镁合金导热性能研究进展

游国强，白世磊，明　玥，马小黎

(1. 重庆大学 材料科学与工程学院，重庆 400045; 2.重庆大学 国家镁合金材料工程技术研究中心，重庆 400044)



镁合金导热性能研究进展

游国强1,2，白世磊1，明玥1，马小黎1

(1. 重庆大学 材料科学与工程学院，重庆 400045; 2.重庆大学 国家镁合金材料工程技术研究中心，重庆 400044)

综述了近年来国内外针对镁合金导热性能的研究进展，在分析镁合金导热机理的基础上，重点总结分析了温度、合金元素及成分、挤压变形和热处理工艺对镁合金导热性能的影响。综述主要结论为：(1) 镁合金导热是电子和声子运动共同作用的结果，各工艺因素主要通过改变微观组织，从而影响电子和声子的运动方式对镁合金导热性能产生影响；(2) 除某些合金在接近绝对零度时热导率随温度升高“先升-后降-再升”外，镁合金热导率随温度升高主要是呈增加趋势的；(3) 除适量添加某些合金元素外，大多数合金元素的加入均会导致镁合金热导率降低；(4) 挤压变形使镁合金导热率下降，且使热导率呈现各向异性；(5) 固溶热处理使镁合金热导率下降，但固溶+时效热处理可使热导率增加。

镁合金；导热性能；机理；影响因素；综述

0　引　言

当前，3C产品、通讯电子、航空航天领域均面临着日益增加的轻量化压力，同时，一些零部件对材料的导热性能往往有较高的要求(尤其是散热器件)，以保证和提高产品的寿命及工作稳定性[1-3]。镁的密度为1.74g/cm3，约为铝的2/3、铁的1/4，室温时热导率为156W/(m·K)，在常见商用金属材料中仅次于铜和铝，比热导率(即单位质量的热导率)与铝相当[4-5]；然而纯镁的力学性能不足，难以直接作结构材料用，一般需合金化后使用。经合金化后，绝大多数镁合金力学性能显著提升，但其导热性能却明显降低，如常用铸造镁合金AZ91D，铸态下屈服强度150MPa(铸镁约为21MPa左右)，但热导率仅为51.2W/(m·K)(仅为纯镁的1/3左右)[6]。这一矛盾严重阻碍了镁合金在有力学-导热双重性能需求的工程领域的应用。

本文在分析合金导热机理的基础上，综述了当前国内外对于镁合金导热性能的相关研究进展，重点分析了温度、合金元素及成分、挤压变形和热处理工艺对镁合金导热性能的影响，以期为研究并开发具有工程应用价值的高导热镁合金提供参考和资料借鉴。

1　镁合金的导热性能

1.1镁合金的导热机理

与其它合金一样，镁合金导热主要有自由电子运动和晶格振动两种方式，即电子导热和声子导热，由此产生的热导率分别称为电子热导率和声子热导率。

电子热导率λe的数学模型为[7-8]

(1)

式(1)中，λA和λB分别是成分A和B的热导率，x是B元素所占的原子分数，k′是与合金系、温度及Lorentz数有关的系数。

声子导热是通过晶格振动的格波实现的，声子热导率λl由式(2)计算

(2)

式(2)中，λ为镁合金的总热导率，λe为电子导热率。

KlemensP等研究认为电子导热在镁合金的导热中占主导地位[9]。ARudajevová等的结果也显示，在Mg-Sc合金中，相对于电子导热而言，声子热导对合金导热率的贡献很小[10]。

1.2常见镁合金的导热性能

1.2.1Mg-Al系合金

Mg-Al系合金拥有良好的铸造性能，目前广泛用于铸造合金，也部分用于变形合金，针对其导热性能的研究相对较多。常见Mg-Al系合金的热导率如表1所示，其基本规律是：相同状态下，随着Al元素含量的增高，合金热导率呈降低趋势，同时，固溶处理(T4)使Mg-Al系合金热导率有所降低，而固溶后再做时效处理(T6)则有利于提高合金热导率的提高。

1.2.2Mg-Zn系合金

Mg-Zn系主要用于变形镁合金，常见Mg-Zn系合金的热导率如表1所示。与Mg-Al系合金相似，Mg-Zn系合金的导热性能也与合金元素含量、热处理工艺等因素有关，且由于Zn对镁合金热导率的影响比Al小[11-12]，Mg-Zn系合金的热导率较Mg-Al系合金高，也是目前重点研究的导热镁合金之一。

1.2.3其它镁合金

目前对于其它系镁合金导热性能的研究相对较少，如表1所示。由表1可见，由于合金元素的不同，不同镁合金的热导率有较大差异，如：QE22A(Mg-2Ag-2Nd)的室温热导率高达116.5W/(m·K)，而WGZ115(Mg-11Y-5Gd-2Zn-0.5Zr)的室温热导率仅为23.0W/(m·K)。

表1　常见商用镁合金的导热性能[4,13-19]

2　镁合金导热性能的影响因素

镁合金中的异类原子、内部缺陷及微观组织形貌等都会对电子和声子的运动产生强烈散射，降低导热效果[20-22]，故凡是直接或间接影响电子和声子运动能力的因素都会影响镁合金的导热性能，这些因素主要包括温度、合金元素及成分、挤压变形和热处理工艺等。

2.1温度的影响

与纯金属不同，合金中缺陷热阻占主导地位，在常用温度区间，缺陷热阻随温度升高而降低[6-7,23]，即合金热导率随温度的升高而升高。对于镁合金，热导率随温度的变化也基本符合该规律。如：挤压铸造AM系合金的热导率随温度的升高逐渐增加，且达一定温度后，热导率的增加速率有所减小，如图1所示[24]；Lee等[25]研究显示，在148～673K温度区间(即-125～400 ℃)，双辊铸轧AZ31和AZ61镁合金的热导率随温度的升高而增加。铸态Mg-Zn-Mn、Mg-Zn-Y和Mg-Zn-Gd合金的热导率随温度的变化规律亦是如此[19,26]。

图1　温度对挤压铸造AM系合金热导率的影响[24]

Fig1TemperaturedependenceofthethermalconductivityofsqueezecastingAMalloys[24]

他们认为，上述现象的机理，除了缺陷热阻随温度升高而降低外，还可能存在如下两个方面：(1) 升温使非平衡组织向平衡组织转变，部分过饱和固溶于镁基体中的合金元素析出，提高了镁晶格的规则程度，热导率增加；(2) 当温度升高到一定程度，合金元素可能部分固溶进镁基体中，对热导率增加产生负面作用，使热导率的增加速率减小。

在接近绝对零度的低温区间，镁合金热导率的变化趋势与常温区间有所差异。TaoYing等[27]的研究结果显示，Mg-Zn二元合金的低温热导率随温度变化趋势如图2所示：在绝对零度附近，其热导率随温度升高而升高，在某一温度(一般在20～40K间，与Debye温度有关)出现峰值，随后，热导率增加速率减小甚至为负，这种趋势在纯镁中最为明显，但随Zn元素含量增加而弱化直至消失；此后，热导率随温度的升高缓慢增加。Mg-Al、Mg-Mn二元合金随温度的变化趋势也是如此[27]。

图2　温度对Mg-Zn合金热导率的影响[27]

Fig2Temperature-dependentthermalconductivityofMg-Znalloys[27]

总之，镁合金热导率随温度变化的基本规律是：(1) 在常用温度区间，温度升高，热导率随之增加，当温度升高到一定程度后，热导率的增加速率有所减小；(2) 对于某些合金，在接近绝对零度的温度区间，热导率先随温度的升高而升高，在20～40K达到峰值后迅速减小，其后呈增加的趋势。

2.2合金元素及成分的影响

合金元素的加入对镁合金的导热性能有较大影响。

首先，合金元素的加入主要通过如下三种方式影响镁合金导热性能：(1) 合金元素固溶于镁基体中，降低原子结构的规则性，使电子和声子运动更容易被散射，从而合金热导率降低。Ying等[11-12]对二元Mg-Zn、Mg-Al合金的研究表明，Zn和Al的添加均会固溶于镁基体中，增大电子和声子被散射的几率，使合金热导率随合金元素的增加而降低；Rudajevová等[10,24]对AM和MgSc合金的研究也表明，增加的Al和Sc会固溶于镁基体中，降低镁晶格的规则程度，导致合金热导率降低；(2) 合金元素与Mg形成低热导率的金属间化合物，热导率降低。Rudajevová等[13]研究表明，Si元素添加到AM20合金中，形成了Mg2Si相，导致其室温热导率明显降低；铸态Mg-Zn-Sn合金中Sn的添加会形成大量Mg2Sn颗粒，使合金的室温热导率下降，高温下的变化规律亦是如此[15]；铸态Mg-Zn-Mn合金中，MgZn2相随Zn含量增加而增加，并相互连接，使合金热导率随Zn元素的增加而显著降低[19,28]；Pan等[29]对Mg-Al、Mg-Zn、Mg-Sn、Mg-Zr、Mg-Mn及Mg-Ca等二元镁合金的研究也表明，Al、Zn、Sn、Zr、Mn及Ca元素的加入均会与Mg形成金属间化合物，其含量随合金元素的增加而增加，合金热导率也随之降低；Chen[16]和Rzychoń[30]的研究中也证实了上述结论，他们还发现，合金元素之间也会形成化合物相而影响合金热导率。此外，Rudajevová等[17-18]还研究了SiC对镁合金导热性能的影响，结果显示，向QE22(Mg-2Ag-2Nd)中加入SiC颗粒后，导热性能明显降低，这应该是SiC与基体形成大量不利于电子和声子运动的界面所导致的，这与上述反应生成的金属间化合物对热导率的影响是类似的；(3) 合金元素之间形成金属间化合物，可提高镁合金的热导率。Peng[31]等研究表明，ZM21合金中加入0.2wt%的Ce元素可生成少量Mg-Zn-Ce沉淀相，该过程会消耗镁基体中的固溶原子Zn和Ce，减少镁基体因晶格畸变而对电子的声子运动的散射，从而合金热导有所提高；然而，Ce含量过高时，依旧会固溶于镁基体中，对导热性能不利。

其次，不同合金元素的加入对镁合金的热导率影响程度不同。

A.Beck等[32]研究表明，不同合金元素对镁合金热导率的影响大小有所不同(如图3所示)：Cu、Ni、Zn的加入对镁合金的热导率影响相对较小，而Al元素的加入会显著降低镁合金的热导率。Pan等[29]对二元镁合金热导率的研究表明，合金元素对镁合金热导率的影响大小依次为：Zn

图3　合金元素添加对二元镁合金热导率的影响[32]

Fig3Thermalconductivityofbinarymagnesiumalloysasafunctionofalloyingadditives[32]

综上所述，除适量添加某些元素可使镁合金热导率有所提升外，镁合金中常见的用以提高力学性能的合金元素往往对导热性能不利。笔者认为，其根源在于二者机理上的矛盾：向镁中添加合金元素，固溶强化和弥散强化(生成弥散分布的高熔点化合物)是其两大重要的强化机制[35-37]，这两种机制均是通过引入晶体“缺陷”实现的；但对于导热而言，这些“缺陷”恰恰会使电子和声子运动产生散射，从而对导热产生负面影响。从这个角度而言，在多晶体体系中二者的矛盾很难从根本上调和。

2.3挤压变形的影响

研究表明，挤压变形对镁合金导热性能往往有不利影响。

Ying等[11-12]研究表明，挤压使铸态Mg-Al、Mg-Zn二元合金内部产生大量缺陷，晶粒明显细化，力学性能提高，但热导率有所降低，且呈各向异性，在与挤压平行的方向上热导率降低程度较大，在与挤压方向垂直的方向上则降低较少(如图4所示)。

图4挤压对不同Zn含量的Mg-Zn二元合金室温热导率的影响[11]

Fig4Thedependenceofroomtemperaturethermalconductivityofas-castandas-extrudedMg-ZnalloyswiththeconcentrationofZn[11]

Yuan等[38]研究表明，ZM51合金挤压后的热导率低于其铸态合金，且由于形成了沿挤压方向的纤维结构，该方向晶格密实度增加，热导率低于其它方向。此外，袁家伟等[28]研究认为，除上述影响外，挤压变形中还存在第二相析出，会消耗固溶体中的合金元素，对合金的热导率有一定的有利影响，其作用随合金元素含量的增加而增大。

总之，挤压变形基本上是使镁合金导热性能降低，但沿挤压方向比垂直于挤压方向的降低程度更大。上述现象的机理主要是：挤压使晶粒细化，晶界增多，位错密度增大，形成沿挤压方向呈带状分布的细小等轴晶[39-41]；该过程产生的大量晶界会成为阻碍电子和声子运动的散射源，同时大幅度降低镁晶格的排列规则性，使电子和声子的运动在晶界、内部缺陷处发生散射甚至被阻断，从而对导热性能有负面影响。笔者认为，与合金化类似，挤压变形也主要是通过引入晶体“缺陷”(位错和晶界)的方式实现强化，而这些“缺陷”对电子和声子运动传热却是不利的，因此挤压变形对于力学性能和导热性能的影响是矛盾的。

2.4热处理工艺的影响

热处理是另一个调整力学性能的常用方法，其对镁合金导热性能也有影响，且其影响规律往往与其对力学性能的影响有一定差异，甚至完全相反。

首先，固溶处理往往会降低合金导热性能。Rudajevová等[13,24,42]研究表明，铸态AM、AZ系镁合金固溶处理后的热导率显著降低，降低量随Al含量的增加而增加，他们认为，固溶处理主要通过使Al原子过固溶于镁基体而影响镁合金的热导率。固溶处理对Mg-Zn-Sn[15]、Mg-Zn-RE[26]和Mg-Zn二元合金[43]的影响规律也是如此。此外，Pan等[29]研究表明，固溶处理使二元镁合金热导率降低，且固溶态镁合金热导率随合金成分的变化存在一个成分阈值：合金成分低于该值时，热导率随合金成分的增加呈线性递减；高于该值时，镁固溶体已达饱和，多余的合金元素以单质或化合物的形式析出，合金热导率不再递减。

其次，固溶后再做时效处理，可改善镁合金导热性能。铸态Mg-2.5Nd-1.0Zn-0.5Zr合金经固溶处理后再做时效处理，热导率有所回升，且在一定范围内，热导率随时效时间的延长显著升高[44]。Mendis等[45]研究表明，时效处理可显著提升挤压态Mg-6Zn-1Si-0.5Mn合金的热导率；Yuan等[46]对铸态ZM41合金的研究也表明，经时效处理后合金热导率有所增加；此外，有研究表明，镁合金经均匀化处理和退火处理后的热导率也会增加[24,29]。

综上所述，热处理对镁合金热导率的影响趋势可概括为：能促进合金原子固溶的热处理对热导率有负面影响；反之亦反。其机理应该是，前者促进固溶体形成，大量合金元素的固溶会导致严重的晶格畸变，降低晶格的规则程度，增加了电子和声子的散射几率，最终降低了导热性能；后者反之。需要注意的是，固溶处理的本质是固溶强化，因此其对合金力学性能和导热性能的影响是矛盾的；但时效处理则对二者的影响是一致的，这与前面提到的弥散强化不同。

3　结　语

镁合金导热是电子和声子运动共同作用的结果，晶格畸变、内部缺陷和微观组织形貌等对电子和声子运动有影响的因素均会影响导热效果。从宏观上讲，温度、合金元素及成分、挤压变形、热处理工艺对镁合金的导热性能有影响，且其影响规律往往与其对力学性能的影响有一定差异：

(1)温度升高会引起缺陷热阻减小并可能产生一定的时效行为，从而使镁合金使热导率逐渐增大；但对于某些成分的合金，在接近绝对零度的温度区间，热导率先随温度的升高而升高，在20～40K达到峰值后迅速减小，其后重回增加的趋势。

(2)大多数合金元素的加入会导致镁合金热导率降低，且合金元素含量越多，热导率降低量越大；这主要是由于合金的加入，一方面由于固溶现象使镁晶格产生畸变，另一方面可能与Mg生成存在于晶界的低热导率化合物，均不利于电子和声子导热。适量添加某些合金元素，可使合金元素之间形成金属间化合物，消耗了镁基体中的固溶原子，热导率略有提升。

(3)挤压变形使镁合金导热率下降，这主要是因为挤压变形使晶粒细化，晶界增多，位错也增多，对电子和声子导热不利。

(4)固溶热处理使合金元素过饱和固溶于镁基体中，镁合金热导率有所下降；但再经时效处理，合金元素重新析出，其热导率又逐渐增加。

总之，在力学-导热双重性能需求的工程应用中，需保证二者的平衡。固溶强化、弥散强化和变形强化是合金力学性能强化的3种常用方法，但均对镁合金导热性能有不利影响；析出强化(时效处理)则能同时提高镁合金力学性能和导热性能。笔者认为，将合金化、变形与热处理3种手段有机结合、加强析出强化效果，是获得良好力学-导热综合性能的有效方法。

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Researchprogressonthermalconductivityofmagnesiumalloys

YOUGuoqiang1,2,BAIShilei1,MINGYue1,MAXiaoli1

(1.CollegeofMaterialScienceandEngineering,ChongqingUniversity,Chongqing400045,China;2.NationalEngineeringResearchCenterforMagnesiumAlloys,Chongqing400044,China)

Therecentresearchprogressofthermalconductivityofmagnesiumalloywasreviewed.Theeffectsoftemperature,alloyingelements,extrusionandheattreatmentonthermalconductivityofmagnesiumalloywereanalyzedrespectively.Thechiefconclusionsareasfollows: (1)Thermalconductivityofmagnesiumalloyisbasedonthemovementofelectronandphonon.Theprocessingfactorsinfluencethethermalconductivitybychangingthemicrostructureofalloythathasdirecteffectsonthemovementofelectronandphonon; (2)Thermalconductivityofmostmagnesiumalloysincreasewithincreasingtemperature,whilethatofsomemagnesiumalloysincreasefirstly,followedbydecreasingandincreasingagainnearthetemperatureofabsolutezero; (3)Exceptforsomealloyingelements,theadditionofmostalloyingelementshasanegativeeffectonthermalconductivityofmagnesiumalloy; (4)Extrusiondecreasethermalconductivityofmagnesiumalloyandleadtoanisotropyofthermalconductivity; (5)Thermalconductivityofmagnesiumalloydecreaseaftersolutiontreatmentandslightlyincreaseaftersubsequentagingtreatment.

magnesiumalloy;thermalconductivity;mechanism;influencefactors;review

1001-9731(2016)05-05030-06

四川省科技支撑计划资助项目(2013G20128)；重庆大学大型仪器设备开放基金资助项目(201512150010)

2015-07-15

2016-01-10 通讯作者：游国强，E-mail:ygq@cqu.edu.cn

游国强(1978-)，男，四川自贡人，博士，副教授，主要从事轻合金及其成型技术研究。

TG146.2+2

A

10.3969/j.issn.1001-9731.2016.05.006