核设施事故条件下环境中氚的迁移

赵杨军，杨洁，陈海龙，李洋，廉冰，王猛

(中国辐射防护研究院，山西太原　030006)



核设施事故条件下环境中氚的迁移

赵杨军，杨洁，陈海龙，李洋，廉冰，王猛

(中国辐射防护研究院，山西太原030006)

核电厂释放的3H是公众剂量的主要贡献核素之一，应该考虑事故情况下气态氚释放对公众造成的辐射剂量。目前，IAEA启动EMRAS II项目对核设施事故条件下氚的释放和迁移机理进行了初步研究。研究结果表明：事故情况下不同时段氚的剂量贡献与其存在形态有关，其中HTO造成的主要是短期剂量贡献，OBT则是产生长期的剂量贡献，食入贮存较长时间的植物产品，会产生更强的剂量；土壤途径和大气途径为氚产生剂量的主要途径，有机物中氚的合成速率成为事故下氚释放产生剂量的最重要因素。

氚；核事故；迁移；个人剂量；EMRAS II

IAEA的EMRAS(Environmental Modelling for Radiation Safety，2003—2007)项目中对氚进行了相关研究。2009—2011年，IAEA启动EMRAS II项目[1]，重点关注事故情况下，释放到环境中氚的迁移，以及对公众造成的辐射剂量。

1　氚的释放和迁移

事故情景下，氚以HT和HTO的形式释放。

(1)气态HT。气态HT不会向植物转移，且HT的干沉降速率很小，不会被雨水冲刷。HT的吸入剂量转换因子较小，公众通过吸入途径造成的剂量很小。HT主要通过扩散进入土壤的孔隙中，并经酶催化反应转化成HTO后被植物吸入。

(2)HTO氚化水。事故条件下，氚迁移的首要途径为大气中HTO向植物叶子中的转移，转移途径为植物叶表面的气孔直接从空气中吸入。其转移速率取决于叶表面积指数(单位平方米土壤中叶子的面积，叶子面积/土壤面积)和叶表面气孔的交换速度。第二种途径为大气中HTO向土壤中转移，主要形式为HTO的沉降，沉降速率主要取决于土壤湿度。[2]

1.1空气中HTO向植物的转移

空气中HTO向植物的转移可通过采用交换速率表示叶子表面HTO的沉降和再释放[2-4]。交换速率的计算公式如式(1)所示：

Vc=LAI/r

(1)

式中，Vc为空气和植物叶表面之间的水蒸气交换速率，m/s；LAI为释放时叶子的面积指数，等于叶子面积/土壤面积，跟植物的种类有关；r为叶子表面气孔的阻挡能力，s/m，白天取值为300 s/m，夜晚取值为3 000 s/m。

氚释放时，植物叶中自由水HTO浓度的计算公式如式(2)所示：

(2)

在事故发生后2～3天内，若公众没有食入叶类植物和水果蔬菜，则无须考虑该受照路径。氚污染主要关注叶中OBT的形成。

1.2空气中HTO向土壤的转移

实验数据显示，若每年的降水量为700 L/m2，则大气水中氚沉降到土壤中的量为300 L/m2。当大气水的平均含量为8 g/m3，大气水中氚的平均沉降速率约为1.2×10-3m/s，每小时平均沉降速率为0.03～0.3 kg/(h·m-2)。

1.3土壤中HTO向植物的转移

任意时刻，土壤的相对湿度约为10%～30%，该地区生根植物的种植量为50～150 kg/m2。短期(1h)氚释放，土壤水中HTO浓度低于空气水分HTO浓的0.1%～1%。生根植物自由水的形成却要数周而非几个小时，这意味着经过一段时间后，土壤转移途径对人产生的剂量是不能忽略的。植物中自由水最快转换且达到植物和土壤中氚平衡需要2～3天，因此，当事故排放后一周，需要考虑土壤向植物转移途径产生的氚。土壤中HTO向植物的转移取决于土壤临界湿度、植物蒸腾量等因素。土壤临界湿度定义为植物气孔关闭后土壤的湿度，当土壤湿度大于临界湿度时，实际蒸腾量等于潜在蒸发量。

1.4空气中HTO向雨水的转移

当厂址区域发生降雨时，核设施烟囱附近的雨水会扩散到烟羽中，则雨水中氚浓度会比地表面空气水分中氚浓度高。雨水中HTO的沉积与空气中HTO浓度成正比，如式(3)所示：

Fhto=λC(z,t)dzdt

(3)

式中，λ为冲洗速率，s-1，取决于降雨强度，λ=a×(δ)b，其中a和b是经验系数，一般取10-5和0.73，δ为降雨强度，L/h；Fhto为HTO沉积速率，Bq/(m2·s)；C为空气中HTO浓度，Bq/m3；z为烟囱高度，m。

2　植物中有机氚浓度

植物通过光合作用将水中HTO转化成有机氚(OBT)。植物中有两种不同形态的有机氚。当C-T相结合时，这部分氚会在植物内长期滞留，直至植物收割都不会发生交换，这部分不易交换的有机氚为 (NE)-OBT；当氚与O、N、S等元素相结合时，这部分结合的氚在几小时内会发生交换，这部分易交换的有机氚为E-OBT。植物开花后不久，空气水中氚可能累积到植物有机体中，因此，植物中OBT浓度与事故发生的时间有很大关系。

植物中OBT合成速率计算公式如式(4)所示：

(4)

3　动物产品中氚浓度及造成的个人剂量

(1)动物产品中氚浓度。氚在事故情况下释放时，氚主要通过吸入和食入草料进入到动物体内。但吸入相对较小，主要是通过食入草料进入到动物体内。植物中的可交换的有机氚和自由水中氚，在食入后第一天就很快被吸收，然后在动物体内循环2～4天，因此，在事故后2～3天，动物奶中HTO浓度较大，在接下来2～3周其浓度则会逐渐降低。在草料生长周期(2～3个月)，动物会继续食用含OBT的草料，此时植物中OBT经转化进入到动物体内。经过一段时间衰变，氚在土壤、植物和动物之间达到平衡。新鲜动物产品中HTO和OBT的活度浓度计算公式如式(5)所示：

=FHO·ⅡHTO+FOO·ⅡOBT

(5)

式中，CI为动物产品氚浓度，Bq·d/kg-1；FHH为动物食入HTO转化到动物产品中HTO的转化因子，d/kg；FHO为动物食入HTO转化成到动物产品中OBT的转化因子，d/kg；FOH为动物食入OBT转化到动物产品中HTO的转化因子，d/kg；FOO为动物食入OBT转化到动物产品中OBT的转化因子，d/kg；ⅡHTO为动物摄入HTO的总量，Bq；ⅡOBT为动物摄入OBT的总量，Bq。

(2)食入动物产品造成的个人剂量。食入动植物产品造成的个人剂量计算方法如式(6)所示：

(6)

式中，Iman为个人食入牛奶和肉类产品的日食入量，kg/d；DFHTO、DFOBT分别为HTO、OBT的食入剂量转换因子，Sv/Bq；Hman为有效剂量，Sv。

研究发现，事故情况下食入牛奶和肉类产品并不是受照的主要途径，原因之一是动物中氚浓度会被动物饮用大量未污染的水所稀释；另一个原因是动物的生物转化较快。

4　结论

不同生长时期氚浓度演变过程如图1所示。假设事故释放源项为10 g HTO，对下风向1 km处人群所受剂量进行估算。考虑氚的不同形态、不同途径对公众造成的剂量，计算结果如图2和图3所示。

图1　不同生长时期氚浓度演变过程Fig.1　Evolution of tritium concentration by different pathways

图2　氚释放后各途径产生的剂量Fig.2　Dose produced after the release of tritium by different pathways

EMRAS II项目研究事故情况下氚通过大气释放后，每平方米植物中氚浓度随时间演化的过程，考虑了氚以HTO、OBT两种形态在大气、土壤中的迁移过程，获得以下结论：

(1)事故情况下，不同时段氚的剂量贡献与其存在形态有关，其中HTO造成的主要是短期剂量，OBT则是产生长期的剂量贡献。食入贮存较长时间的植物产品，会产生更强的氚剂量。

图3　不同形态氚的剂量贡献Fig.3　Dose contribution of tritium by different pathways

(2)土壤途径和大气途径为氚产生剂量主要途径，有机物中氚的合成速率成为事故下大气氚释放产生剂量的最重要因素。

[1]IAEA. Transfer of tritium in the environment after accidental releases from nuclear facilities[R]. Vienna: IAEA, 2013.

[2]庄景齐, 商照荣, 吕彩霞. 气态氚排放后HTO和OBT在环境介质中的估算[J]. 核安全, 2012(1): 72- 75.

[3]IAEA. Handbook of Parameter Values for the Prediction of Radionuclide Transfer in Terrestrial and Freshwater Environments[R]. Vienna: IAEA, 2010.

[4]IAEA. Modeling the environmental transport of tritium in the vicinity of long term atmospheric and sub-surface sources[R]. Vienna: IAEA, 2002.

Transfer of Tritium in the Environment from Nuclear Facilities after Accidental Releases

ZHAO Yang-jun, YANG Jie, CHEN Hai-long, LI Yang, LIAN Bing, WANG Meng

(China Institute for Radiation Protection, Taiyuan 030006, China)

3H is one of the main contribution radionuclides to the public dose, thus the public radiation dose from3H after accidental releases from the nuclear facilities should be considered. IAEA stared the EMRAS II project to run researches on the mechanisms for3H transfer in the environment. The conclusion indicated that different mechanisms occurred at different segments, with HTO contributing a big part of the dose in the short term while OBT in the longer terms. This effect was reinforced by the consumption of plant products, which were stored for many months after harvest. It was also interesting to note that the soil pathway seemed to be as important as the air pathway. The incorporation rate of tritium in organic materials was the single most important parameter in determining the dose after an accidental release of tritium to the atmosphere.

tritium; nuclear accident; transfer; individual dose; EMRAS II

2016-06-15

赵杨军(1984—)男，湖南双峰人，助理研究员，硕士，主要研究方向为核设施环境影响评价，E-mail：zyj218@163.com

10.14068/j.ceia.2016.05.023

X125

A

2095-6444(2016)05-0089-03