纳米孔隙薄膜中光波局域化的数值模拟研究

林考冰，陈康华，袁传权，容念恩，吕健滔，樊　婷（佛山科学技术学院光电子与物理学系，广东佛山528000）

纳米孔隙薄膜中光波局域化的数值模拟研究

林考冰，陈康华，袁传权，容念恩，吕健滔*，樊婷
（佛山科学技术学院光电子与物理学系，广东佛山528000）

基于随机激光的时域理论，研究了纳米孔隙二维随机介质中的光波局域化行为，着重讨论了样品的表面填充率和孔隙尺寸对光波局域化程度的影响.结果表明，增大样品的表面填充率以及减小孔隙的尺寸都有利于光波局域化的形成.数值模拟结果为基于纳米孔隙有机薄膜的随机激光介质的制备工艺提供了理论依据.

激光物理；纳米孔隙；局域化；数值模拟

典型激光器通常包括增益介质和谐振腔两部分，增益介质为受激辐射过程提供了光放大条件，谐振腔则为光放大过程提供了正反馈，以此决定了激光的振荡模式.随机激光的产生机理与上述方式显著不同，尽管同样需要增益介质提供光放大，然而振荡模式决定于光子在无序介质中的多重散射过程.在光波的多重散射过程中，由于光子的路径是随机的，并且输出的并非一个定向的激光光束，而是多个方向上的相干光，“随机激光”（Random Laser）这一名称正是由于上述的特性而在1995年首次被提出［1］.随后，各国科学家在多种无序介质中都观测到了随机激光辐射现象，对无序增益介质中所发生的复杂物理过程的认识也逐渐清晰.随机激光由于其独特的物理机制和广泛的应用前景，近年来在激光物理与光电子技术领域受到了广泛的关注［2］.

研究人员对随机激光的认识经历了一个曲折的过程，而且目前仍然存在很多争议.早期的观点认为：按反馈机制的不同，随机激光可以分为非相干反馈和相干反馈两大类，其区分的标准主要根据辐射光的谱线宽度［3］.目前学术界的普遍观点认为：由于多重散射所引起的相干性是随机激光的本质特征，根据辐射光的空间分布特性不同，可以将随机激光分成局域型和扩散型两大类，而辐射光的相干性源自于增益饱和过程［2］.尽管如此，光波的局域化程度仍然对随机激光的模式特征有着重要的影响，包括辐射光的空间分布特性和频谱特性等方面.近几年，除了在理论上探索随机激光的形成机理及其背后所隐含的更深层次的物理问题以外，寻找各种制作成本更低以及可控性更好的随机激光样品也是研究的热点之一.随机激光介质应该包含多重散射和增益这两个基本的要素，常见的类型包括掺有纳米级散射颗粒的染料溶液，激光晶体粉末以及半导体团簇或薄膜材料等［4-6］.最近，在纳米孔隙聚合物薄膜中成功观测到了随机激光辐射现象，从实验上首次证明了掺染料的纳米孔隙薄膜作为随机激光介质的可行性［7］.

纳米孔隙聚合物薄膜利用旋涂法和相分离技术制备，由于折射率可通过孔隙参数实现连续可调，因此常用作增透膜以及光波导或光子集成材料［8-9］.两种不同折射率不同的聚合物PMMA（聚甲基丙烯酸甲脂，n=1.46）和PS（聚苯乙烯，n=1.58）发生相分离后，在薄膜平面中就形成了折射率不连续分布的构型，其中非连续分布的PS作为样品中的散射体（PMMA+PS结构）.为了提高两种材料的折射率差，获得更明显的多重散射效果，可用环己烷将PS进行腐蚀，从而形成了PMMA和空气孔隙组成的随机构型（PMMA+Hole结构）.如果在制备过程中将激光染料Rh6G与PMMA混合，并利用波长为532 nm的Nd：YAG激光器进行激发，则可在随机介质中引入了增益行为，并最终导致随机激光的产生.目前，尚未有关于纳米孔隙薄膜中光波局域化的数值模拟研究的报道，而且数值模拟的结论对纳米孔隙薄膜制备的参数选择与优化具有一定的指导作用，本研究工作具有一定的创新性和学术价值.利用随机激光的时域理论，对二维纳米孔隙随机介质进行数值模拟，研究样品中光波局域化行为和辐射光的频谱特性.

1　基本理论

选用文献［10］中边长L=5 μm的二维平面随机介质，其中半径为r，折射率为n2的圆形孔隙随机分布在折射率为n1的均匀增益介质中.对于纳米孔隙薄膜，散射体的材料可以是PS或者空气，即n2可取n2PS=1.58 或n2Air=1，而掺有Rh6G的PMMA背景增益材料的折射率n1=1.46.随机样品中的散射体填充密度可以用表面填充率Φ来表征，定义为Φ=Nπr2/L2，其中N为散射体总数.

根据电磁波的基本理论，系统中存在着相互正交的横电（TE）和横磁（TM）两种模式.为了讨论方便，重点研究辐射光的强度分布和频谱特性，因此仅计算横磁（TM）模式.辐射光波的电、磁场分量采用文献［10］中的Maxwell方程组进行描述.用于描述染料增益的激光四能级系统方程如文献［10］中所示.其中Ni（i=1～4）为各能级中粒子数密度；τ21、τ32和τ43分别是能级2、3和4的粒子寿命；ω1=（E3-E2）/n是辐射光的中心角频率.另外，利用极化强度方程将上述的Maxwell方程组和速率方程组联立起来［10］，其中△N=N2-N3为反转粒子数密度；△ω1=1/τ32+2/T2为激光线宽.

采用时域有限差分方法（FDTD）可求解上述方程组，并获得二维平面内每个格点电场强度Ez的时间演化过程.由于随机介质为开放系统，边界条件可采用完全匹配层（PML）方式.为了保证数值计算的稳定性和收敛性，选择空间和时间步长分别为△x=△y=10 nm和△t=1.67×10-17s.其他参数值如下：τ21=5×10-12s，τ32=10-9s，τ43=10-13s，T2=2×10-14s，v1=ω1/2π=5.26×1014 Hz（λ1=570 nm）［10］.

3　结果分析

在文献［7］中曾讨论过，对于由PMMA和PS构成的纳米孔隙随机介质，由于两种材料的折射率差别太小（△n=nPS-nPMMA），光波很难形成局域化.本文首先对这种情况进行数值模拟，然后再计算由PMMA和空气孔隙组成的构型，并重点讨论这种情况下随机介质的构型参数（样品的表面填充率和孔隙尺寸）对光波的局域化和辐射光的频谱特性有何影响.

3.1PMMA+PS结构

对于PMMA+PS结构的随机介质，散射颗粒的折射率选为n2PS=1.58，而背景增益介质的折射率，并选择其表面填充率n1=1.46，并选择表面填充率Φ＝50%.r=100 nm在保持其他参数不变的情况下，逐步提高泵浦速率，并给出稳态下辐射光的空间分布特性（见图1）.随着泵浦速率的增大，辐射光的空间分布还是呈现出扩散态的特点.结果表明，在折射率差较小（△n=nPS-nPMMA=0.12）的情况下，样品中很难形成光波的局域化.图2给出了这3种泵浦速率下辐射光的频谱图.从图中可以看出，辐射光的功率谱强度都较低，峰值强度都在106量级，与泵浦速率的量级相差较远.这是因为辐射光在上述的情形中都处于扩散态，而样品边界又是开放式的，能量会从边界泄露出去，稳态下辐射光的强度较低.另一方面，辐射光谱中尖峰数目随着泵浦速率的增大而逐渐减少，尖峰的位置逐渐向增益介质的中心频率靠近.这也说明了在随机样品中发生了受激辐射过程，由于介质对激光模式的放大具有波长选择性，靠近中心波长的模式将占据支配性的地位.

3.2 PMMA+Hole结构

上述计算结果表明，对于PMMA+PS结构，由于两种材料的折射率差较小，样品中难以形成光波的局域化现象.利用化学手段将样品中的PS去除并得到了PMMA+Hole结构，令空气孔隙则作为随机样品的散射颗粒，在数值模拟中有n2Air=1.为了保证结果的可比性，保持样品的随机构型不变，即不改变散射颗粒的位置.

图1　PMMA+PS结构样品中不同泵浦速率下辐射光的空间分布

图2　PMMA+PS结构样品中不同泵浦速率下辐射光的频谱

3.2.1表面填充率

在保持样品面积（S=5×5 μm2）和孔隙半径（r=100 nm）不变的情况下选择3种不同的孔隙数：N1=240、N2=318、N3=398，对应的表面填充率分别为：Φ1=30%、Φ2=40%、Φ3=50%.在计算中令泵浦速率为一恒定值Wp1=1×1010s-1.图3和图4分别给出了3种情况下辐射光强度的空间分布图和频谱图.从图3（a）可以看出，由于PMMA+Hole结构的折射率差较大，尽管样品的表面填充率只有30%，但是辐射光的空间分布已经表现出局域化状态.随着表面填充率的进一步增大，样品中光波的局域化程度继续增加，如图3（b）和（c）所示.上述结果说明了随着表面填充率的增加，样品中的多重散射效应增强，从而使局域化程度也随之增加.如果进一步分析图4中辐射光的频谱特性，将发现功率谱强度相比于图2有了显著的提高，达到了109量级.在本节中选用的泵浦速率与图2（c）中所用的相同，功率谱强度有如此大的差别是因为图4所对应的辐射光都发生了局域化行为.由于局域化的原因，样品中的能量只有少部分通过边界泄露出去了，因此稳态下随机介质中的总能量还比较高.比较图4中3种不同填充率下的频谱图，还发现激光的纵模数量逐渐减少，而且往增益介质的中心频率靠近.这是因为随机激光的模式由多重散射决定，而样品中不同区域的散射颗粒分布情况是随机的，这也造成了每个区域所支撑的准态模不尽相同.辐射光的空间分布不同会导致功率谱中的峰值位置不一样.随着局域化程度的增加，辐射光所覆盖的区域也减小，系统支撑的模式数量也随之减少.

3.2.2孔隙半径

光子局域化的形成来源于光子在介质中的多重散射，而根据瑞利散射理论，不同半径的散射颗粒对光波的散射程度是不相同的［11］.下面将研究散射颗粒尺寸对光波局域化以及辐射光频谱特性的影响.如上所述，表面填充率对光波的多重散射有重要影响，因此在本节的计算中保持随机样品的表面填充率不变.选择3种不同粒径的散射颗粒：（a）r1=100 nm、（b）r2=150 nm和（c）r3=200 nm，并保持表面填充率Φ=40%.在3种情况下采用相同的泵浦速率Wp=1×1010s-1，获得的辐射光空间分布图和频谱图见图5，图6.

图3　PMMA+Hole结构样品中不同表面填充率下辐射光的空间分布

图4　PMMA+Hole结构样品中不同表面填充率下辐射光的频谱

从图5可以看出，当颗粒半径r1=100 nm时，辐射光还表现出较明显的局域化行为.当颗粒半径增大到r2=150 nm时，局域化程度有所降低；当颗粒半径进一步增大到r3=200 nm时，由于光波的多重散射效果变弱，系统从局域态向扩散态转变.图6中的频谱图也能说明这一问题.当孔隙半径较小时，功率谱的峰值强度较高，尖峰数量也较多；当孔隙半径逐渐增大，功率谱的强度也随之降低.同时，激光模式的数量也会变少.这一结果说明了孔隙半径对光波的散射效果具有波长选择性：随着散射体半径的增大，其对光波的散射能力逐渐减弱，这也将降低光波的局域化程度.

图5　PMMA+Hole结构样品中不同孔隙半径下辐射光的空间分布

图6　PMMA+Hole结构样品中不同孔隙半径下辐射光的频谱图

4　结论

以Maxwell方程组和激光速率方程组相结合的随机激光时域理论为基础，研究纳米孔隙有机薄膜中光波的局域化行为和随机激光辐射特性.数值模拟结果表明，对于PMMA+PS结构的随机激光样品，由于两种介质的折射率差太小，即使在较大的表面填充率和泵浦速率下也难以形成光波的局域化，从而不能形成较强的随机激光辐射.而对于PMMA+Hole结构的随机激光样品，则可以形成光波的局域化，而且增大样品的表面填充率或减小孔隙的尺寸都有利于光波局域化的形成.论文得到的结论为基于纳米孔隙有机薄膜的随机激光介质的制备工艺提供了依据.

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［11］樊婷，李娜.二维随机介质中双波长辐射及模式竞争特性［J］.中国激光，2013，40（8）：1-6.

Numerical Study on Lightwave Localization in Nanoporous Film

LIN Kao-bing，CHEN Kang-hua，YUAN Chuan-quan，RONG Lian-en，LV Jian-tao*，Fan Ting
（Department of Photoelectron and Physics，Foshan University，Foshan 528000，Guangdong，China）

The lightwave localization of two-dimensional nanoporous random media is theoretically investigated by using the time-dependent random laser theory.The emission properties of the random laser are traced with the surface-filling fraction and pore size.Results show that the lightwave localization is easy to form with increasing the surface-filling fraction or reducing the pore size.The simulation results can offer more guidance for the preparation of random laser medium based on nanoporous polymeric film.

laser physics；nanoporous；localization；numerical simulation

O431.1

A

1007-5348（2016）06-0024-05

（责任编辑：李婉）

2016-04-13

2016年度广东大学生科技创新培育专项资金立项项目（pdjh2016b0523）.

林考冰（1994-），男，广东韶关人，佛山科学技术学院理学院光电子与物理学系学生；研究方向：光学.*通讯作者.