钙钛矿锰氧化物的多场调控

杨媛媛，高炬

（苏州科技学院数理学院，江苏苏州215009）

钙钛矿锰氧化物的多场调控

杨媛媛，高炬*

（苏州科技学院数理学院，江苏苏州215009）

钙钛矿型锰氧化物因其各量子态的自由能相近而存在多个亚稳相的共存与竞争，外加场的调控可导致各相之间的转换。总结了以应力场或光场为基础的多场调控研究进展，展望了锰氧化物多场调控的发展趋势。目前研究发现锰氧化物薄膜中应力诱导磁电阻增强效应、电流增强光电导效应、磁场对持久光电导的擦洗效应等多场调控效应，这些调控效应对发展新一代的氧化物功能器件具有重大意义。

钙钛矿锰氧化物；多场调控；强关联电子体系；亚稳相

钙钛矿锰氧化物属于典型的强关联电子体系，由于具有自由能相近的多种量子态相互竞争，不仅诱导出电荷/轨道有序、相分离、Mott转变等[1-5]奇异特性，而且外加场可引发各种亚稳相间的相互转换，使其输运特性发生巨大变化，呈现出庞磁电阻（CMR）、电致电阻（EMR）、持久光电导（PPC）等一系列新的物理现象。基于这些新的场致效应，有望发展出新型的氧化物场效应器件。因此，自1994年Jin等人发现La0.67Ca0.33MnO3-δ薄膜的庞磁电阻效应以来，钙钛矿锰氧化物的场调控特性研究即成为物理、化学、材料、信息等诸多领域的研究热点[6]。随后，研究人员发现了电场对锰氧化物电阻的调制作用，外加电场或电流可以诱导出庞电致电阻效应、顺磁绝缘态向铁磁金属态的转变等效应[7-10]。Kiryukhin等人报道了Pr0.7Ca0.3MnO3单晶在X光照射下的低温反铁磁-铁磁转变，且电导率增大6个数量级以上[11-14]。锰氧化物薄膜不仅具有上述光致效应，还呈现出持久光电导现象（PPC），即薄膜电阻在光场撤消后的较长时间内保持某个稳定值[15-18]。另外，Thiele等对La0.7Sr0.3MnO3薄膜进行应力调控，发现面内晶格应力减小0.06%，薄膜电阻减小9%[19]；Biswas等发现衬底与薄膜间的晶格失配还能导致La0.67Ca0.33MnO3薄膜相分离现象[20]。锰氧化物单场调控的综述见参考文献[21-24]。

然而，随着锰氧化物单场调控研究的不断深入，人们也逐渐注意到了单场调控的局限性。例如，光、电、磁场易对电输运特性产生巨大的调控效应（如CMR、EMR、光电导等），且响应速度快，但是很难调控系统的宏观参数（如金属-绝缘体转变温度Tp、居里点Tc等）。应力场可以有效调制宏观参数，但对亚稳的量子态调控作用有限，且响应速度慢。考虑到光、电、磁场与应力场调控的互补效应，钙钛矿锰氧化物的多场调控研究有望开发出高性能的氧化物基场效应器件。笔者围绕钙钛矿锰氧化物多场调控这一研究热点，分别以应力场和光场为背景，综述了多场调控的研究进展及其应用前景。

1　应力场下的多场调控

早期应力场的调控主要通过薄膜与衬底间的晶格失配来实现[25-27]。如图1（a）所示的电阻随温度变化曲线（R-T曲线），生长在不同衬底上的La0.8Ca0.2MnO3薄膜展示出迥异的电阻温度行为[28-29]。人们认为晶格畸变改变了Mn-O的结合及Mn-O-Mn的键角，影响了双交换耦合作用和Jahn-Teller畸变，进而导致磁有序排列、金属-绝缘体相变[30]、CMR[31]、相分离[19]等性质的改变。然而，晶格失配无法连续调控应力场，缺乏灵活性。近年来，氧化物压电材料的发展为实现应力场的实时调控提供了可行性。极化的压电体具有逆压电效应，对压电衬底施加纵向电场可实现其面内晶格的伸缩（如图2），为实现应力场的连续调控提供另一有效手段[32-34]。2012年，Wang等人在压电材料Pb（Mg1/3Nb2/3）O3-PbTiO3（PMN-PT）上生长了Pr0.7Sr0.3MnO3薄膜，发现约2.3%的应变使薄膜的金属-绝缘体转变温度上升了17 K，电阻下降约70%[17]。PMN-PT晶体不仅具有优良的铁电效应和压电效应，而且其钙钛矿结构与大多数锰氧化物晶格相匹配，因而可构造出PMN-PT基的多层膜结构，为实时改变应力场从而实现晶格畸变下的多场量子调控提供了可能。

图1　应力场与光电磁场耦合对钙钛矿锰氧化物电阻-温度曲线的影响

1.1应力场与光场共同作用

2011年，Guo等人对La0.8Ca0.2MnO3/PMN-PT薄膜进行了应力场与光场的调控研究，如图1（b）所示[35]。实验发现，230 K时在10 kV·cm-1电场下薄膜面内应力减小约0.12%，诱导电阻减小约1 kΩ；而波长为532 nm（2.34 eV）的激光辐照导致电阻增大~340 Ω。两场共同作用时，薄膜电阻比零场下减小~800 Ω。Guo等人认为，应力减小了PMN-PT与La0.8Ca0.2MnO3的晶格失配，从而削弱了Jahn-Teller畸变和电子晶格耦合作用，促进了电输运过程；相反光照会引起自旋排列紊乱，破坏铁磁相与反铁磁相之间的平衡，使反铁磁相占优，导致电阻上升，光电导下降。后续的研究也支持了这种观点，2013年，Wang等人利用532 nm波长的可见光照射在La0.39Pr0.24Ca0.37MnO3/PMN-PT薄膜上，在低温处观测到PPC效应，通过对比研究发现光照1 h与施加0.02%应力均对PPC效应有调制作用，且应力的调制强度大于光场[36]。相关对比结果见表1。据上述研究，发现光场与应力场对锰氧化物薄膜的电输运作用相反，两场同时作用不利于增加调制深度，但是应力对光电阻的抑制作用有重要研究价值，如果发现“应力对光电导的擦洗效应”，光辅助记忆元件将有更大的应用空间。

1.2应力场与电场共同作用

应力场下的电场调控主要有两种实现方式（图2），即电场平行于薄膜表面时的横向电场（E//）和电场垂直于薄膜表面的纵向电场（E⊥）。施加于PMN-PT单晶的纵向电场主要产生铁电极化和应力两种效应[37-38]。Sheng等人对两种效应进行了研究，发现温度低于Mott转变温度时铁电极化效应起主导作用；温度高于Mott转变温度时应力效应起主导作用[39]。Zheng等人对比了极化前后La0.75Ca0.25MnO3/PMN-PT薄膜的电输运特性[40]。如图1（c）所示，经过+12 kV·cm-1电场极化后，薄膜面内晶格减小0.06%，电阻降低39.3%；-12 kV·cm-1电场诱导出类似的应力效应，但是电阻减小了53.6%，因此，纵向电场对薄膜的电输运特性有明显调控效应。另一方面，Gao等人研究了横向电场对La0.7Ca0.3MnO3和La0.85Ba0.15MnO3薄膜的电输运特性，发现电流密度为8×104A·cm-2的横向电场可使电阻减小~26%[41-42]。更多相关结果见表1。因此，笔者认为应力场与纵横电场的耦合可能发展出新型的电流/电场敏感器件，如高密度信息记录磁盘和新型场效应器件。

图2　钙钛矿锰氧化物多场调控结构示意图

表1　钙钛矿锰氧化物多场调控对比表

1.3应力场与磁场共同作用

Zheng等人对应力场与磁场的共同作用进行了系统研究[43-45]。如图1（d）所示，270 K时，1.2 T磁场诱导La0.7Ba0.3MnO3薄膜电阻下降9 kΩ；同一温度下，0.59%应变诱导电阻下降14 kΩ；两场共同作用时薄膜电阻比零场条件下减小近23 kΩ。可见磁场与应力场均可增强薄膜的电输运性能。而且，两场共同作用使Tp上升了25 K。Jia等人发现La0.7Ca0.15Sr0.15MnO3薄膜也有类似效应，他们认为Tp与应力场有密切联系[46]，相关对比结果见表1。根据以上内容，发现应力场与磁场对锰氧化物薄膜的电输运作用相同，可以明显增加调制深度，因此，应力场与磁场的协同作用有助于增强锰氧化物基传感器的灵敏度。

2　光场下的多场调控

光辐照作为一种外界激励，进入材料后一部分能量转化为热能，另一部分能量被电子吸收形成电子-空穴对。光场作用的优势在于不需要改变材料的化学组分和晶体结构就可以改变载流子浓度从而影响材料的电输运特性。1999年，Cauro等人在缺氧的La0.7（Ca，Ba，Pr）0.3MnO3和Pr2/3Sr1/3MnO3-δ薄膜中观测到可见光诱导的PPC效应，他们将该效应归结于氧缺位[47-49]。随后，Dai等人分别用He-Ne激光（λ=632.8 nm）和汞灯（λ= 435.8 nm~546.1 nm）照射（La0.3Nd0.7）2/3Ca1/3MnO3样品表面，在低于50 K时观测到激光诱导的PPC效应及汞灯诱导的正常光电导效应[50-51]。2005年，Huhtinen等人在La0.9Ca0.1MnO3薄膜中不仅观测到PPC效应而且还发现光诱导铁磁性的持续现象，即去掉光照后铁磁性能保持十几个小时[52]。锰氧化物薄膜的光场调控研究对光电池、光开关、光敏器件的研发具有重大意义，但其物理机制尚不明朗。前期研究表明光照可能导致锰氧化物出现新的亚稳相。因此，光场下的多场调控研究有助于加深对锰氧化物诸多新奇物理效应的理解。

2.1光场与电场共同作用

2011年，Gao等人利用波长为532 nm的激光和横向电流作用于Pr0.7Sr0.3MnO3薄膜，实验结构见图2。结果显示，与10 nA横向电流相比，1 μA的横向电流不仅减小薄膜电阻，而且增强薄膜PPC效应。他们认为这一效应可能与相平衡有关，电流的介入使绝缘相减少，薄膜的电阻降低，PPC效应增强[53]。2012年，Hu等人对缺氧的La7/8Sr1/8MnO3-δ薄膜进行了光场与电场耦合作用的研究，如图3（a）所示[54-55]。结果表明，相同电流条件下，光照使电阻减小~1个数量级；相同光照条件下，电流为1 μA时的薄膜电阻比10 nA时小~3个数量级，相关对比结果请参见表1。由此可见，横向电流对光电导有明显增强作用。根据以上研究，发现光场与电场对锰氧化物薄膜的电输运作用相同，可以明显增加调制深度，因此，进一步研究光场与电场共同作用下的内在机制有助于改善光敏器件的灵敏度。

图3　光场与电场、磁场耦合下的多场调控对钙钛矿锰氧化物R-T曲线的影响

2.2光场与磁场共同作用

2004年，Moshnyaga等人在La0.7Ca0.3MnO3薄膜中观察到磁场抑制光致电阻现象[56]。2006年，Sheng等人施加磁场于缺氧的La2/3Sr1/3MnO3-δ薄膜，在50 K下观察到持久光电导的磁场擦洗效应[57]。研究表明，0.001 T磁场削弱PPC效应73%；0.5 T磁场削弱PPC效应高达97.5%。2012年，Guo等人针对磁场擦洗光电导效应进行了进一步研究，实验采用波长为633 nm的He-Ne激光的照射于La0.8Ca0.2MnO3薄膜，在180 K下，光场诱导电阻上升6.1%；再施加1 T的磁场，光致电阻下降2.5%；进一步加大磁场至9 T，光致电阻下降至无光照时的电阻值，见图3（b）[58]。由此可见，磁场削弱了光致电阻效应，相关对比结果见表1。根据以上研究，发现光场与磁场对锰氧化物薄膜电输运的相消作用十分显著，因此，进一步研究光场与磁场的共同作用有助于光辅助记忆元件、磁光记录装置等的研发。

3　结语与展望

随着对钙钛矿锰氧化物研究的深入，越来越多的研究兴趣转向多场调控研究，并已取得了一定的进展。通过对比研究静电场、偏置电流、光辐照、外磁场和应力场对锰氧化物中亚稳相分布的不同作用，人们对低维体系中场致阻变效应与亚稳特性的物理过程有了初步理解。未来可以利用锰氧化物材料结构上的相似性、性质上的差异以及多种自由度共存与激烈竞争等特点，设计并制备锰氧化物基外延低维结构，并通过耦合铁电、磁性、电输运等特性，加强低维结构对外场的响应性能及人工调节性能。开展多场（电、磁、光、应力、微波以及温度场）综合调控将有助于发展高敏功能传感器和新型场效应器件。

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Multi-field tuning of perovskite manganites

YANG Yuanyuan，GAO Ju
（School of Mathematics and Physics，SUST，Suzhou 215009，China）

The perovskite manganites are located on the quantum phase boundary and their novel behaviors are associated with the coexistence and competition of quantum states,sensitive to the external fields including magnetic field,electrical field,light and strain.In this review,we summarized the effects of multi-field tuning,and mainly focused on the well-controlled lattice strain and light such as strain-enhanced magnetoresistance,currentenhanced photoconductivity,the erasure of persistent photo-induced resistance.These fantastic effects lead to the development of oxide-based field-effect transistors.Besides,we proposed the development tendency of multi-field tuning in manganites.

perovskite manganite；multi-field tuning；strongly electron-correlated system；metastable phase

O469

A

1672－0687（2016）01－0045－07

责任编辑：李文杰

2015－01－26

国家自然科学基金资助项目（11374225）

杨媛媛（1989-），女，江苏镇江人，硕士研究生，研究方向：光电材料与器件。*

高炬（1957-），男，教授，博士，博士生导师，E-mail：jugao@hku.hk。