双波泵浦非对称量子阱的光学整流效应

曹小龙,车永莉,姚建铨

（1.山东科技大学机械电子工程学院，山东青岛 266590; 2.天津大学精密仪器与光电子工程学院，天津 300072; 3.光电信息技术教育部重点实验室（天津大学），天津 300072）

双波泵浦非对称量子阱的光学整流效应

曹小龙1,2,3*,车永莉2,3,姚建铨2,3

（1.山东科技大学机械电子工程学院，山东青岛 266590; 2.天津大学精密仪器与光电子工程学院，天津 300072; 3.光电信息技术教育部重点实验室（天津大学），天津 300072）

为了实现基于光整流方式的室温下宽调谐高效率太赫兹源，设计了一种适于双波长CO2激光器共振子带跃迁泵浦的双阱嵌套形非对称量子阱结构，结构组分为Al0.5Ga0.5As/GaAs/Al0.2Ga0.8As，采用密度矩阵及迭代方法计算了其二阶非线性光整流系数表达式，在导带为抛物线形和非抛物线形两种条件下对进行对比研究。计算结果表明，其偶极跃迁矩阵元随量子阱总阱宽的增大而逐渐减小。当固定量子阱总阱宽及其中一束泵浦光波长不变时，随着另一束泵浦光波长的增加，呈现出先增大后减小的变化趋势。当深阱为7 nm、总阱宽为23 nm、两束泵浦光相等为10.64 μm时，达到最大值5.925×10-6m/V;随着总阱宽的增大，曲线呈现“红移”现象，其原因为量子限制效应导致了不同阱宽条件下的量子阱能级值差不同，从而造成满足泵浦光光子能量与能级差共振条件的变化。导带为抛物线形和非抛物线形两种条件下的的最大值对应泵浦光波长基本相同，数值上的差异主要由跃迁矩阵元的不同导致。

光学整流;子带跃迁;非对称量子阱;太赫兹波

1　引 言

太赫兹（THz）科学与技术的关键在于THz源及探测器的发展。在现有各类THz辐射源中，基于非线性光整流方式的THz源具有输出效率高、调谐范围宽、光路结构紧凑，并能够在室温下稳定运行的优点，是一种重要的THz源[1-2]。

光整流是由电磁束和光子激发电介质而产生的一种Cherenkov辐射，在1962年由Bass等[3]首次在实验上验证了光整流效应现象。1971年，Yang、Shen等[4-5]提出采用基于光整流方法产生THz波的设想，但当时由于缺乏实际应用的背景，并没有受到研究者的重视。1981年，贝尔实验室的Fork等[6]成功研制出基于碰撞锁模（Colliding Pulse mode-locking）的飞秒激光器，为光整流效应的深入研究开辟了新的途径。1992年，张希成等[7]首次报道了光整流效应产生自由空间THz波。2005年，Karabulut等[8]对非对称半抛物形量子阱中的光整流效应进行深入研究，表明光整流系数与量子阱的限制势和阱宽有关。2008年，Baehr-Jones等[9]利用硅波导实现了室温、可调、连续的THz波源和探测器。2010年，Beck等[10]使用大口径光导天线解决了光学整流产生THz波转化效率较低的问题。2012年，Ramakrishnan等[11]采用金属表面等离子体激元方式提高了光整流的效率。2014年，Vicario等[12]基于级联的光整流效应，获得了紧凑、高效的THz源，突破了ManleY-Rowe关系的限制。

作为一种具有重要研究价值的非线性光学材料，量子阱结构中的子带能级对应THz光子能量，并且各子带能级间的跃迁具有很大的偶极矩阵元，可对其跃迁波长、跃迁粒子数及弛豫时间等进行人工调节，从而实现共振增强效应，具有比相应体材料大得多的非线性系数。本文设计了一种可用于双波长CO2激光器子带共振泵浦的GaAs非对称量子阱结构，运用密度矩阵和迭代方法计算出其二阶非线性光整流系数的表达式。研究了子带跃迁矩阵元和二阶非线性光整流系数与两束泵浦光波长及量子阱阱宽之间的变化关系，并在导带为抛物线形和非抛物线形两种情况下对比了二阶非线性光整流系数的变化规律。

2　非对称量子阱模型与计算方法

中红外波长的CO2激光器在9～11 μm范围内具有丰富的谱线，其光子能量可对应设计的量子阱导带子带能级，适于作为量子阱的双波长共振泵浦光源。通过前期的计算和结构优化设计[13]，我们设计的双阱嵌套型非对称量子阱及导带子带能级结构如图1所示。

图1　三能级阶梯形非对称量子阱结构示意图Fig.1　Conduction-band diagram of the structure.E1→E3and E1→E2are tuned for CO2laser resonant Pum-Ping，and terahertz emission is sought from|3〉→|2〉transitions.

此非对称量子阱结构组分设计为GaAs/ Al0.2Ga0.8As/Al0.5Ga0.5As，当保持深阱（GaAs）宽度为L1＝7 nm不变时，浅阱（Al0.2Ga0.8As）宽度（L2-L1）的变化可改变量子阱结构的对称性。若假设该量子阱阱底势能为0，经计算，该组分的量子阱两势垒高度V1＝167 meV、V2＝418 meV。双波长CO2激光器的短波长λP1泵浦光对应于子带能级E1→E3的子带跃迁，而长波长λP2泵浦光对应于E2→E3的子带跃迁。通过求解单粒子的薛定谔方程，可得到各阱中电子的能级值和波函数[13]。单粒子薛定谔方程表示为:

式中的m*为电子的有效质量，定义为:

若将导带近似看作抛物线形，量子阱势阱中的导带子带能级可表示为:

而若将导带看作非抛物线形，此时势阱中的导带能级表达式变为[14]:

在式（5）中，k表示波数，γ表示非抛物线形参数，m0表示自由电子的质量。当以导带底作为能级零参考点时，式（5）中的y定义为Δ/Eg，Δ是轨道自旋轨道分裂，值为Δ＝0.34-0.04x（eV），Eg为GaAs的禁带宽度。将k→d/dz带入（1）式后，导带为非抛物线形条件下的薛定谔方程表示为[15]:

假设GaAs深阱和Al0.2Ga0.8As浅阱的导带为非抛物线形，Al0.5Ga0.5As阻挡层的导带为抛物线形，通过计算可得到阻挡层中的γ1＝γ4＝0，深阱中的γ2＝3.288×10-19，浅阱中的γ3＝1.7031× 10-19。再由式（6）及边界条件，我们可得到导带为非抛物线形条件下电子的本征函数和能级值[13]。

采用密度矩阵及迭代方法，可得到二阶光整流系数表达式，对于三能级量子阱系统可表示为:

式（7）中，若有ωT≪ω32，则非线性光学差频效应变得很弱，此时光整流效应成为该过程的主要光学非线性效应。在仅讨论光整流效应情况下，为分析简便，可忽略第三能级E3，采用由E1和E2构成的二能级量子阱系统进行分析。在略去E3能级相关项后，式（7）简化为:式（8）中，ħ为普朗克常数，是两子带能级间的偶极跃迁矩阵元，即为辐射的THz频率。式（8）中载流子浓度N可取值为5×1022/m3。Γij是弛豫系数，一般可只考虑Γij＝1/T1（i＝j）和Γij＝1/T2（i≠j）两个不同的弛豫值，Γ＝1/T1，T1是量子阱导带子带间弛豫的平均时间，取T1＝1 Ps，T2＝0.14 Ps[16-17]。由于热平衡情况下各状态的初始位相的无规则性，在密度矩阵表达式中可设定非对角矩阵元ρij的稳态值为0。当量子阱能级差与两束泵浦光光子能量都相等时，即在达到双共振条件（ħω1＝ħω2＝E2-E1）下，此时二阶非线性光整流系数达到最大值，可表示为:

3　数值计算与分析

对于我们设计的非对称量子阱结构，假定深阱宽度L1＝7 nm保持不变，限制能级E1不变条件下，由于量子限制作用，总阱宽L2的变化将导致量子阱能级E2的改变，从而可调制二阶非线性光整流系数χo（2）。从式（8）可以看出，χo

（2）与子带能级偶极跃迁矩阵元相关。我们首先讨论导带为抛物线形条件下的偶极跃迁矩阵元随量子阱阱宽的变化情况。

图2　偶极跃迁矩阵元随量子阱阱宽L2的变化Fig.2　DiPole matrix element as a function of the well width L2

2大;但如果L2太小，量子阱能级E1也许不能限制在深阱中。

通过计算不同量子阱阱宽条件下的两能级值及相应的偶极跃迁矩阵元Rij，代入式（8）后，我们可得到二阶非线性光整流系数χo（2）随两束泵浦光波长λP1和λP2及量子阱总阱宽的变化关系，如图3和图4所示。

图3　不同阱宽条件下，二阶非线性光整流系数随泵浦光波长λP1的变化（λP2＝10.64 μm）。Fig.3　Curves for the second order oPtical rectification coefficientas a function of PumP wavelength λP1at different values of well width L2，while the λP2＝10.64 μm.

图4　不同阱宽条件下，二阶非线性光整流系数随泵浦光波长λP2的变化（λP1＝9.69 μm）。Fig.4　Curves for the second order oPtical rectification coefficientas a function of PumP wavelength λP2at different values of well width L2，while the λP1＝9.69 μm.

假定深阱宽度L1＝7 nm、总阱宽L2＝30 nm不变，我们对比了导带为抛物线形和非抛物线形两种情况下的随泵浦光波长的变化情况。相比于导带为抛物线形，在非抛物线形条件下量子阱的两个能级值、波函数及相应跃迁矩阵元都将发生一定的变化。对于图1中设计的非对称量子阱，在假设导带为非抛物线形条件下，通过计算得到量子阱的两个能级的值分别为:E1＝58.838 1 meV，E2＝172.149 1 meV;能级间的带间偶极矩矩阵元的值分别为R11＝3.7538×10-9、R12＝-1.4630×10-9、R22＝1.2559×10-8;而在导带为非抛物线情况下，量子阱中两个能级的值为:E′1＝56.707 8 meV、E′2＝170.029 2 meV;跃迁矩阵元分别为R′11＝3.8477×10-9、R′12＝-1.2942× 10-9、R′22＝1.2360×10-8。将两种情况下的能级值及跃迁矩阵元代入式（8），通过计算，我们得到导带为抛物线形和非抛物线形两种情况下的χo

图5　二阶非线性光整流系数随泵浦光波长λP1的变化（λP2＝10.64 μm）Fig.5　Curves for the second order oPtical rectification coefficientas a function of PumP wavelength λP1，while λP2＝10.64 μm.

（2）随两束泵浦光波长λP1和λP2的变化关系。

图6　二阶非线性光整流系数随泵浦光波长λP2的变化（λP1＝9.69 μm）Fig.6　Curves for the second order oPtical rectification coefficientas a function of PumP wavelength λP2，while λP1＝9.69 μm.

从图5和图6可以看出，当固定其中一束泵浦光波长时，量子阱的二阶非线性系数χo（2）随另一束泵浦光波长的增大呈现出先增大后减小的变化趋势。在图4中，当固定泵浦光λP2＝10.64 μm不变时，两种导带条件下χo（2）同在λP1＝10.96 μm处出现最大值，分别为2.203×10-6m/V和0.8088×10-6m/V。图6中保持泵浦光λP1＝9.69 μm不变，两种情况下的χo（2）同在λP2＝10.96 μm时达到最大值，分别为5.217×10-7m/V和1.987× 10-7m/V。由式（8）可知，量子阱能级差和跃迁矩阵元数值的不同导致两种导带情况下数值的差异。相比导带为抛物线形条件下，在导带为非抛物线形条件下要大一些。

虽然导带为抛物线形和非抛物线形两种条件下量子阱的两个能级值和波函数都不同，但通过计算可知，导带为抛物线形条件下两能级差ΔE21＝E2-E1＝172.1491 meV-58.8381 meV＝113.3110 meV，与导带为非抛物线形条件下两能级差meV＝113.3214 meV近似相等，即单共振条件近似相同，这导致两种条件下最大值对应泵浦光波长基本相同。而两种情况下数值的差异主要由跃迁矩阵元导致。

4　结 论

设计了嵌套形的非对称量子阱结构，研究了二阶非线性光整流系数与两束泵浦光波长和量子阱阱宽的关系。结果表明，固定总阱宽不变时，随着泵浦光波长的增大先增大后减小;当两束泵浦光波长相等为10.64 μm、总阱宽为23 nm时，最大值为5.925×10-6m/V;在导带为抛物线形和非抛物线形两种条件下，对应的泵浦光波长相等，原因为两种导带情况下能级差近似相等;由于量子限制效应，不同的量子阱阱宽对应不同的能级值，从而导致泵浦光光子能量与能级的共振条件不同，二阶非线性光整流系数的最大值对应不同的泵浦光波长。选择合适的量子阱阱宽及两束泵浦光的波长，可以对二阶光整流系数进行调制。

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曹小龙（1977-），男，山东德州人，博士，讲师，2013年于天津大学获得博士学位，主要从事太赫兹科学与技术方面的研究。

E-mail:caoxiaolong1977@126.com

Nonlinear Optical Rectification of Asymmetric Quantum Well Based on Dual Pump

CAO Xiao-long1，2，3*，CHE Yong-li2，3，YAO Jian-quan2，3

（1.College of Mechɑnicɑl ɑnd Electronic Engineering，Shɑndong Uniυersity of Science ɑnd Technology，Qingdɑo 266590，Chinɑ; 2.College of Precision Instrument ɑnd Opto-electronics Engineering，Institute of Lɑser ɑnd Opto-electronics，Tiɑnjin Uniυersity，Tiɑnjin 300072，Chinɑ; 3.Key Lɑborɑtory of Opto-electronics Informɑtion Technology（Tiɑnjin Uniυersity），Ministry of Educɑtion，Tiɑnjin 300072，Chinɑ）*Corresponding Author，E-mɑil:cɑoxiɑolong1977@126.com

Based on excitation from a dual-wavelength CO2laser，the oPtical rectification（OR）in a multiPle asYmmetric quantum well（AQW）was theoreticallY investigated by using the comPact densitY matrix aPProach and the iterative method.The numerical results for the tYPical Al0.5Ga0.5As/ GaAs/Al0.2Ga0.8As material show that the diPole matrix element decreases with the increasing well width of the AQW.Moreover，the oPtical rectification coefficient dePends sensitivelY on two PumP light wavelengths and well width of the AQW.The PhYsical origin of this shift in oPtical rectification curve is the quantum confinement effect in the AQW sYstem which causes the seParation of energY levels and the changes in resonant condition.For an AQW of 7 nm deeP well-width and 23 nm shallow well-width，the maximum of oPtical rectification coefficient for the AQW is 5.925×10-6m/V when the two PumP wavelengths are all 10.64 μm.The characteristics of oPtical rectification are also analYzed on Parabolic and non-Parabolic energY-band conditions in detail.

oPtical rectification;subband transitions;asYmmetric quantum well;THz-wave

O472＋.3;O437.1

A DOI:10.3788/fgxb20163702.0224

1000-7032（2016）02-0224-06

2015-11-11;

2015-12-12

国家自然科学基金（61271066）;山东科技大学人才引进科研启动基金（2014RCJJ020）资助项目