四川盆地磨溪地区龙王庙组储层沥青的地球化学特征及其意义

郝　彬，胡素云，黄士鹏，胡　健，石书缘，王　坤，梁东星

(1.中国石油勘探开发研究院西北分院，甘肃 兰州　730020；2.中国石油勘探开发研究院，北京　100083)



四川盆地磨溪地区龙王庙组储层沥青的地球化学特征及其意义

郝彬1，胡素云2，黄士鹏2，胡健2，石书缘2，王坤2，梁东星2

(1.中国石油勘探开发研究院西北分院，甘肃 兰州730020；2.中国石油勘探开发研究院，北京100083)

根据储层中沥青的产状、元素组成、固体碳同位素、饱和烃色谱、生物标志化合物以及芳烃色谱—质谱等，对磨溪地区龙王庙组储层固体沥青的地球化学特征、成因及来源进行了剖析。研究结果表明，其总体上具有低H/C原子比值、高反射率的特征，是古油藏原油经裂解形成的残留物。储层沥青的正构烷烃分布较为完整，碳数在C16—C31范围，没有受到明显的生物降解作用。其可能的烃源岩发育于还原环境，有机质来源于低等水生生物，为海相泥页岩。固体沥青碳同位素值介于-33.1‰～-35.4‰之间，与下寒武统烃源岩干酪根碳同位素具有很好的可比性，同时，其生物标志化合物组成也与下寒武统烃源岩相似，表明其烃源来自于下寒武统筇竹寺组。

储层沥青；地球化学特征；沥青成因；龙王庙组；磨溪地区

0　引　言

四川盆地安岳气田的发现是我国天然气勘探获得的又一历史性重大突破，结束了1964年威远气田发现以来四川盆地震旦系—寒武系天然气勘探停滞的局面，其龙王庙组气藏已探明天然气地质储量超过4 403.8×108m3[1]，成为目前我国发现的单体规模最大的整装气藏。大量的钻探录井资料显示，磨溪地区龙王庙组鲕滩储层中含有大量的固体沥青。而沥青作为一直伴随在从油气生成到终止的固态衍生物，记录了油气从生成后所经历的各种地质与地球化学作用，可以提供有关油气来源及成藏的证据或有用信息[2]，因此一直受到众多学者的关注。目前针对四川盆地震旦系—下古生界的沥青已进行了很多研究[3-8]，包括沥青的成因、产烃潜力、地球化学特征以及与气田形成与分布的关系等，但关于川中地区龙王庙组中沥青研究较少。

图1　四川盆地安岳气田及研究井位分布图Fig.1　Location of Anyue gas field and the wells studied in Sichuan BasinⅠ.川西坳陷带；Ⅱ.川北低平褶皱带；Ⅲ.川中平缓褶皱带；Ⅳ.川西南低陡褶皱带；Ⅴ.川东高陡褶皱带；Ⅵ.川南低陡褶皱带

本文拟通过对磨溪地区龙王庙组中沥青的产状及类型、元素组成、固体碳同位素、生物标志化合物以及芳烃色谱—质谱等特征进行系统的研究，以期为四川盆地龙王庙组天然气的气源、成因及成藏等研究提供更多的依据。

1　研究区地质概括

磨溪地区位于四川盆地乐山—龙女寺古隆起轴部的东部(图1)。磨溪潜伏构造经历了多旋回构造运动的同沉积和剥蚀隆起作用，受川中及龙门山基底隆起控制，为具有一定继承性的古隆起[9]。其形成于桐湾运动期，定型于海西运动中期[10]，印支、燕山、喜马拉雅期以来，仅是构造轴线向南发生了偏移[11]，构造运动一直相对较弱，有利于天然气的规模聚集与保存[12]。

图2　四川盆地震旦—下古生界地层与生储盖组合柱状图(据文献[1]，略修改)Fig.2　Histogram of the Sinian-Lower Paleozoic and the source-reservoir-caprock associations in Sichuan Basin

四川盆地震旦系—下古生界为一套海相碳酸盐岩和碎屑岩地层，自下而上发育了震旦系陡山沱组、灯影组，寒武系麦地坪组、筇竹寺组、沧浪铺组、龙王庙组、高台组、洗象池组，奥陶系和志留系地层。安岳气田的主力储集层为震旦系灯二段、灯四段和寒武系龙王庙组(图2)，其中龙王庙组主要由3个泥晶白云岩—颗粒岩向上变浅的旋回组成(图3)。侧向上交错叠置，规模可达数百平方千米。可能的烃源岩包括震旦系陡山沱组泥岩、灯三段泥岩、灯影组泥质白云岩以及寒武系筇竹寺组页岩[13]。整体上构成多套良好的生储盖组合。

2　沥青的分布及特征

图4　磨溪地区龙王庙组储层沥青镜下特征Fig.4　Microscopic characteristics of reservoir bitumen from Longwangmiao Formation in Moxi area(a)块状沥青，磨溪16井，4 760.4 m；(b)多角状沥青，磨溪202井，4 688.5 m；(c)针状沥青，磨溪12井，4 652.3 m；(d)球状沥青附着在片状沥青上，磨溪20井，4 614.3 m；(e)球状沥青附着在片状沥青上，磨溪21井，4 671.7 m；(f)环带状沥青，磨溪20井，4 614.3 m；(g)环带状沥青，磨溪16井，4 770.1 m；(h)球状碳质沥青，内部为空心，磨溪16井，4 770.1 m；(i)粒状沥青，磨溪16井，4 770.1 m

前已述及，磨溪地区龙王庙组发育3个向上变浅的旋回，其中沥青主要赋存于中部、上部旋回中的颗粒滩中(图3)，而下部旋回中的滩体储层整体较差，仅在顶部有非常少量的沥青。岩心观察发现，固体沥青主要赋存在白云岩晶间孔、粒间孔、溶蚀孔洞以及裂缝中，颜色深黑，大部分沥青不染手。镜下观察可见，沥青主要呈块状(图4(a))、多角状(图4(b))、针状(图4(c))、环带状(图4(f)，(g))以及脉状等赋存于各种孔隙、裂缝中。前人研究认为，与其他成因的沥青相比，热蚀变成因的焦沥青具有比较清楚、平直的边界[2,14-15]，而此次观察的大部分沥青也均具有清晰的边界，而且有证据表明，磨溪地区龙王庙组地层经历最高地温达到了230 ℃左右[16]，高于油藏中原油开始裂解的温度(160～190 ℃)[17]，表明其可能具有热裂解成因。同时，通过扫描电镜观察，发现很多沥青为片状沥青，其上粘附很多球状、半球状沥青(图4(d)，(e))，这可能正好反映了原油裂解焦化的过程。因为原油在高温裂解焦化过程中，首先会从各向同性的母液中生长出光性非均质的中间相小球体，随着进一步的演化，中间相小球体进一步长大、变形，逐步变化为片状非均质结构[18]。考虑到液态烃裂解时可能伴随有很大的压力[19]，而模拟实验表明，高压下会加速碳酸盐岩中天然沥青的结构演化，使其结构排列形式更加紧密规整[20]，那么，这些沥青具有致密的结构，可能就是原油裂解时压力较大的反应。还有环带状沥青在扫描电镜下大部分为环带状(图4(f))，表面光滑且结构致密，有的则呈空心的球状(图4(h))，这可能是由于当原油发生裂解时，产生的大量气体无法快速排出孔洞，会产生很大的压力，当气体汇聚在一起，气体将沥青挤压在孔洞的四周，具体的形态受到孔洞形态的影响。另外，还有很少一部分沥青(图4(i))，结构松散，呈微小的粒状，这可能与其发生裂解时的压力不高有关，其母质可能为密度较大的稠油或者低演化固体沥青等。

3　样品及实验条件

本文研究样品主要来自磨溪地区的磨溪202井、磨溪22井、磨溪16井、磨溪32井等7口井，见表1和表2。沥青反射率使用MPV-SP显微光度计进行测定。沥青的元素组成通过vario MICRO cube元素分析仪完成。氯仿沥青“A”则利用氯仿抽提粉碎后的样品获得，将其中的沥青质用正己烷沉淀后，其滤液部分通过硅胶氧化铝层析柱，采用不同极性的溶剂，依次分离出饱和烃、芳烃和胶质组分。然后将饱和烃和芳烃进行气相色谱—质谱分析，所用仪器为Thermo Scientific公司Trace GC Ultra-DSQ Ⅱ色谱-质谱联用仪。色谱-质谱条件：色谱柱为HP-5MS弹性石英毛细柱(60 m×0.25 mm×0.25 mm)，程序升温为初温100 ℃(恒温5 min)，以3 ℃/min的升温速率至320 ℃，保持20 min，载气为99.999%氦气，进样口温度为280 ℃，恒流模式，1 mL/min，传输线温度为300 ℃。采用EI(70 eV)电子轰击方式，灯丝电流为100 mA，离子源温度为250 ℃。

4　沥青的元素组成及碳同位素特征

4.1成熟度及元素组成

从沥青反射率Rb来看，其介于2.61%～2.86%，换算的镜质体反射率Ro值为2.0%～2.16%(折算方法为Ro=0.618Rb+0.40)[21]，Ro平均值为2.08%，表明这些沥青的成熟度已经相对偏高，处于过成熟阶段。

表1　磨溪地区龙王庙组中沥青的反射率及元素组成

表2　四川盆地部分层位烃源岩与沥青族组分特征

从元素分析结果看来，磨溪地区龙王庙组沥青以贫氢、贫氧为特征，其含碳量分布为71.08%～79.23%，H/C原子比整体上相对较低，为0.38～0.58，平均值为0.43，O/C原子比为0.03～0.05，平均值为0.03，可见储层沥青的脱氢化严重，炭化程度已经较高，也同样表明处于过成熟阶段，残余沥青生烃能力很低。同时，可以看出整个磨溪地区沥青的热演化成熟度基本一致，推测可能是由于烃源较为单一的结果。

4.2碳同位素特征

前已述及，这些固体沥青可能主要为原油热演化的产物。对于高热演化的沥青，通过其碳同位素与烃源岩干酪根的对比也是一种有效的烃源分析方法[22]。前人对此已经有了很多的研究，蔡勋育等[23]认为正常原油比相应烃源岩干酪根的δ13C值轻1‰～2‰；而固体沥青(主要由非烃、沥青质缩聚作用形成)的碳同位素则要比原油重2‰～3‰[24]；按此推算，固体沥青的δ13C要重于干酪根[25]。但实际情况则是，随着有机质的不断演化，干酪根、原油、储层沥青以及天然气的δ13C都是在不断变化的，总的趋势就是同位素分馏效应越来越小[25]。熊永强等[26]通过模拟实验证实干酪根δ13C值在生气过程中会变重1‰～2‰。那么在高-过成熟阶段，固体沥青δ13C值与干酪根δ13C值应基本一致，可以直接对比[27]。从四川盆地震旦系—下古生界烃源岩干酪根和龙王庙组沥青碳同位素分布来看(图5)，四川盆地陡山沱组烃源岩干酪根碳同位素δ13C值为-28.8‰～-32.8‰；灯三段烃源岩干酪根δ13C值为-33.4‰～-28.5‰；灯影组泥质白云岩碳同位素δ13C值主要分布在-32.7‰～-25.1‰，下寒武统烃源岩干酪根碳同位素δ13C值为-36.8‰～-31.2‰；而上奥陶统—下志留统烃源岩干酪根碳同位素δ13C值主要分布在-31‰～-28‰，明显较高[9]；而此次分析的沥青样品的碳同位素值在-33.1‰～-35.4‰，平均值为-34.55‰，仅下寒武统烃源岩干酪根碳同位素具有很好的可比性，表明其与下寒武统烃源岩有着很好的成因联系。

图5　四川盆地震旦系—下古生界烃源岩干酪根和龙王庙组沥青碳同位素分布图Fig.5　The carbon isotope distribution of Kerogen of Lower Paleozoic and bitumen from Longwangmiao Formation, Sichuan Basin

5　沥青的地球化学特征

5.1氯仿沥青“A”及族组成特征

从表2可以看出，龙王庙组中沥青氯仿沥青“A”含量偏低，为0.0014%～0.0084%。饱和烃、非烃含量相对较高，分别为36.46%～74.18%和19.94%～54.80%，芳烃和沥青质含量较低，其分别为1.39%～3.65%和3.57%～17.62%，饱/芳比为16.69～38.25。与其它层位烃源岩以及沥青样品对比[28]，发现不同层位的烃源岩以及沥青样品的氯仿沥青“A”族组成特征具有较大的差异。总体上，古生界样品的饱/芳比较高，为16.69～56.21，中生界样品的饱/芳比则较低，为3.14～16.68，表明从古生界到中生界，有机质母源中高等植物的贡献逐渐增大。矿山梁地区下寒武统中沥青脉的饱和烃和芳烃含量很低，分别为0.7%与2.66%，饱/芳比仅为0.26，与其它下古生界的样品具有较高的饱/芳比相差很远，前人认为这是沥青脉自形成以后，经历了长达近300 Ma的扩散和损失造成[8]。

5.2饱和烃色谱特征

图6　磨溪地区龙王庙组中沥青饱和烃气相色谱图Fig.6　Gas chromatogram for saturated hydrocarbons of the solid bitumen from Longwangmiao Formation in Moxi area

从饱和烃色谱图看(图6)，磨溪202、磨溪22、磨溪16、磨溪32等井龙王庙组储层沥青的正构烷烃呈单峰型分布，碳数保存相对完整，在C16—C31范围，尽管在磨溪16井色谱图上基线出现明显鼓包，但并不是生物降解所致，因为对比沥青样品与可能烃源岩的m/z 177质量色谱图(图7)就可以发现，沥青中25-降藿烷含量与筇竹寺组泥岩中的含量几乎相当，表明原油未遭受过明显的生物降解作用，另外沥青的饱/芳比也可以印证这一点，因为生物降解作用会优先消耗饱和烃，据统计，世界各地经生物降解作用形成的沥青饱和烃含量较低，饱和烃/芳烃比值为0.03～2，一般均小于1[29]。从它们低碳数化合物较少的情况看，可能与岩心保存和样品处理过程中短链烷烃的损失有关。碳优势指数(CPI)为1.23～1.35，奇偶优势指数(OEP)为0.98～1.06，不具备奇偶优势和偶奇优势。Pr/Ph为0.14～0.64，Pr/nC17和Ph/nC18分别为0.26～0.55和0.26～0.59(表3)，表明这些沥青的源岩来源于还原性的沉积环境。

图7　龙王庙组沥青和烃源岩25-降藿烷分布图Fig.7　25-norhopanes of bitumen from Longwangmiao Formation and the source rock

5.3生物标志化合物特征

GC-MS分析表明，龙王庙组沥青甾烷化合物保存较为完整，以规则甾烷为主，含有一定量的重排甾烷、孕甾烷以及升孕甾烷(图8)。C27—C29规则甾烷的组成，基本上呈C29规则甾烷占优势的“V”字形分布或C27与C29规则甾烷含量相当的分布趋势，仅有少量样品呈C28

沥青中2个成熟度参数Ts/(Ts+Tm)与C29甾烷20S/(20S+20R)分别为0.46～0.58与0.35～0.48。前者与沥青具有较高的成熟度(Rb=2.61%～2.86%)相一致，后者则低于平衡值(0.52～0.55)，与沥青较高的成熟度不一致，这可能是由于高、过成熟阶段S构型比R构型裂解速率更快的结果[37-39]。

与川中地区烃源岩、灯影组中沥青[6]对比发现(图8，图9，表3)，灯影组、龙王庙组中沥青与筇竹寺组均有着密切的关系，大部分参数相对一致。但就Ts/(Ts+Tm)与C27重排甾烷/C27常规甾烷的比值而言，灯影组中有的沥青(表3)要低于其他层位，分别为0.34与0.12。Ts/(Ts+Tm)与C27重排甾烷/C27常规甾烷的比值都有随着源岩的成熟的升高而增加以及源岩中粘土含量的增加而增加的特征[35,40-41]，较低的比值表明烃源来自于碳酸盐岩。灯影组中沥青的反射率以及元素组成[3]均表明其成熟度高于龙王庙组中沥青，且前人研究发现四川盆地震旦系灯影组有一定的生油能力[7,14]，因此，表明灯影组中沥青可能有来自于灯影组碳酸盐岩生油岩的贡献，那么从另一方面也可以推断灯影组泥质白云岩对龙王庙组的贡献很小。

表3川中与龙门山地区震旦—下古生界泥岩及储层沥青的生物标志化合物与芳烃参数

Table 3Biomarker and aromatic hydrocarbon parameters in solvent extracts of the Sinian-Lower Paleozoic solid bitumen and mudstone in the middle of Sichuan and Longmenshan area

井号(位置)层位1234567数据来源磨溪16龙王庙组0.370.490.540.460.220.430.28本文磨溪16龙王庙组0.470.260.260.480.190.450.32本文磨溪202龙王庙组0.230.340.370.580.190.470.31本文磨溪202龙王庙组0.140.460.370.580.220.470.32本文磨溪20龙王庙组0.640.290.280.590.190.490.38本文磨溪17龙王庙组0.400.300.320.580.160.480.33本文磨溪32龙王庙组0.380.550.590.480.220.220.29本文磨溪26龙王庙组0.570.320.370.540.230.230.31本文安平1灯影组 0.460.310.540.340.270.340.12[6]安平1筇竹寺组0.560.680.560.390.230.340.29[6]高科1筇竹寺组0.560.320.360.460.190.320.34[6]高科1筇竹寺组0.590.400.400.450.190.370.36[6]矿山梁地区下寒武统0.97——0.680.400.510.15[8]

注：1为Pr/Ph；2为Pr/nC17；3为Ph/nC18；4为Ts/(Ts+Tm)；5为伽马蜡烷/C30藿烷；6为C29甾烷20S/(20S+20R)；7为C27重排甾烷/C27常规甾烷。

图8　磨溪地区龙王庙组中沥青m/z 217质量色谱图Fig.8　m/z 217 mass chromatogram of bitumen from Longwangmiao Formation in Moxi area

陡山沱组沉积期，川中地区为水下隆起区，属潮坪相沉积环境，如女基井沉积泥质云岩、石英砂岩夹绿灰色页岩，烃源岩不发育(谷志东等，2015)，向西向东水体逐渐加深，烃源岩逐渐发育，因此，与四川龙门山地区来自于陡山沱组烃源岩的沥青脉[42-44]进行对比发现，其生物标志化合物特征[8,42]与本文中报道的沥青却有着较大的差异(表3)。例如，其重排甾烷的含量也很低，重排/正常甾烷的比值仅为0.15，而孕甾烷、伽马蜡烷的含量高，伽马蜡烷/C30藿烷为0.4以及C35/C34藿烷大于1。不同的烃源可能是造成其生物标志化合物特征存在较大差异的主要原因，那么，也表明陡山沱组烃源岩对龙王庙组的贡献不大。

图9　磨溪地区龙王庙组储层沥青m/z 191质量色谱图Fig.9　m/z 191 mass chromatogram of reservoir bitumen from Longwangmiao Formation in Moxi area

5.4芳烃组成及有机生源区分

研究区储层沥青的芳烃化合物组成与一般的原油不同。它们的萘、联苯等低碳环系列化合物较少，主要以三、四环芳烃化合物为主(图10)。三环芳烃主要有菲、甲基菲、二甲基菲、三甲基菲等，四环芳烃主要有萤蒽、芘、甲基萤蒽和苯并[a]蒽等。其中，二甲菲非异构体的分布可反映有机质生源的构成[34]。前人研究表明[45]，1,7-DMP、2,6-DMP在陆相原油中占优势，而2,10-DMP与1,9-DMP在海相原油中更丰富。研究区储层沥青2,6-/2,10-DMP和1,7-/1,9-DMP分别为0.3～0.5和2.2～3.7，低于川东北须家河组储层中沥青2,6-/2,10-DMP和1,7-/1,9-DMP值，而与飞仙关组、长兴组和黄龙组海相沥青中这两比值接近[34]，因此，意味着龙王庙组中沥青来源于海相原油。4-/1-MDBT比值主要受烃源岩沉积环境以及热演化程度的影响，在还原性沉积环境下，烃源岩及其所生原油中1-MDBT较丰富，氧化环境下该化合物相对减少，4-/1-MDBT比值则会随着成熟度的增加而升高。研究区龙王庙组沥青4-/1-MDBT比值为3.6～8.0，低于川东北须家河组沥青中4-/1-MDBT比值(5.3～38.1)，而其成熟度却高于须家河组的沥青(Ro=1.46%～2.00%)，须家河组沥青的烃源岩形成于氧化环境[34]，因此，龙王庙组储层沥青的甲基二苯并噻吩特征也表明了它们的成烃母质应沉积于还原性环境。

图10　磨溪地区龙王庙组沥青芳烃的总离子Fig.10　TIC of aromatic hydrocarbon in Longwangmiao Formation in Moxi area

6　结　论

(1)四川盆地磨溪地区龙王庙组中大部分沥青为古油藏原油经裂解形成的残留物，具有低H/C原子比值、高反射率的特征，沥青多呈多角状、针状、环带状等，扫描电镜下结构致密，反映原油裂解时油气藏压力较高的特征。沥青碳同位素与本区下寒武统烃源岩干酪根相当，证实两者具有成因关系。

(2)沥青的饱和烃中正构烷烃碳数分布完整，其所含25-降藿烷与烃源岩所含相当，且饱和烃与芳烃比值远大于1，表明它们大部分并没有遭受过严重的生物降解作用。生物标志化合物与芳烃化合物组成特征表明，其可能的烃源岩发育于还原环境，有机质来源于低等水生生物，为海相泥页岩。生物标志化合物对比表明，龙王庙组沥青与下寒武统筇竹寺组有着密切的联系。

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Geochemical Characteristics and Its Significance of Reservoir Bitumen of Longwangmiao Formation in Moxi Area, Sichuan Basin

HAO Bin1，HU Suyun2，HUANG Shipeng2，HU Jian2，SHI Shuyuan2，WANG Kun2，LIANG Dongxing2

(1.NorthwestBranch,PetroChinaResearchInstituteofPetroleumExplorationandDevelopment,Lanzhou，Gansu730020,China;2.PetroChinaResearchInstituteofPetroleumExploration&Development，Beijing100083,China)

Based on the information about reservoir bitumen, such as occurrences, elemental composition, carbon isotope, gas chromatogram for saturated hydrocarbons, the characteristics of biomarkers and aromatic hydrocarbon, this paper analyzes the geochemical characteristics, genesis and source of reservoir bitumen from Longwangmiao Formation in Moxi area. The bitumen is primarily characterized by high reflectance (equivalentRo>2.0%) and low H/C atomic ratios, suggesting that they are residuals generated from oil cracking, belonging to a pyrobitumen. N-alkane in reservoir bitumen distributes integrally with the carbon number ranging from C16to C31, without obvious trace of biodegradation. Its possible source rock developed in reducing environment and the bitumen mainly derived from aquatic algae and the source rock might be shale. Its carbon isotope value(-33.1‰～-35.4‰) and the biomarker are very comparable to the kerogen’s in the Lower Cambrian source rock, demonstrating that the bitumen came from Qiongzhusi Formation.

reservoir bitumen；geochemical characteristics；genesis of bitumen；Longwangmiao Formation；Moxi area

2015-11-20；改回日期：2016-01-15；责任编辑：孙义梅。

国家科技重大专项“大型油气田及煤层气开发”(2011ZX05004-001)

郝彬，男，工程师，博士，1986年出生，矿产普查与勘探专业，主要从事石油地质综合研究。

Email：330341000@qq.com。

TE122.1

A

1000-8527(2016)03-0614-13