海南岛东部陆架表层沉积物重金属污染评价

徐方建,闫慧梅,田 旭,邱隆伟,刘兆庆,李安春,赵永芳,殷学博



海南岛东部陆架表层沉积物重金属污染评价

徐方建1,2*,闫慧梅1,田 旭3,邱隆伟1,刘兆庆1,李安春4,赵永芳4,殷学博4

(1.中国石油大学(华东)地球科学与技术学院,山东 青岛 266580；2.海洋国家实验室海洋矿产资源评价与探测技术功能实验室,山东 青岛 266071；3.国家深海基地管理中心,山东 青岛 266237；4.中国科学院海洋研究所海洋地质与环境重点实验室,山东 青岛 266071)

对海南岛东部陆架29个站位的表层沉积物重金属元素(Cu、Cr、As、Pb、Zn和Cd)进行了含量测试及分布特征分析,采用地累积指数(geo)、富集因子(EF)和潜在生态危害指数对其进行了评价.研究结果表明:重金属含量空间分布趋势较为相似,呈现出由陆向海略微减小的趋势.6种重金属元素可能有相同或相似的来源,但Pb和As受到了人类活动影响.以上地壳和海南岛近岸未受污染沉积物为背景值的geo和EF值排序有所不同.研究区单项潜在生态危害系数平均值排序为Cd>As>Cu>Pb>Cr>Zn,Cu、Cr、Pb和Zn等4种重金属为轻微潜在生态危害,As和Cd在个别站位达到了中等潜在生态危害水平.综合潜在生态危害指数评价结果显示,研究区绝大多数站位处于轻微潜在生态危害水平.潜在生态危害水平相对较高的区域邻近万泉河、陵水河和三亚河河口.

陆架；海南岛；表层沉积物；重金属；污染

近年来,随着沿海地区经济的迅速发展,重金属污染物通过河流等进入近岸海域,绝大部分迅速转移至沉积物中被储存下来[1-2].当水体环境发生改变时,沉积物中的重金属污染物可能重新释放到水体中[3-4],不但会对生物产生危害,而且还会通过食物链的方式向人体转移,从而威胁人类的健康[5].因此,近海海域环境质量问题受到了越来越多的关注.近年来,诸多学者对中国渤海[6-7]、黄海[8-9]、东海[10-11]和南海[12-14]等近海海域沉积物重金属污染进行了大量研究工作.

海南岛是我国第二大岛屿,位于中国大陆南端,具有热带季风型海洋性气候,终年高温,平均气温为22~26℃,雨量充沛,年降雨量为960~ 2140mm[15].海南岛沿岸自然环境相对较好,但近年来工业、农业、生活污水排放以及旅游业的迅速发展使海南岛周边海域环境受到一定程度的影响[16-17].关于南海北部海域重金属污染研究已有报道,但多侧重于河口[13,16,18]、海湾[19-21]以及潮间带[22]等,对陆架区的研究程度仍然偏低.因此,南海北部海南岛邻近陆架区沉积物重金属污染应该得到重视.本文对位于海南岛东部陆架的29个表层沉积物样品进行了重金属元素(Cu、Cr、As、Pb、Zn和Cd)分析,以期为海南岛邻近海域海洋生态系统的持续发展及污染防治提供参考依据.

1 材料和方法

1.1 样品采集与测试

29个沉积物表层样品由中国石油大学(华东)2012~2014年采自于海南岛东部陆架(图1).根据《海洋调查规范》[23]海洋底质采样要求,取其未受干扰的表层样品.航次由国家自然科学基金委员会资助,所用考察船为中国科学院南海海洋研究所的“实验3号”考察船.

粒度样品经30% H2O2和1mol/L HCl处理去除有机质和贝壳、有孔虫等钙质后,在国家海洋局第一海洋研究所用Malvern Mastersizer 3000激光粒度仪进行了粒度测量.测量范围为0.01~ 3500.0μm,重复测试的相对误差小于1%.

表1 元素测试值与标准值对比(μg/g)Table 1 Certified and measured values of heavy metal concentrations in the standard reference materials(μg/g)

注:- 表示未测试或无相关数据.

化学元素样品加入30% H2O2和1mol/L HCl处理后,烘干、研磨至200目以下,送至中国科学院海洋研究所进行重金属元素(Cu、Cr、As、Pb、Zn和Cd)含量测试.测试方法如下:(1)准确称取0.04g样品置于聚四氟乙烯内胆中,加入1.5mL HF和0.5mL HNO3置于防腐烘箱中150℃加热消解12h,冷却;(2)开盖,加入0.25mL HClO4于150 ℃电热板上赶酸,蒸至近干,有白烟冒出;(3)加入0.4mL 1.0mg/L Rh、1mL高纯水和1mLHNO3置于防腐不锈钢外套内,于150℃防腐烘箱中回溶6h;(4)取出聚四氟乙烯内胆,将溶液转移到40mL聚乙烯瓶中,用高纯水稀释至40mL(不定容、不称重)摇匀,待测.所用仪器为美国产Elan DRCⅡ型电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS).为了监控测试精度和准确度,利用国家海洋沉积物一级标准物质GBW07315、GBW07316和美国地质调查局玄武岩标准物质BCR-2、BHVO-2作了质量监控(表1).

1.2 研究方法

1.2.1 地累积指数 地累积指数(geo)由德国科学家Müller[24]提出,是用于研究重金属污染程度的定量指标,目前得到了广泛应用[6-7,25-26].地累积指数的计算公式如下:

geo=log2[(C)/(KB)] (1)

式中:C表示样品中元素的实测含量;B表示元素的地球化学背景值;表示修正指数.为考虑各地岩石差异可能会引起背景值的变化而取的系数(一般取=1.5).B选用了上地壳[27]和海南岛近岸(DNC01孔)未受污染沉积物[28]的元素平均含量.各元素的取值分别为Cu(28/20.15)、Cr(92/45.24)、As(4.8/4.49)、Pb(17/31.72)、Zn(67/60.80)和Cd(0.09/0.19).表2为geo值与重金属污染程度的关系.

表2 Müller地累积指数分级[24]Table 2 Müller classification of geo-accumulation index of the heavy metals[24]

1.2.2 富集因子 富集因子(EF)被广泛用于区分重金属的自然和人类活动来源以及反映环境污染状况[6,8,13,29].富集因子的计算方法是将样品中元素的含量与保守性元素进行对比,将重金属含量标准化,计算公式如下:

EF=(X/X)sample/(X/X)baseline(2)

式中:X和X分别表示重金属元素和标准化元素的含量;sample和baseline分别表示样品和背景;标准化元素X选择元素Al[6,8,13].本研究中背景值分别选用上地壳[27]和海南岛近岸未受污染沉积物的元素平均含量[28].根据富集因子的大小, Sutherland[30]将污染程度划分为5个级别:无污染至轻污染(EF<2);中度污染(2£EF<5);显著污染(5£EF<20);强烈污染(20£EF<40);极强污染(EF> 40).

表3 重金属潜在生态危害程度及等级划分Table 3 Ranking of contamination and potential ecological risks based onEriand RI

3 潜在生态危害指数 采用瑞典学者Håkanson[31]提出的沉积物评价方法,对海南岛东部陆架表层沉积物重金属的潜在生态危害进行评价.该方法不仅反映了某一特定环境下沉积物中各种污染物对环境的影响,而且反映了环境中多种污染物的综合效应[3],并用定量方法划分出了潜在生态风险程度[31],因而是重金属污染评价中应用最为广泛的方法之一[3,6,12,22,31].根据这一方法,区域内沉积物中第种重金属的潜在生态危害系数(E)以及综合潜在生态危害指数(RI)的计算公式分别为

C=C/C(3)

E=T×C(4)

RI=ΣE(5)

式中:C和C分别为重金属含量的实测值和背景值;C为重金属的富集系数;T为重金属的毒性系数.重金属背景值C采用海南岛近岸未受污染沉积物的元素平均含量[28].重金属的毒性系数T分别为Cu(5)、Cr(2)、As(10)、Pb(5)、Zn(1)、Cd(30)[31].因为本研究所测沉积物重金属元素少于Håkanson[31]提出的8种元素,故根据文献[3,32]的调整方法,对本文综合生态危害指数RI的评价标准进行了调整.表3为潜在生态危害系数E与调整后的综合潜在生态危害指数RI评价标准.

2 结果

2.1 沉积物粒度

研究区沉积物总体偏粗,平均粒径为17.8~ 184.5μm.沉积物以粉砂为主,含量为26.8%~ 84.3%,平均为60.7%.其次是砂,含量为3.6%~ 66.8%,平均为26.9%.含量最低的是粘土,平均为12.4%.

2.2 重金属含量与空间分布特征

表4为海南岛东部陆架表层沉积物重金属含量分析结果.根据海洋沉积物质量标准(GB18668- 2002)[33]可见,本区大部分重金属沉积物最高值均未超过I类标准,其中As、Pb和Cd的平均值不及I类标准的一半.只有Cu在部分站位超过I类标准,超标率为24%,但未超过Ⅱ类标准.

如图2所示,Cu、Cr、As、Pb、Zn和Cd等6种重金属元素空间分布趋势较为相似,呈现出由陆向海略微减小的趋势,重金属含量低值区基本位于研究区的东北部,高值区基本位于研究区的中部和南部,恰好邻近万泉河、陵水河和三亚河.已有研究结果表明,海南岛东部河流受到了不同程度的重金属污染[28,36],且由于海南岛独特的地势(中间高四周低),使得海南岛东部河流物质极易到达邻近陆架区[13,37].因此,该区重金属污染主要受到了海南岛东南部河流(万泉河、陵水河和三亚河)的影响.这与已有研究发现河口区域(如渤海湾河口[9]、长江口[38]、珠江口[39])污染程度通常相对严重较为一致.此外,重金属高值区的分布还可能与沉积物粒度有关.

3 讨论

3.1 相关性分析

沉积物的粒度是控制重金属含量的一个重要因素[40-42].为探讨海南岛东部陆架的重金属来源,对重金属含量与细粒级组分(<63μm)含量进行相关性分析,可以看出,Cu、Cr、Zn和Cd等与细粒级组分含量的相关系数均在0.5以上(表6),即沉积物粒径越细,这些元素含量越高.Cu、Cr、Zn和Cd两两之间相关系数大多在0.8以上,呈极显著正相关,说明这4种元素可能有相同或相似的来源.As和Pb与以上4种重金属元素相关系数为0.5~0.8,说明其来源在一定程度上有着相似性,但是沉积物细粒级组分与As和Pb基本无相关性(相关系数小于0.3),说明As和Pb受到了人类活动的影响[13,36,43].Pb与其他重金属元素相关性都不是特别显著,这一类似的现象还出现在珠江口[43]和海南岛昌化江河口及邻近的陆架区[13],已有的研究认为其可能受到了大气沉降和航海过程中油气燃烧等因素的影响[43-44].

表6 海南岛东部陆架表层沉积物重金属含量与细粒级组分相关性分析Table 6 Pearson’s correlation analysis of heavy metal contents and fine components in the surface sediment in the eastern continental shelf of Hainan Island

注: **在0.01水平(双侧)显著相关,*在0.05水平(双侧)显著相关,<63μm代表体积含量.

3.2 地累积指数评价

以上地壳重金属元素含量[27]为背景值,海南岛东部陆架表层沉积物各重金属元素的geo范围分别为:Cu,-1.62~0.10(平均值为-0.57),Cr,-2.09~ -0.90(平均值为-1.30),As,-1.9~1.37(平均值为-0.11),Pb,-1.20~0.29(平均值为-0.46),Zn,-1.41~ 0.19(平均值为-0.34),Cd,-0.91~1.39(平均值为0.39).Cr全部站位污染程度为无污染,Cu、Zn和Pb小部分站位污染程度为轻度~中度,As和Cd污染程度最高,少部分站位污染程度为中度.如图3(a)所示,污染程度排序为Cd>As>Pb>Zn>Cu> Cr.

以海南岛近岸未受污染沉积物重金属元素含量[28]为背景值,各元素geo范围分别为:Cu, -1.14~0.57(平均值为-0.10),Cr,-1.07~0.12(平均值为-0.27),As,-1.82~1.46(平均值为-0.02),Pb, -0.21~-0.61(平均值为-1.36),Zn,-1.27~0.33(平均值为-0.20),Cd,-1.99~0.31(平均值为-0.69).Pb和Cd几乎所有站位的污染程度为无污染,Zn和Cr小部分站位为轻度~中度,Cu约有一半站位污染程度达到轻度~中度,As个别站位污染程度达到中度.如图3(b)所示,污染程度排序为As>Cu>Zn> Cr>Cd>Pb.

3.3 富集因子评价

以上地壳重金属元素含量[27]为背景值,各重金属元素的EF范围分别为:Cu,1.16~1.80(平均值为1.39),Cr,0.71~1.22(平均值为0.84),As,0.65~ 4.84(平均值为2.11),Pb,0.75~2.53(平均值为1.56),Zn,1.23~2.84(平均值为1.64),Cd,1.77~ 5.54(平均值为2.78).Cu和Cr所有站位污染程度为无污染~轻微污染,Zn和Pb有极个别站位为中度污染,As有一半左右站位为中度污染,Cd污染程度最高,有1个站位达到显著污染水平.如图4(a)所示,污染程度排序为Cd>As>Pb>Zn> Cu>Cr.

以海南岛近岸未受污染沉积物重金属元素含量[28]为背景值,各重金属元素的EF范围分别为:Cu,1.31~2.03(平均值为1.57),Cr,1.17~2.02(平均值为1.39),As,0.57~4.21(平均值为1.83),Pb, 0.33~1.10(平均值为0.68),Zn,1.10~2.54(平均值为1.47),Cd,0.68~2.14(平均值为1.07).Cu、Cr、Pb、Zn和Cd几乎全部站位为无污染~轻微污染, As部分站位达到中度污染.如图4(b)所示,污染程度排序为As>Cu>Zn>Cr>Cd>Pb.

总体来看,以上地壳和海南岛近岸未受污染沉积物为背景值的geo和EF值排序有所不同(图3~图4).评价结果均显示As为研究区内污染程度较高的元素.以海南岛近岸未受污染沉积物为背景值的geo和EF值排序中,元素Cu的污染程度为第2位,远高于以上地壳为背景值的污染排序.这与6种元素中只有Cu的含量超过海洋沉积物重金属国家I类标准的结论较为一致.以上地壳为背景值时,Cr的值与上地壳背景值很接近,其为6种重金属中污染最低.以海南岛近岸未受污染沉积物为背景值时,由于Pb的值与海南岛近岸未受污染沉积物背景值很接近,其成为6种重金属中污染程度最低的.显然,利用不同的背景值获得的geo和EF值是不同的.选用上地壳为背景值,虽然可以降低最近一两百年来工业生产污染对评价的不利影响,但却可能忽视了不同区域自然条件对元素迁移的影响.因此,选用区域性的海南岛近岸未受污染沉积物为背景值,可避免选用上地壳元素平均值为背景值的缺陷.实际上,在已有的研究中,已经越来越多的关注或是使用不同区域的土壤或是沉积物元素含量作为背景值[45-48].

3.4 潜在生态危害评价

单项潜在生态危害系数平均值排序为Cd> As>Cu>Pb>Cr>Zn.如表7所示,Cd的潜在生态危害系数E的平均值约是Zn的22倍、Cr的12倍、Pb的10倍、Cu的4倍、As的2倍,此结果表明Cd对RI的影响程度远远高于其他重金属元素.Cu、Cr、Pb和Zn等4种重金属的E均小于40(轻微潜在生态危害),只有As和Cd个别站位的E值介于40~80之间(中等潜在生态危害).可见,海南岛东部陆架沉积物中重金属As和Cd为主要潜在生态危害因子.

综合潜在生态危害指数RI表明,研究区绝大多数站位处于轻微潜在生态危害水平.风险相对较高的区域靠近万泉河、陵水河和三亚河河口,这可能与海南岛沿岸人类活动较密集导致入海河流带来一定污染物有关.

表7 重金属单项潜在生态危害系数(Eri)和综合潜在生态危害指数(RI)Table 7 Values of individualpotential ecological risk index (Eri) and requested potential ecological risk index (RI)

4 结论

4.1 海南岛东部陆架表层沉积物重金属元素含量相对较低且变化范围较大.部分站位的Cu符合海洋沉积物重金属国家Ⅱ类标准,其他5种元素都符合I类标准.重金属含量空间分布趋势较为相似,表现出由陆向海略微减小的趋势.重金属污染主要受到海南岛东南部河流的影响.Cu、Cr、As、Pb、Zn和Cd等6种重金属可能有相同或相似的来源,但和Pb还受到人类活动的影响.

4.2 以上地壳和海南岛近岸未受污染沉积物为背景值的geo和EF值排序有所不同.选用上地壳为背景值忽视了不同区域自然条件对元素迁移的影响,而选用海南岛近岸未受污染沉积物为背景值,则可避免选用上地壳为背景值的缺陷.

4.3Cu、Cr、Pb和Zn处于轻微潜在生态危害水平,As和Cd在个别站位达到中等潜在生态危害水平.综合潜在生态危害指数评价结果认为,研究区绝大多数站位处于轻微潜在生态危害水平.潜在生态危害水平相对较高的区域邻近万泉河、陵水河以及三亚河河口.因此,海南岛东部河流以及陆架沉积物的重金属污染和生态危害应该得到一定的重视.

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* 责任作者, 副教授, xufangjiangg@163.com

Evaluation of heavy metal pollution in surface sediments in thecontinental shelf to the east of Hainan Island

XU Fang-jian1,2*, YAN Hui-mei1, TIAN Xu3, QIU Long-wei1, LIU Zhao-qing1, LI An-chun4, ZHAO Yong-fang4, YIN Xue-bo4

(1.School of Geosciences, China University of Petroleum, Qingdao 266580, China；2.Laboratory for Marine Mineral Resources, Qingdao National Laboratory for Marine Science and Technology, Qingdao 266071, China；3.National Deep Sea Center, Qingdao 266237, China；4.Key Laboratory of Marine Geology and Environment, Institute of Oceanology, Chinese Academy of Sciences, Qingdao 266071, China)., 2016,36(5)：1530~1539

The distribution and concentrations of six heavy metals (Cu, Cr, As, Pb, Zn, and Cd) in 29 surface sediment samples collected from the eastern continental shelf of Hainan Island were determined in this study. The geo-accumulation index (geo), the enrichment factor (EF), and the potential ecological risk index (PERI) were analyzed to assess the potential contamination and the environmental risks associated with heavy metals. Generally, the concentrations of 6 heavy metals showed a similar distribution pattern, and were slightly decreased from the coast toward offshore. It was possible that these heavy metals shared similar sources, whereas the levels of Pb and As were influenced by anthropogenic activities. There were differences in thegeoand EF values obtained from upper continental crust and the unpolluted sediment in offshore of Hainan Island. The average individual potential risk index of heavy metals showed the order Cd>As>Cu>Pb>Cr>Zn, suggesting “low potential ecological risks” of Cu, Cr, Pb and Zn. There were only a few sites possessing “considerable potential ecological risks” of As and Cd. PERI indicated that most of the sites could be categorized as “low potential ecological risks” in the studied area. The areas with higher potential ecological risks were near Wanquanhe, Lingshuihe and Sanyahe.

continental shelf；Hainan Island；surface sediments；heavy metals；contamination

X508,P736.4+1

A

1000-6923(2016)05-1530-10

徐方建(1982-),男,山东济南人,副教授,博士,主要从事海洋沉积与矿物学研究.发表论文30余篇.

2015-10-13

国家自然科学基金(41106040,41430965);中央高校基本科研业务费专项资助(12CX02003A)