较快.

图1 研究期内（2014.5～2015.4）北京城区四季的气流后向轨迹聚类Fig.1 The seasonal distribution of airflow back-trajectories clusters in Beijing urban from May 2014 to April 2015

2.2 不同气流轨迹的污染特征

为分析四季不同气流轨迹的污染特征，可将北京城区 PM2.5逐小时质量浓度均值与后向轨迹相结合，进行轨迹污染特征分析.本文设定《环境空气质量标准》（GB 3095-2012）［32］中PM2.5二级浓度（75μg/m3）为阈值，将后向轨迹分为清洁轨迹与污染轨迹：当某条轨迹所对应的PM2.5质量浓度大于 75μg/m3时，定义为污染轨迹；否则，为清洁轨迹.各类轨迹统计结果如表 1所示.由图1和表1可知，研究期内，各类气流轨迹所对应的PM2.5平均质量浓度［ρ（PM2.5）］存在显著差异.

表1 不同季节各类轨迹PM2.5质量浓度统计结果Table 1 Statistical results of PM2.5mass concentration in different seasons

2.2.1 夏季轨迹及其贡献 夏季 ρ（PM2.5）为四季最低， 仅为 70.02μg/m3.分析其原因：①夏季植被茂盛、覆盖率高，植被叶片能有效吸附和移除空气中的污染颗粒物，加速颗粒物沉降过程［33-34］；②夏季降雨充足，对污染物有较强清除与湿沉降作用［35］.夏季各类轨迹所对应的 ρ（PM2.5）从高到低依次是：1＞2＞3＞5＞4，轨迹长度与 ρ（PM2.5）存在明显对应关系：长轨迹对应的 ρ（PM2.5）较低，短轨迹较高.东南轨迹1、2路径短，表明风速小、区域气象条件稳定，扩散稀释能力较弱，易将山东、冀南及黄海等沿途地区污染物输送至北京形成积聚.其中轨迹2对应的ρ（PM2.5）值较高还与其途径海域，空气相对湿度较大，利于气溶胶吸湿增长和二次颗粒物生成有关［36］.北方轨迹4和西北轨迹5所经地区夏季污染物少，气团较为洁净，再加上风速较大，利于污染物扩散稀释，故其 ρ（PM2.5）较低.偏东北轨迹3也较短，对应的ρ（PM2.5）值居中.

在1、2两类东南轨迹中，污染轨迹分别占本类轨迹的65.61%、57.83%，共占本季污染轨迹总数的 83.10%.显然，夏季东南及偏南方向是北京城区PM2.5的主要输送方向.

2.2.2 秋季轨迹及其贡献 秋季 ρ（PM2.5）为83.44μg/m3，各类轨迹的ρ（PM2.5）从高到低依次是：1＞2＞3＞5＞4.与夏季轨迹特征相同，其长轨迹对应的 ρ（PM2.5）较低，短轨迹较高.各个方向的轨迹来源以及途经路径也与夏季相似.1、2类轨迹路径短且轨迹2经过渤海海域，故其对应ρ（PM2.5）值较高.轨迹3易将河北东北部及天津的污染物携带至北京，造成空气质量下降.北方轨迹4和西北轨迹5分别起源于俄罗斯与蒙古国境内，轨迹较长、风速大，有利于污染物扩散消除，且所经地区相对洁净，人为排放源少，故ρ（PM2.5）较低.

在1、2两类东南轨迹及偏北轨迹3中，污染轨迹分别占本类轨迹的 66.26%、61.26%和52.17%，共占本季污染轨迹总数的 92.24%.显然，秋季东南、偏南及偏东北方向是北京城区PM2.5的主要输送方向.

2.2.3 冬季轨迹及其贡献 冬季 ρ（PM2.5）为81.31μg/m3，各类轨迹的 ρ（PM2.5）从高到低依次是：1＞2＞8＞7＞6＞5＞4＞3.其中，轨迹1对应的值高达211.86μg/m3，另有 3类轨迹对应的 ρ（PM2.5）值在120μg/m3左右.究其原因，可能与我国北方冬季进入燃煤采暖期，污染物排放增多有关.短轨迹1近似为局地环形特征，易将周边大气污染物带入北京形成积聚，故对应 ρ（PM2.5）值最高.偏东北中长轨迹 2途经河北东北部及天津，对应的 ρ（PM2.5）值也较高.除此之外，其他气流轨迹均来自西北方向，且轨迹较长.其中，轨迹 5、6对应中等值ρ（PM2.5），与夏、秋长轨迹对应低值ρ（PM2.5）不同，反映了不同季节西部草原、沙漠与黄土地区自然源及植被覆盖条件的变化；轨迹3、4主要来自西伯利亚，经蒙古高原到达北京，且气流轨迹长、风速大，有利于污染物扩散与稀释，故ρ（PM2.5）很低.

在轨迹1、2、8、7中，污染轨迹分别占到本类轨迹的 96.13%、75.38%、88.62%和 59.46%，该4类轨迹共占本季污染轨迹总数的71.88%.显然，冬季北京城区 PM2.5主要输送方向包括东、南、西3个方向.

2.2.4 春季轨迹及其贡献 春季与冬季相似，盛行西北风向，轨迹较长，ρ（PM2.5）为 83.75μg/m3.各聚类轨迹的 ρ（PM2.5）从高到低依次是：1＞7＞6＞4＞5＞2＞3.其中，西部长轨迹 6、7对应较高值 ρ（PM2.5），大风易将中国西部地区的干旱表土与细沙扬起形成沙尘暴［37］.轨迹4在北京南部的河北省境内形成局地环形特征，易将河北东南部工业区的污染物携带至北京形成积聚，影响北京城区的空气质量，故对应较高的 ρ（PM2.5）值.西北轨迹 3、5经过冰冻地区，轨迹长、风速大，利于北京本地污染物的扩散与稀释.

在轨迹1、7、6、4中，污染轨迹分别占本类轨迹的 83.40%、84.68%、69.56%和 62.77%，且该4类轨迹共占本季污染轨迹总数的74.75%.显然，春季西、南两方向是北京城区PM2.5主要输送方向.

综上，北京城区四季在东南气流输送作用下，来自山东经过河北南部的气流轨迹均对应ρ（PM2.5）高值，反映华北平原东南部对北京城区空气质量的关键性影响.源自北方，途经辽宁、冀东北、天津的偏东北中长轨迹的ρ（PM2.5）值居中；源自俄罗斯、途径蒙古国的西北长轨迹气流风速较大，且所经地区污染物人为源和自然源少，空气较为洁净，有利于北京本地污染物的扩散与稀释，对应ρ（PM2.5）低值；源自我国西部、途径黄土高原的偏西中长轨迹气流受植被覆盖与自然源的季节性差异影响，夏秋两季对应的 ρ（PM2.5）值较低，冬春两季对应的ρ（PM2.5）值较高.

3 潜在源区及其贡献分析

3.1 潜在源区分析

为分析北京城区大气污染输送途径及其潜在源区，首先按式（1）～（3）甄别潜在源.图2为北京城区四季污染轨迹格网的WPSCF值计算结果.

图2 北京城区PM2.5潜在源区的四季分布Fig.2 Seasonal distribution of potential source zones of Beijing urban PM2.5

由图2可见，北京城区PSCF分布的季节性特征十分明显，潜在源区的四季变化存在显著差异.本文按WPSCF值0～0.3、0.3～0.7、0.7～1.0分为轻度、中度和重度污染格网来标示潜在源格网属性.①夏季：潜在源区最为集中，重度污染格网位于冀东南、山东全境、豫北、苏北及黄海海域；②秋季：潜在源区西移，重度污染格网除集中在鲁东、鲁中、冀鲁豫接壤地区之外，增加了陕北地区；③冬季：潜在源区向西北转移、延伸，重度污染格网位于冀南、鲁西北、晋北和蒙中，中度污染格网延伸至内蒙西部和蒙古国西南部广大地区；④春季：潜在源区的条带状空间特征与冬季相似，但重度污染格网南移，并扩大至淮河以北广大平原地区，包括冀南、鲁西、豫北、苏西及皖北，其中内蒙中西部及晋中较冬季有所增强，应与春季沙尘天气增多有关.

3.2 潜在源贡献分析

由 PSCF法甄别的潜在源只反映某网格中污染轨迹所占比例，不体现该格网对目标格网的污染贡献，具有相同 WPSCF值的潜在源格网对目标格网的污染贡献可能不同.为此，进一步按式（4）、（5）对潜在源格网进行PM2.5质量浓度加权计算，得到潜在源格网的贡献水平（图3）.

由图3可知，北京城区PM2.5的潜在源区及其贡献水平的空间分布特征为：①夏季： WCWT数值总体较小；主要贡献区集中在山东全境和苏北地区，其中苏北沿海岸地区的贡献度最大.这与夏季盛行东南风，气象条件有利于该地区的海盐气溶胶及工业气溶胶向北京方向扩散、沉降有关；②秋季：鲁中、鲁西的贡献度最大；相比于夏季，北京东南方向的贡献消减，东北和西部方向的贡献有所增大；③冬季：主要贡献区整体向西北延伸，山西、陕北、蒙中地区的贡献增大，环首都圈的天津、唐山、冀南、鲁北的贡献也十分突出；④春季：贡献源空间形态与冬季相似，各方向的WCWT数值总体走低，但南部范围扩大，应与河南、山东、江苏、皖北春耕活动有关；蒙西以及新疆东部（哈密、且末）局部出现贡献高值，应与该地大风扬沙远程传输有关.

CWT方法与PSCF方法分别确定的各季相对高值的污染源区空间分布有所差异.对比发现：夏季具有相同WPSCF值的山东、苏北及黄海海域等地区，在CWT结果分布中虽然仍为主要源区，但黄海海域的贡献度显著下降，山东也有所减少.与此类似，秋季陕北、鲁东地区，冬季鲁西、晋北和蒙中地区，以及春季冀南、鲁西北地区的WPSCF高值源区，其在CWT分布结果中的贡献度不再相同.其主要原因为：当某些轨迹的ρ（PM2.5）高于设定的浓度阈值（75μg/m3）时，PSCF认为这些轨迹对目标格网的影响相等，不再区分这些轨迹ρ（PM2.5）的实际值大小. CWT则没有设定阈值，能顾及各条轨迹 ρ（PM2.5）的实际值，可体现不同轨迹的贡献差异，便于准确刻画目标格网污染物的潜在源区.

图3 北京城区PM2.5质量浓度权重轨迹的四季分布Fig.3 Seasonal distribution of concentration-weighted trajectory of Beijing urban PM2.5

4 结语

2014年5月1日～2015年4月30日，北京城区气流输送的四季变化特征明显，除冬春两季的西北长轨迹气流对应的 ρ（PM2.5）值较高外，其他中、长轨迹所对应的 ρ（PM2.5）值均比短轨迹低.四季中，来自北京以南及东南方向的气流轨迹最短，且均对应ρ（PM2.5）高值.通过PSCF和CWT分析，揭示了北京城区 PM2.5潜在源区及主要贡献区的空间分布特征与四季差异：夏季贡献区主要集中在山东、苏北及黄海地区；秋季主要分布在冀南、鲁中、鲁西以及苏鲁豫皖交界地区；冬季除冀南、鲁西北、晋北、陕西外，还有蒙中和蒙古国南部；春季北京城区 PM2.5潜在源区最为广泛，既有来自黄土高原、内蒙中西部、蒙古国、新疆及其以西地区的沙尘远程传输，也有来自黄淮平原春耕生产的扬尘输送.总之，来自华北及黄淮平原的污染输送是北京城区四季PM2.5的主要贡献源；北京大气污染防控应特别注意鲁中、鲁西、冀南的近距离输送；秋冬季来自黄土高原及西部荒漠地区的远距离输送贡献依然很大.

由于本文在进行潜在源分析时所用PM2.5质量浓度为地基观测浓度，与实际气团三维空间运动存在一定差异，今后可考虑将地基观测的PM2.5质量浓度折算到后向轨迹起算高度处的浓度.还可缩小网格粒度，进行不同时间尺度的模拟分析与对比，进而更详细、准确地分析揭示北京城区 PM2.5潜在源区的时空差异与演化规律，为北京大气环境治理与区域减排提供科学依据.

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Analyze to the seasonal differences of transport pathways and potential source-zones of Beijing Urban PM2.5.

REN Chuan-bin1， WU Li-xin1，2*， ZHANG Yuan-yuan1， LI Jia-le1， CHAI Man1， XIANG Cheng-cheng1（1.College of Geoscience and Surveying Engineering， China University of Mining and Technology （Beijing）， Beijing 100083， China；2.School of Environment Science and Spatial Informatics， China University of Mining and Technology， Xuzhou， 221116， China）. China Environmental Science， 2016，36（9）：2591～2598

Both HYSPLIT backward trajectory mode and Global Data Assimilation System （GDAS） meteorological data from the National Centers for Environmental Prediction （NCEP） were used to analyze the three-day backward trajectories of hourly airflow in Beijing urban from May 1st， 2014 to April 30st， 2015. Clustering analysis was used to classify the airflow backward trajectories of Beijing urban in different seasons. The hourly ground PM2.5observations were also used to analyze the spatial characteristics of different transport pathways and its contribution to the PM2.5concentration in Beijing urban. Potential source contribution function （PSCF） and concentration-weighted trajectory （CWT） were applied to identify the potential source-zones （PSZs） and its contribution to Beijing urban PM2.5in different seasons during the study period. This study revealed that the Beijing airflows were significantly characterized by monsoons， and the PTZs of Beijing urban PM2.5varied a lot in different seasons during the study period： a） in the spring， it mainly located in northwest China， North China Plain and YellowRiver-HuaiRiver plain； b） in the summer， it mainly located in Shandong，north Jiangsu and Yellow Sea； c） in the fall， it mainly located in south Hebei， west Shandong， central Shandong and the adjoining areas of Jiangsu， Shandong， Henan and Anhui Provinces； d） in the winter， it mainly located in south Hebei，northwest Shandong， north Shanxi， Shaanxi， central Inner Mongolia and south Mongolia. The airflows from Shandong and south Hebei carried high concentrations of PM2.5in all seasons， while the airflows from northwest China carried middle concentrations of PM2.5in winter and spring.

PM2.5concentration；backward trajectory；clustering analysis；transport pathway；potential source-zone（PSZ）；Beijing urban

X513

A

1000-6923（2016）09-2591-08

2016-01-10

科技部973课题（2011CB707102）、江苏省优势学科（PAPD）及双创团队项目联合资助

* 责任作者， 教授，长江学者特聘教授， awulixin@263.net

任传斌（1990-），男，山东泰安人，中国矿业大学（北京）地球科学与测绘工程学院硕士研究生，主要从事大气污染空间分析.