二氧化钛光催化技术应用于室内甲醛降解的研究进展

刘山虎，许庆峰，邢瑞敏,，中田一弥，寺岛千晶，藤嶋昭*

(1.河南大学 化学化工学院，河南 开封 475004；　2.東京理科大学 総合研究機構 光触媒国際研究中心，千葉県野田市山崎 2641)



二氧化钛光催化技术应用于室内甲醛降解的研究进展

刘山虎1,2*，许庆峰1，邢瑞敏1,2，中田一弥2，寺岛千晶2，藤嶋昭2*

(1.河南大学 化学化工学院，河南 开封 475004；2.東京理科大学 総合研究機構 光触媒国際研究中心，千葉県野田市山崎 2641)

随着人们健康意识的不断提升，室内空气中甲醛气体的净化引起了研究者广泛的关注. 本文简要介绍了甲醛的危害以及来源；综述了国内室内建材、空气净化器研究中与二氧化钛光催化技术降解甲醛相关的专利，最后对本研究领域存在的问题以及未来的研究方向进行了总结和展望.

室内；甲醛；TiO2；光催化

室内空气质量与人们的健康联系紧密，每年全球约有280万人直接或间接死于装修污染，全球约4%的疾病与室内空气污染相关[1-3]. 室内气体污染物种类较多，按性质可分为物理污染物、化学污染物、生物污染物和放射污染物，具体有(1)颗粒污染物；(2)甲醛；(3)氨；(4)苯系物(苯、甲苯和二甲苯等)；(5)CO；(6)NOx、SOx和O3；(7)氡及其衰变产物. 其中甲醛在一些建筑装饰材料中的释放期长达3～15年，对健康造成极大的威胁，在我国有毒化学品优先控制名单上高居第二位[4-5].

1　室内甲醛的来源及常用处理措施

1980年研究者发现甲醛长时间暴露对老鼠有致癌作用，此后甲醛的致癌性逐渐引起人们的关注[6]. 当室内空气中甲醛含量为0.1 mg/m3时就有异味和不适感觉[7]； 0.5 mg/m3时可刺激人的眼睛引起流泪；0.6 mg/m3时会引起喉咙不适或者疼痛；随着浓度的升高还可能会引起恶心、咳嗽、胸闷、气喘、呕吐等症状；当浓度大于6.5 mg/m3时甚至可以引起肺炎、肺水肿等损伤，严重时可导致死亡；长时间暴露于低剂量甲醛可引起慢性呼吸道疾病、新生儿体质降低、女性月经紊乱、孕妇妊娠综合症、染色体异常、甚至引起鼻咽癌和胎儿畸形[8]. 较高浓度的甲醛对神经系统、肝脏、免疫系统等都有毒害，有时会出现急性精神抑郁症，国际癌症研究所已建议将其作为可疑致癌物质对待[9].

我国《室内空气质量标准》将0.1 mg/m3(0.08 ppm)甲醛浓度作为健康终点效应值. 各国政府及卫生组织针对室内甲醛的允许浓度有不同的标准，一类是短期接触的建议临界浓度值，主要是为了避免由甲醛引起的急性疾病，如我国政府和世界卫生组织所指定的0.1 mg/m3；另一类是长期接触的建议临界浓度值，主要是为了避免长期接触甲醛而引起的慢性疾病，此类标准更为严格，比如法国建议的长时间停留甲醛浓度标准为0.01 mg/m3[2,10]. 国内室内空气检测的实际操作中，很多检测机构采用《室内空气质量标准》的0.1 mg/m3甲醛浓度作为室内空气合格与否的标准. 考虑到某些装修公司及检测机构在实际操作中的人为因素，为了更好的保障人民的身体健康，室内空气质量标准(尤其是民居或者密闭办公场所)应该执行更为严格的标准，比如参照长期接触的建议浓度0.01 mg/m3作为临界值.

室内甲醛的污染大多来源于室内的过度装修和不合格材料，主要有以下几个来源[2,11]：(1)装修材料及人造板材(胶合板、大芯板、中密度纤维板、刨花板、碎料板) 的粘合剂；(2)用作房屋防热、御寒的绝缘材料的UF泡沫；(3)用甲醛做防腐剂的涂料、化纤地毯等产品；(4)用甲醛做定型剂的衣物、箱包等；(5)加入减水剂的水泥墙面；(6)室内吸烟、燃料燃烧等.

文献中针对降低室内甲醛浓度的方法大致可以分为以下几类：源头控制，避免使用有甲醛释放的装饰材料；移除或者涂层覆盖在有甲醛释放的材料；与氨水反应(存在较大浓度甲醛时)；物理通风或吸附；催化技术；也有少量文献报道使用观赏植物净化室内空气[12]. 光催化技术在净化室内空气上具有高效、无毒无害、成本低等优势，是室内甲醛处理方式中最有潜力的一种. 本文作者主要对TiO2光催化技术在甲醛净化领域的相关专利进行综述，并对本领域存在的问题以及研究方向进行了总结和展望.

2　TiO2光催化降解室内甲醛的应用进展

1972年，Nature杂志报道了TiO2光解水现象[13]，经过几十年的发展TiO2相关技术在水/空气净化领域逐渐得到了广泛的研究. TiO2材料在紫外光的激发下产生电子和空穴，并和表面的吸附水分子结合生成·OH等活性反应基团(图1)，进一步和甲醛等有机污染物反应，最终反应产物为CO2、H2O等[14-16].

图1　二氧化钛颗粒表面在紫外光照射下的催化过程[14]Fig.1　Processes occurring on bare TiO2 particle after UV excitation[14]

在过去的几十年中，以TiO2为基础的光催化剂的理论研究得到深入发展，TiO2光催化技术相关的产品在空气净化等多个领域也取得了很大进展[17-19]. 在ISI Web of Science中以TiO2，Indoor和Photocatalytic为主题词进行搜索，从2000年到现在共有570篇相关文章；如图2所示，可以发现发表文章数和相关文章被引数逐年上升，近十年增幅尤为明显，显示了研究者加大了对该领域的关注程度. 本文从装修建材和净化装置两方面对二氧化钛光催化技术相关的发明专利予以综述.

图2　以TiO2，Indoor和Photocatalytic作为主题词在Web of Science进行搜索的结果，左图为每年发表文章数，右图为相关文章每年被引数Fig.2　Search results based on the keywords “TiO2, Indoor and Photocatalytic”, from 2000 to 2016 in “Web of Science”: (left) numbers of research articles published per year, (right) total citations of the related articles per year

2.1具有光催化净化功能的装修或装饰材料

随着人们对健康问题的关注，目前部分装修装饰材料，如涂料、壁纸以及一些装饰性挂帘、灯具等都被赋予了光催化净化功能.

李红等[20]发明了一种利用铜掺杂TiO2粉末为光催化剂的除甲醛功能涂料，可以实现可见光或者较弱光线下的甲醛降解，专利(申请)号为200810117383.5. 张秀坤[21]发明了一种耐水性和粘结力较好的纳米TiO2水性无机光催化涂料，专利(申请)号为200910109339. 戴文新等[22]研制了一种室内用TiO2复合光催化涂料，利用Au纳米粒子的吸收可见光效应(表面等离子共振效应)使光催化涂料在可见光作用下发生光催化作用，专利(申请)号201110105280. 洪杰等[23]发明了用于油性木器漆的抗菌除醛钛白浆，其中添加有TiO2和纳米银抗菌粉末，专利(申请)号为201310292611.3. 陈建强、楼少波[24]发明了具有净化空气的功能型壁纸材料，包含的组分(质量分数)有：TiO2纳米级微粉1.5%～2.5%、氧化锌微粉0.5%～1.5%、负离子微粉2%～3.5%和聚氯乙烯25%～31%等组分，专利(申请)号为200810041446.3. 刘艳等[25]发明了具有消除甲醛功能的矿棉装饰吸声板，在该矿棉板基体上涂有一层光催化涂层，其中含有铜掺杂纳米TiO2光催化材料(重量分数1%～10%)，专利(申请)号为200810117384.X.

高青青、印文清等[26]设计了具有清除甲醛、杀菌和消烟除尘功能的吸顶节能灯具，灯罩内外表面喷涂有纳米级TiO2，并结合了负离子发生器以及纳米银抗菌涂层，申请(专利)号为201010174418.6. 叶殷如[27]发明了一种能消除甲醛及室内有机挥发物的纸或布，将包含有TiO2的甲醛消除剂涂布在纸或者布表面干燥即可，专利(申请)号为200510035029.4.

总体来说，这些专利的主要目的是利用TiO2改善室内空气的净化效果. 除了TiO2的可见光响应改性，催化剂和装修装饰材料之间的相容性也是研究的重点之一. 虽然目前有研究者及公司声称其内墙乳胶漆以及壁纸等建材在一段时间内的甲醛降解率达到90%乃至更高，但多数没有提及装修材料的相关物理指标，也缺乏时间耐候实验数据的支持. 考虑到涂料乳胶漆等装修材料的复杂成份以及室内给光条件的限制，目前市场上真正有效利用光催化技术的涂料、油漆类装饰建材并不多见；相比之下，以纸或者布作为光催化剂载体设计的挂画、窗帘、人工花等工艺品则较为成熟.

2.2室内空气净化装置

在新型室内空气净化装置的开发方面，光催化空气净化器的研究最为活跃. 净化装置既可以单独使用，也可以和其他室内电器(如空调、加湿器等)结合使用，相关发明专利数量一直占据TiO2相关专利的半壁江山. 净化装置通常由进风装置—物理滤网—光触媒负载板—紫外灯—活性炭吸附板—辅助净化装置—出风装置等组成，如图3所示. 具体制作可能在前后顺序上有所调整. 此外空气净化装置还要满足一些原则，如长时间稳定运行以及低能耗低噪音低副产物. 鉴于篇幅，本文仅从负载板材质构造和技术联用两个方面进行综述.

图3　光催化空气净化器的一般构造图Fig.3　Schematic illustration of the photocatalytic air purification devices

2.2.1不同材质的光催化剂负载板

光催化负载板作为光催化空气净化器的关键部件，一般要求有大的比表面积和稳定的化学性能，有些装置的负载板还兼具催化性能，根据光源和TiO2负载的位置不同还可能对负载板的透光性有要求.

光催化负载板的材质种类较多，可以是透光性较差的金属丝板网(专利200620028077.0、专利201320259874、专利200410067601)、陶瓷(专利200710025356.0、专利201220427781.9)、碳材料(专利200720128504.7、专利201320309726.4、专利200820201799.0)等，也可以是透光性较好的光纤(专利01113708.8)、玻璃板或玻璃毛细管(专利200610029643.4、专利200710018322.9)、石英玻璃(专利200910219200.5)等. 根据装置的总体设计负载板可以设计成不同的构造，如板框状(专利200710018322.9)、蜂窝状和多孔状(专利201320309726.4、专利201220427781.9)、管状(专利01265866.9)等. 上述专利[28-40]如下表1所示.

表1　不同负载载体的光催化空气净化器

续表1

2.2.2与其他技术联用

技术联用可以在技术层面上对光催化净化性能起到辅助作用或者协同增强的效果，如负离子、等离子体以及静电除尘等. 市场上有的空气净化器还结合了计时、照明、加湿等日用功能.

(1)与负离子发生器联用

王君、林君等[41]发明了一种室内空气净化装置，在壳体内依次装有进风口，活性炭过滤网，风速检测器，湿度检测器，远紫外线灯，光触媒空气净化网，负离子发生器，排风扇，出风口. 达到强力除尘、消毒等多重净化功能，专利(申请)号为03251990.7. 陈贻波等[42]发明了一种内部设有负离子发生器的新型光催化空气净化器，具有净化效率高、含多种杀菌因子、设备造价低的特点，它同时具备多种工作模式、自动检测功能和故障报警功能，专利(申请)号为200910037423.X.

(2)与等离子体技术联用

黄道光和胡兵[43]发明了一种低温等离子体光催化空气净化装置，反应速率快、结构简单紧凑，低温等离子体发生器间歇不工作期间仍能杀菌消毒、吸附有害气体、同时具备食品保鲜功能，该装置可以用于空气净化器、空调机、冰箱及冷藏车中，专利(申请)号为200610041274.0. 班勇、杨娜娜、樊婵[44]设计出专利(申请)号为200810113580.X的卧式喷淋调湿的等离子体和光催化空气净化器. 主要包括壳体、喷淋调湿室、等离子体净化室和光催化净化室组成，在等离子体净化室的前面设置喷淋调湿室，既有利于降低空气中的污染物浓度，又有利于提高空气中的含水量，改善等离子体净化室的电离特性，提高等离子体浓度. 在等离子净化室上面设置了光催化紫外灯和光催化滤网，通过光催化氧化将残余的挥发性有机气体进一步净化，有助于提高净化能力，减小设备体积和成本. 鹿院卫、王丁会等[45]设计的专利(申请)号为200920105135.9的空气净化装置涉及了纳米光催化空气净化技术、低温等离子体技术及活性炭吸附技术，它包括将污染气体引入净化装置的引气风扇，在净化装置内布置等离子体电极结构与催化剂膜，两者之间平行放置紫外灯，还包括变压器和镇流器. 三种技术的协同作用会克服各自的局限性，达到更高的去除污染物的效果. 徐克勤[46]设计的专利(申请)号为201120017900.9的等离子体纳米光催化空气净化消毒装置，运用等离子电源升压使涂二氧化钛极板晕光放电，形成纳米光催化，集吸附、降解、电子、物理、化学反应于一体，适用于中央空调通风系统、风机盘管机组或车辆.

(3)与静电除尘联用

美国的J.R.伯伦[47]发明了一种专利(申请)号为201210322622.7的具有受照射成角度基板的光催化空气净化器系统. 该系统包括POC基板，基板上有光催化剂和紫外线光源，静电除尘器设置在POC组件上有的气流中，通过高压电场从气流中去除污垢和碎屑. 郑承煜[48]发明的专利(申请)号为200820004017.4的矩阵式蜂巢光催化等离子净化器从进口到出口依次设置了粗效过滤器、静电集尘过滤器、光催化等离子催化净化过滤器、正负离子搅拌器，对空气依次进行净化，最后在出口放出清新空气. 可直接将净化设备安装在空调箱内.

除上述三种联用，还有一些专利结合了供氧、太阳能、雾化加湿等技术. 例如方春风[49]设计了一种与制氧装置联用的光催化空气净化器，专利(申请)号为201320243236.9. 该空气净化器把制造的高浓度氧气直接送到催化腔室内，提高了光催化剂周围的氧浓度，增强了空气净化效果，也提高了室内空气的含氧量. 以上发明专利的具体结构和示意图如表2所示[41-52]:

表2　与其他技术联用的光催化空气净化器

3　结论与展望

随着生活和工作方式的现代化，人们越来越多的活动在室内进行，精致装修和家具建材的密集使用使得甲醛去除相关的研究任重而道远. 现阶段民居房屋的通风状况从设计到实际使用都比不上开放性的院落性建筑. 如何去除室内甲醛等有害气体在未来相当长时间内仍是科研工作者的研究重点之一. 目前，室内甲醛去除相关的研究仍然存在以下挑战：

1. 开发适用于室内环境的光催化剂. 目前光催化剂多种多样，但在光响应范围和室内净化能力方面无一例外的都存在问题，适用于室内光线要求的光催化剂开发仍然是净化装置的核心所在.

2. 光催化剂与相关基底的结合. TiO2的光催化机理决定了催化剂在去除甲醛的过程中会影响涂料、油漆、壁纸等载体的使用寿命，材料的使用寿命和催化性能之间的平衡应是研究者关注的重点之一.

3. 高效净化技术的开发. 我国现阶段投放市场的应用TiO2光催化技术的室内空气净化器研究还不够深入. 在充分借鉴国外成熟技术的基础上，开发多技术联用、拥有自主产权的高效光催化空气净化技术仍是现阶段我国科研工作者的工作重点之一.

4. 行业标准的制定也是我们需要关注的问题之一. 目前，环保成为相关经营者主打的广告之一，巨大商机让新科技有了广阔的发展空间，但是面对市场巨大的利益驱使，不乏一些打着环保旗号的企业，以伪劣商品冒充光触媒产品蒙蔽坑害消费者. 尽快制订行业标准，净化市场环境也是光触媒行业研究者们面临的主要问题之一.

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[责任编辑：刘红玲]

Advances in photocatalytic degradation of indoor formaldehyde based on the photocatalyst TiO2

LIU Shanhu1,2*, XU Qingfeng1, XING Ruimin1,2, NAKATA Kazuya2,TERASHIMA Chiaki2, FUJISHIMA Akira2*

(1.CollegeofChemistryandChemicalEngineering,HenanUniversity,Kaifeng475001,Henan,China；2.PhotocatalysisInternationalResearchCenter,TokyoUniversityofScience, 2641Yamazaki,Noda,Chiba278-8510,Japan)

In recent years, formaldehyde emission from building renovations is considered to be one of the major causes of indoor air pollution known as “sick building syndrome”. This paper briefly summarized the sources and hazards of formaldehyde. The patents of indoor decoration materials with photocatalytic performance and air purification devices were reviewed. Future trends and challenges of the related research were also discussed.

indoor; formaldehyde; TiO2; photocatalysis

1008-1011(2016)04-0502-12

2016-01-17.

国家自然科学基金(21101056, 21105021),日本文部科学省JSPS项目资助.

刘山虎(1977-)，男，东京理科大学客座准教授，研究方向为光催化及其相关应用研究.*通讯联系人, E-mail:liushanhu@163.com, liushanhux@gmail.com.

O643.3

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