钛-钢螺栓搭接件涂层腐蚀失效分析及影响

陈跃良， 王晨光， 张勇， 卞贵学

海军航空工程学院 青岛校区， 青岛 266041

钛-钢螺栓搭接件涂层腐蚀失效分析及影响

陈跃良， 王晨光*， 张勇， 卞贵学

海军航空工程学院 青岛校区， 青岛 266041

涂层是飞机的主要防腐体系，涂层局部破损失效后往往对其他完好区域产生影响，但有些位置比较隐蔽难于发现，给飞行安全带来了隐患。模拟飞机服役环境，对钛-钢螺栓搭接件进行腐蚀试验，基于电偶腐蚀数学模型，选取相应的边界条件，用有限元法分析了搭接件表面涂层失效原因及影响。结果表明，涂层失效过程分三个阶段，电偶腐蚀效应使搭接件周围形成电场，在电势梯度作用下，Cl-发生定向加速移动，导致电渗起泡。随着涂层失效面积的增加，阴、阳极面积比例不断变小，阳极腐蚀得到减轻；最大腐蚀电流密度的位置发生变化，数值变小，降低了发生点蚀的风险。通过对搭接结构周围溶液腐蚀电场的计算，可以预测涂层失效区域，为飞机涂层体系的维护保养提供技术支持。

搭接件； 涂层失效； 电渗起泡； 电偶腐蚀； 数值计算

飞机结构通常采用有机涂层作为防腐体系，只要涂层不发生损伤失效，金属就处于被保护状态[1]。在飞机服役过程中，涂层难免会因应力或机械外力等作用发生破损，一旦涂层损伤失效，不但裸露的金属直接与腐蚀介质接触而发生腐蚀，其他区域的涂层也会受到影响而发生失效。异种金属搭接结构是现代飞机普遍存在的结构形式，且搭接区域异形结构多，是涂层防护的薄弱部分。据统计，搭接结构分布广泛的机翼、机身长桁、梁缘条及蒙皮等构件是腐蚀的多发区[2]。而有些发生腐蚀的搭接区域位置比较隐蔽，一旦发现往往腐蚀已较严重，腐蚀将导致结构承力面积减少，疲劳性能随之下降，给飞行安全带来了隐患[3]。

搭接区域涂层破损后，裸露的异种金属形成电偶腐蚀，一方面造成低电位金属的加速腐蚀，另一方面对完好的涂层体系产生影响。英国[4]基于电偶腐蚀模型开发了决策支援工具(Decision Support Tool, DST)，可以分析预测大型结构或搭接件表面涂层损伤后的影响程度，为防腐处理提供最优方案。美军[5]将涂层体系损伤(凹陷/涂层下腐蚀、渗透起泡、剥落等)纳入到其加速腐蚀专家模拟器(Accelerated Corrosion Expert Simulator, ACES)中，作为影响腐蚀的关键因素之一。而国内研究主要集中于金属/涂层体系腐蚀规律研究[6-9]，有关电偶腐蚀对涂层破损后的影响研究较少[10]。

本文主要以电位相差较大的钛合金TA15、30CrMnSiA钢制作的螺栓搭接件作为研究对象，采用模拟飞机实际使用环境的加速腐蚀试验法，对试验件进行加速腐蚀。基于电偶腐蚀数学模型，采用有限元法分析了搭接件表面涂层失效原因及影响。

1 试 验

1.1 试验件

选用的钛-钢搭接件取材于飞机内部某一承力结构，是一类常见的连接件。搭接件如图1所示，由TA15钛合金板焊接至30CrMnSiA钢板搭接件制作而成，焊缝以左材料为TA15钛合金，以右为30CrMnSiA钢。搭接件采用五螺栓单排连接，沉孔设计，螺栓与孔间无干涉配合，螺栓材料均为30CrMnSiA，试件装配时，每个螺栓螺帽均施加10 N·m的扭矩。

图1 搭接件几何尺寸Fig. 1 Specimen details of lap joint

为增大电偶腐蚀的影响效果，仅对30CrMnSiA区进行涂层防护处理，TA15钛合金区裸露。先喷涂H06-076底漆，厚度22～26 μm，再喷涂SF96-60磁漆，厚度13～35 μm。

同时用30CrMnSiA钢制作了5 件平板试验件，作为对照组。尺寸为200 mm×50 mm×3 mm，两端分别留直径5 mm的系留孔，上覆涂层体系同搭接件。

1.2 腐蚀加速试验

研究的钛-钢搭接件作为主承力结构位于飞机结构内部，其服役环境中影响腐蚀的主要因素为高温、高湿、盐雾、积水以及大气污染形成的酸性气体，故可忽略紫外老化对涂层的影响。参考加速试验环境谱编制原则[11-12]，加速腐蚀试验采用如下条件：①酸性NaCl溶液浸泡，5%的NaCl溶液中滴加硫酸使其pH值达到4，溶液温度为(40±2) ℃，以模拟积水、盐雾和酸性气体的作用；②在温度为40 ℃和相对湿度为90%～100%的潮湿空气中，用远红外线灯照射烘干试验件，以模拟潮湿空气和凝露的作用过程。一个加速谱周期为30 min，浸泡8 min，溶液外22 min。

试验设备为ZJF-09G型周期浸润腐蚀试验箱。腐蚀试验过程中，每间隔4 h用笔式pH计测量溶液的pH值，若溶液的pH值不在规定的范围内，则滴加硫酸调节，每隔48 h更换溶液一次。为了避免环境不均匀对试验件的影响，每12 h 随机交换试验件位置一次。每隔2天取样清洗烘干后用KH-7700型体式显微镜对试验件腐蚀后的微观形貌进行观察和测量，腐蚀试验时间共40 天。

1.3 电化学测试

将TA15钛合金板与30CrMnSiA钢板线切割加工成尺寸为10 mm × 10 mm × 3 mm的电极，除预留10 mm × 10 mm的工作面以外，其余面均用环氧树脂封装。测试面采用耐水砂纸逐级打磨至3 000 #，经金刚石研磨膏抛光，丙酮和无水乙醇除油、除水后，放入干燥器静置12 h再进行测量。采用电位扫描法进行测量，扫描速率为0.166 7 mV/s。

电化学测量设备为PARSTAT 4000电化学综合测试仪，电解池均为三电极体系，参比电极为饱和甘汞电极(Saturated Calomel Electrode, SCE)，辅助电极为铂片电极。电解液为加速腐蚀试验溶液，溶液温度为40 ℃。

1.4 试验结果

根据搭接件表面涂层变化情况，将失效过程分为初期、中期和后期三个阶段。

1) 初期：涂层基本处于完好状态，阻止了腐蚀溶液的渗透。搭接件腐蚀10 天后，螺栓边角处的涂层受应力作用较为薄弱，最先发生破损，其结束标志是螺栓的螺杆顶部边缘出现涂层剥落，沉头及十字凹槽处涂层部分剥落并发生锈蚀，如图2所示。

图2 初期螺栓涂层破损情况Fig. 2 Bolt coating damage at initial stage

图3 中期螺栓区域涂层失效情况Fig. 3 Coating failure of bolts region at middle stage

2) 中期：搭接件腐蚀10～17 天，螺栓的螺杆顶部大部分涂层剥落，沉头十字凹槽腐蚀面积扩大，垫片处涂层开裂，裸露的30CrMnSiA钢腐蚀严重，螺栓附近及搭接区域涂层出现气泡，数量不断增加，范围不断扩大，紧挨的小气泡连成一片，气泡直径范围为0.5～2 mm，如图3所示。其结束标志为夹持区涂层开始出现气泡。

3) 后期：搭接件腐蚀17～40 天，螺栓区域继续腐蚀，涂层脱落面积扩大，夹持区涂层出现气泡，由中间向两端数量逐渐增多，直至占涂层表面积的50%以上(见图4)。此时标志着搭接件表面涂层体系完全丧失了防护能力，与钛合金直接形成电偶腐蚀。

观察平板试验件涂层在40 天试验中的腐蚀情况发现，涂层损伤最先出现在两端系留孔应力集中处，而后由涂层破损处向周边发展。涂层起泡集中在涂层破损处周围(见图5)，在远离涂层破损处未发现明显的起泡现象。

图4 后期夹持区域涂层失效情况Fig. 4 Coating failure of clamping region at last stage

图5 平板试验件涂层失效情况Fig. 5 Coating failure of plate specimen

在40天试验时间内，两种试验件边缘涂层出现了轻微破损，但均未发生明显的起泡现象。螺栓与系留孔属异形结构，涂层喷涂时容易不均匀，且边角处应力集中，是涂层最薄弱处。该处涂层开裂破损后，加速试验中含Cl-的潮湿空气及腐蚀溶液将从涂层破损的地方进入金属/涂层结合处[13-16]，发生丝状腐蚀，潮湿空气加速丝状腐蚀的蔓延，当相对湿度大于95%时，涂层表面形成泡状物[17]，这是螺栓和系留孔周围涂层的起泡原因，而电偶腐蚀则对远离螺栓的涂层起泡失效起了重要作用。腐蚀试验结束后，拆解搭接件，发现其内表面及螺栓孔均无腐蚀产物存在，表明其密封较好，未发生缝隙腐蚀，因而认定电偶腐蚀为导致涂层失效的主要影响因素。

2 电偶腐蚀数值计算分析

2.1 数学模型

腐蚀溶液中离子i的移动有3种方式，即扩散、电迁移和对流，其传输量Ni满足Nernst-Planck方程：

Ni=-Dici-ziFuiciφ+ciU

(1)

式中：Di为扩散系数；ci为离子浓度；zi为电荷数；F为法拉第常数；ui为迁移率；φ为电势；U为溶液流动速度。

最终式(1)可整理为

(2)

式(2)为典型的Laplace方程，其描述了腐蚀电场中的电势分布规律。采用有限元法求解式(2)，求解域为试验件周边的腐蚀溶液。

2.2 边界条件

图6为TA15和30CrMnSiA的极化曲线，经数据分析处理获得电位与电流密度的关系，并以之作为模型的边界条件。考虑到焊缝所占比例较小，其电化学性质较难测定，虽然焊缝区的成分不同于母材金属，但其耐蚀性一般低于母材，从试验结果看，焊缝区未发生明显的腐蚀，可以将其等同于30CrMnSiA来处理。

涂层失效初期，裸露的30CrMnSiA钢立即与钛合金发生强烈的电偶腐蚀。螺栓作阳极发生强极化，其表面主要发生Fe的氧化反应；钛合金作阴极，其表面主要发生O2的还原反应，阴阳极电流密度均符合Tafel式：

(3)

(4)

式中：Ic、Ia分别为阴、阳极电流密度；Icorr为自腐蚀电流密度；Ecorr为自腐蚀电位；E为电极电位；βc、βa分别为阴、阳极Tafel斜率。用Cview软件对极化曲线进行拟合分析，得到强极化区的相关电化学参数，如表1所示。

图6 TA15和30CrMnSiA的极化曲线Fig. 6 Polarization curves for TA15 and 30CrMnSiA

表1TA15与30CrMnSiA的电化学动力学参数

Table1ElectrochemicalkineticparametersofTA15and30CrMnSiA

MaterialEcorr/mVIcorr/(A·m-2)βa/mVβc/mVTA15-276.466.91×10-4119.69-144.3630CrMnSiA-697.470.3976.32-324.64

从TA15的极化曲线可以看出，当E<-0.6 V时，电流密度基本不再变化，阴极反应速率受O2扩散步骤控制，O2扩散到电极表面立即被还原掉，此时的阴极电流密度称为极限扩散电流密度，为0.21 A/m2，并以此作为数值计算的一个约束条件。

涂层失效中后期，随着螺栓区域涂层的大面积起泡，腐蚀溶液可以顺利通过涂层到达金属基体表面。此时，阳极面积扩大，发生弱极化，其表面同时存在Fe的氧化反应和O2的还原反应，其电流密度为

(5)

采用三参数法[18-19]求得弱极化区的电化学参数，Icorr为0.36 A/m2，与强极化区拟合数据相近，βa为22.46 mV，βc为47.65 mV。钛合金作阴极，仍处于强极化区，阴极电流密度符合式(3)。

2.3 数值计算结果与分析

假设搭接件接地，则计算获得涂层失效不同阶段搭接件周围溶液中的电势分布，如图7所示。

涂层失效初期，涂层剥落后的螺栓沉头、十字凹槽及螺杆顶部(见图2)作为阳极与钛合金发生电偶腐蚀，在溶液中形成的电势分布如图7(a)所示。阳极面积有限，故形成的电场范围较小，主要集中在螺栓周围。

涂层失效中期，图3中螺栓区域涂层发生大面积起泡失效，失去保护的30CrMnSiA作为阳极与钛合金发生电偶腐蚀，图7(b)显示在阳极区形成的电场范围不断扩大，并延伸到夹持区边缘。

随着涂层失效面积的不断增大，电场范围不断向夹持区扩展，直至涂层完全失效。在涂层失效后期，表面涂层完全失效的30CrMnSiA与钛合金发生电偶腐蚀，图7(c)显示在阳极区形成的电场包含了所有30CrMnSiA区域，且范围已扩大到溶液深处。

从图7的三张图可以看出，电偶腐蚀效应使搭接件周围溶液形成了明显的电势梯度，电场范围随着涂层失效面积的扩大而不断增大，电场方向由阳极区边缘指向溶液深处。在电势梯度作用下，阳极氧化形成的Fe2+向溶液深处移动，而溶液中原本无规则运动的阴离子(主要为Cl-)则发生定向运动，向阳极区及其周围涂层加速迁移、渗透。

图7 不同阶段搭接件周围溶液中的电势分布Fig. 7 Electrolyte potential distribution in solution around lap joint at different stages

Cl-半径小，可以通过涂层本身以及涂层缺陷同时传递[20]，传输速度快，同时电场作用又源源不断的提供Cl-；另一方面，飞机涂层一般由于重量限制而比较薄，防护相对薄弱，所以，Cl-在电势梯度作用下发生定向移动加速了涂层的失效，成为涂层失效的主要原因。

Cl-的渗透最终会导致涂层性能劣化，使涂层耐腐蚀性、离子渗透性能显著降低[21]，有利于H2O和O2的进一步渗透。Cl-穿过涂层到达并吸附在30CrMnSiA表面，加速表面钝化膜的溶解，扩散至此的O2发生还原反应与H2O生成OH-，且被困于涂层膜下方，使局部形成强碱性环境并最终导致局部膜分层(起泡)，这属于电渗起泡[22]。在搭接件涂层失效的中期和后期，远离螺栓的涂层起泡均属于此种类型。

2.4 搭接件涂层失效的影响

随着搭接件表面涂层失效面积的不断增加，对搭接件腐蚀的影响主要包括两个方面：

1) 阴、阳极面积比例不断减小，由最初涂层破损时的65∶1到涂层完全失效时的0.58∶1。避免了大阴极小阳极情况的持续存在而造成的阳极腐蚀加速现象，阳极平均电流密度大大降低，由5.28 A/m2降至0.08 A/m2，腐蚀速度减小。

2) 最大电流密度的位置与大小不断变化。涂层最初破损时，最大电流密度出现在靠近焊缝的螺栓处，最大值为5.49 A/m2，比自腐蚀电流密度增加了近14倍，随着涂层失效面积的增大，最大电流密度转移至焊缝处，最大值降为0.19 A/m2，仅为最初的1/29，减少了因局部腐蚀严重而发生点蚀的风险。

3 结 论

1) 钛-钢螺栓搭接件表面涂层失效分三个阶段：初期，涂层在应力作用下发生破损；中期，涂层因丝状腐蚀和电渗作用发生失效；后期，涂层主要受电渗作用起泡，直至完全失效。

2) 电偶腐蚀是涂层起泡失效的重要原因，电偶腐蚀使搭接件周围形成电场，在电势梯度作用下，Cl-发生定向移动，发生电渗，加速涂层失效。

3) 随着涂层失效区域的变化和失效面积的不断增加，搭接件阴、阳极面积比例不断变小，阳极腐蚀得到减轻；最大腐蚀电流密度的位置发生变化，数值变小，降低了发生点蚀的风险。

4) 通过电偶腐蚀模型的有限元计算分析，可以获得搭接结构周围溶液的电场分布，有助于预测涂层失效区域，为飞机涂层体系的维护保养提供技术支持。

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陈跃良男， 博士， 教授， 博士生导师。主要研究方向： 飞机结构腐蚀防护与寿命可靠性。

Tel.: 0532-58833624

E-mail: cyl0532@sina.com

王晨光男，博士研究生， 工程师。主要研究方向： 飞机结构的腐蚀与防护。

Tel.: 0532-58832401

E-mail: qjcgqj@163.com

*Correspondingauthor.Tel.:0532-58832401E-mail:qjcgqj@163.com

Coatingcorrosionfailureanalysisandinfluenceoftitanium-steelboltedlapjoints

CHENYueliang,WANGChenguang*,ZHANGYong,BIANGuixue

QingdaoBranch,NavalAeronauticalEngineeringInstitute,Qingdao266041,China

Coatingisthemainanti-corrosionsystemofaircraft,andlocaldamageofcoatinghasanimpactonothercompleteareas.Thecoatfailureinconcealedpositionisdifficulttobefoundandaffectstheflightsafety.Corrosionexperimentisperformedfortitanium-steelboltedlapjointswithairplaneserviceenvironmentsimulation.Afterselectingappropriateboundaryconditions,thecausesandeffectsoflapsurfacecoatingfailureareanalyzedbyfiniteelementmethodwhichisbasedonthemathematicalmodelofgalvaniccorrosion.Theresultsindicatethatthecoatingfailureprocesscouldbedividedintothreestages;theeffectofgalvaniccorrosioncausestheelectricfieldaroundthelaparea;thedirectionalacceleratedmotionofCl-underthepotentialgradientcauseselectroosmoticblisteringofcoating.Withtheincreaseofthecoatingfailurearea,theproportionofthecathodeandanodeareaissmaller,thecorrosionoftheanodereduces,thepositionofthemaximumcorrosioncurrentdensitychanges,andthevalueofthecorrosioncurrentdensitydecreases.Thefailureareaofthecoatingcouldbepredictedthroughcalculationofelectricfieldofthesolutionaroundtheoverlappingstructure.Itprovidesthetechnicalsupportforthemaintenanceoftheaircraftcoatingsystem.

lapjoints;coatingfailure;electroosmoticblistering;galvaniccorrosion;numericalcalculation

2015-11-10;Revised2015-11-23;Accepted2015-12-11;Publishedonline2015-12-281650

URL：www.cnki.net/kcms/detail/11.1929.V.20151228.1650.008.html

NationalNaturalScienceFoundationofChina(51375490)

2015-11-10;退修日期2015-11-23;录用日期2015-12-11; < class="emphasis_bold">网络出版时间

时间:2015-12-281650

www.cnki.net/kcms/detail/11.1929.V.20151228.1650.008.html

国家自然科学基金 (51375490)

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.Tel.:0532-58832401E-mailqjcgqj@163.com

陈跃良， 王晨光， 张勇， 等． 钛-钢螺栓搭接件涂层腐蚀失效分析及影响J． 航空学报,2016,37(11):3528-3534.CHENYL,WANGCG,ZHANGY,etal.Coatingcorrosionfailureanalysisandinfluenceoftitanium-steelboltedlapjointsJ.ActaAeronauticaetAstronauticaSinica,2016,37(11):3528-3534.

http://hkxb.buaa.edu.cnhkxb@buaa.edu.cn

10.7527/S1000-6893.2015.0336

TG172.2; V252

A

1000-6893(2016)11-3528-07