天然气制乙烯技术进展及经济性分析

胡徐腾

（中国化工集团公司，北京 100080）



天然气制乙烯技术进展及经济性分析

胡徐腾

（中国化工集团公司，北京 100080）

摘要：介绍了当前几种主要的天然气制乙烯技术新进展，包括天然气经甲醇制乙烯、费-托合成制乙烯、甲烷氧化偶联制乙烯技术进展及应用情况，并对这几种工艺进行了技术经济评价，结论认为：天然气制乙烯技术的大规模应用，主要取决于天然气原料供应的有效保障及其价格是否合理，在天然气供应充足、价格合理的条件下，天然气经甲醇制乙烯工艺将会得到较快发展，而费-托合成制乙烯、甲烷氧化偶联制乙烯技术目前尚未达到成熟应用阶段，需要持续加大研发力度，争取早日实现工业化应用。

关键词：天然气；乙烯；甲醇；费-托合成；甲烷氧化偶联；技术进展；经济评价

作者：胡徐腾（1973—），男，博士，教授级高级工程师，中国化工学会副秘书长、常务理事，现任中国化工集团公司副总经理。E-mail huxuteng@petrochina.com.cn。

近年来，全球乙烯市场需求强劲，2014年全球乙烯产能达到1.53亿吨/年，需求量1.43亿吨，产量1.3亿吨，由于供应增速低于需求增速，市场供应相对偏紧[1]。2014年中国乙烯产能2055万吨/年，产量达1704万吨[2]，自给率70%，而且乙烯的主要下游产品聚乙烯、乙二醇的进口依存度分别达到40%、70%，预计国家“十三五”期间乙烯年需求增长率有望保持10%以上，产能增速预计在5%～6%，乙烯供需仍有较大缺口[3]。目前全球乙烯生产所用原料70%为石脑油，25%为天然气，5%为煤炭[4]。由于石脑油原料受制于石油供应限制，煤炭利用过程环保问题比较突出，而天然气资源尤其是页岩气、天然气水合物、生物沼气等非常规天然气资源不仅来源丰富，而且清洁环保，从长远看天然气制乙烯具有良好市场前景。随着未来全球非常规天然气资源的大规模发现与开采，以储量相对丰富和价格低廉的天然气替代石油生产乙烯及其下游产品显得越来越重要，值得引起业内的重视。

1　主要技术进展

天然气制乙烯技术包括甲烷间接转化和直接转化两种路线。间接转化包括天然气经甲醇制乙烯技术、费-托（F-T）合成路线制乙烯技术等；直接转化包括甲烷氧化偶联制乙烯技术、甲烷无氧脱氢技术等。技术路线如图1所示。

图1 天然气制乙烯主要技术路线

1.1 天然气间接制乙烯

1.1.1 天然气经甲醇制乙烯

天然气经甲醇制乙烯过程主要包括天然气制合成气、合成气制甲醇、甲醇制乙烯三大步骤。

（1）天然气制甲醇 天然气制甲醇需要首先将天然气转化为合成气。目前工业上以天然气生产合成气多数采用甲烷水蒸气转化法，但该工艺投资大、设备复杂、能耗高，生产的合成气不适于直接用来合成甲醇。此外在工业上得到应用的还有非催化部分氧化工艺，该工艺由于没有催化剂，反应温度高，对反应器材要求苛刻，需采用复杂的热回收装置来回收反应热和除尘。为了制得符合生产甲醇组成要求的合成气，达到节能增效的目的，人们不断致力于甲烷催化部分氧化、甲烷自热催化转化、甲烷三重整工艺等其他天然气制合成气生产工艺的研究[5]。

甲烷催化部分氧化工艺是在负载型催化剂存在下，甲烷和氧气进行部分氧化，可在较低温度750～800℃下达到90%以上的热力学平衡转化。该反应属于放热反应，能耗低，放热量小，反应温度低，易于控制，反应生成氢碳比[（H2-CO2）/（CO+CO2）=2]的合成气，便于直接合成甲醇，同时反应速度快，反应器体积小。但若用传统的空气液化分离法制取氧气，则能耗太高，国内外正在研制一种陶瓷膜，可在高温下从空气中分离出纯氧，可以避免氮气进入合成气，并降低能耗。

甲烷自热催化转化（ATR）工艺是将甲烷水蒸气转化和均相非催化部分氧化反应结合在一个管壳式反应器中进行，以壳程进行的部分氧化反应放出的热量供给管程内蒸汽转化反应用自热催化转化产生的合成气。因反应器中发生燃烧反应，产生的氢气量比所需氢气量少，因此如果将甲烷水蒸气转化与自热转化相组合，可使氢碳比调节至甲醇生产所需约2.03的优化值。

甲烷三重整工艺是利用CO2-H2O-O2同时重整甲烷的过程。该工艺目前尚处于研发阶段，既可以生产氢碳比为1.5～2.0的合成气，又可以缓解甚至消除催化剂的积炭，适合于更廉价地生产用于合成甲醇、二甲醚以及清洁燃料等下游产品的合成气，在电厂烟气、煤层气、天然气综合利用方面具备良好前景。但要通过该过程实现廉价合成气的生产，仍需深入研究反应机理和反应动力学，研制高活性、抗积炭性能强的催化剂，并对反应器进行了改进[6]。

目前甲醇生产技术已经相当成熟，我国生产甲醇主要采用煤制甲醇工艺，但用煤生产的甲醇其纯度要低于天然气制甲醇工艺[7]。这是由于煤制甲醇过程比较复杂，而且设备精确度不高，产生的混合气和杂质比较多，这就影响和降低了甲醇的纯度，也对环境造成一定污染；而天然气制甲醇通过一段炉采用蒸汽转化、两段炉串联工艺，把生产过程中产生的CO等混合气体通过化学转化成无害气体水、CO2，再通过天然气与CO2催化转化把CO2转化为CO，继续用于生产过程，这样既减少了CO2的排放量，提取了甲醇中的杂质，也提高了甲醇浓度。

（2）甲醇制烯烃 甲醇制烯烃已在我国煤化工行业得到广泛应用，代表性技术主要有ExxonMobil公司的甲醇制乙烯及丙烯（MTO）工艺、UOP/Hydro公司的MTO工艺、Lurgi公司的甲醇制丙烯（MTP）工艺、中国科学院大连化学物理研究所的DMTO工艺、中国石化上海石油化工研究院的S-MTO工艺等[8]。

ExxonMobil公司在世界上最早开展了MTO技术研发。20世纪70年代，ExxonMobil公司在研发甲醇制汽油（MTG）工艺过程中发现在一定温度和催化剂作用下甲醇可生成乙烯、丙烯和丁烯等低碳烯烃（也由此开发出了以ZSM-5为催化剂的MTG工艺），随后于1984年采用ZSM-5催化剂，在列管式反应器中开展了规模为10桶/日的甲醇制烯烃中试，产物中乙烯收率为60%，烯烃质量收率为80%，但催化剂寿命较短。

UOP/Hydro的MTO工艺由美国霍尼韦尔UOP公司和挪威Hydro公司共同开发，其以SAPO-34作催化剂，采用类似于流化催化裂化流程的工艺，乙烯和丙烯选择性可达80%，低碳烯烃选择性超过90%，可灵活调节丙烯和乙烯的产出比在0.7～1.3范围内。目前该工艺正在积极推广。2013年9月，惠生（南京）清洁能源股份有限公司在南京建成投运30万吨/年MTO装置，其工艺结合了UOP/Hydro甲醇制烯烃技术和道达尔/UOP烯烃裂解（OCP）技术。此外，2011年以来，UOP在中国还宣布了4套甲醇制烯烃工艺授权项目，分别是山东的百陶清洁能源公司30万吨/年项目、山东阳煤恒通29.5万吨/年项目、久泰能源（准格尔）60万吨/年项目以及江苏斯尔邦石化有限公司83.3万吨/年项目[9]。

中国科学院大连化学物理研究所开发的DMTO技术目前已经得到较大范围的推广应用。尤其是该所针对DMTO-I技术在应用中存在C4以上烯烃副产物的利用问题，开发了甲醇转化与烃类裂解结合的DMTO-II技术。该技术采用同一种催化剂（DMTO催化剂），同时进行甲醇转化反应与C4+转化反应，在保障甲醇转化效果的同时，实现C4+的高选择性催化裂解，可以显著提高低碳烯烃选择性。DMTO-II技术的工业试验表明，DMTO-II技术的甲醇转化率达到99.97%，乙烯+丙烯选择性85.68%，1t乙烯+丙烯消耗甲醇2.67t；专用催化剂流化性能良好，磨损率低。2014年我国有5套DMTO工业装置成功开车运行，分别是延长靖边、中煤榆林、宁夏宝丰、山东神达以及蒲城能化工业装置，新增烯烃产能280万吨/年，加上之前已投运的神华包头项目及宁波禾元项目（采用外购甲醇），共计已有7套DMTO装置建成投产，装置总产能达400万吨/年烯烃[10]。

此外，中国石化集团公司开发的S-MTO工艺于2012年在中原石化60万吨/年甲醇制烯烃装置首次成功应用，该装置运行结果表明，对甲醇原料计双烯收率32.70%，产品总收率为40.97%，甲醇转化率为99.93%。2014年，中国石化集团公司在鄂尔多斯中天合创能源有限公司煤化工基地开始建设2套180万吨/年甲醇制烯烃装置[11]。

1.1.2 费-托合成路线制乙烯

费-托（F-T）合成是用合成气在催化剂作用下制得碳原子数小于或等于4的烯烃的过程，该过程副产CO2和水。由于F-T合成产品分布受Anderson-Schulz-Flory规律（链增长依指数递减的摩尔分布）的限制，且反应的强放热性易导致甲烷和低碳烷烃的生成，并促使生成的烯烃发生二次反应。利用费-托合成反应想要高选择性地得到低碳烯烃，关键在于开发出高性能催化剂。

F-T合成制烯烃比甲醇制烯烃更为经济，德国鲁尔化学公司率先开发了用于合成气直接制取低碳烯烃的铁系Fe-Zn-Mn-K四元烧结催化剂，使合成气转化率达到80%，低碳烯烃选择性达到70%。但该催化剂制备重复性差，催化剂性能随反应规模放大而显著下降。近年来，国内外诸多研发机构不断对F-T合成催化剂进行改进，并优化反应器和反应条件，以实现高选择性获得低碳烯烃的目的[12]。

1.2 天然气直接制乙烯

天然气直接制乙烯是指将甲烷通过一步转化反应直接得到乙烯，包括有氧气参加转化反应的甲烷氧化偶联制乙烯（简称OCM）与无氧气参加的甲烷脱氢制乙烯两种路线。

1.2.1 甲烷氧化偶联制乙烯

自1982年Keller等首次提出OCM技术以来，该技术一直是全球石油天然气领域关注的焦点，并在1992年前后有关对该技术的研究最多。但由于甲烷氧化偶联的催化剂没有取得重大突破，催化剂的性能一直没有达到工业界所期望的C2单程收率30%以上的水平[13]。

2010年，美国锡卢里亚公司（Siluria）使用生物模板精确合成纳米线催化剂，可在低于传统蒸汽裂解法操作温度200～300℃的情况下，在5～10个大气压下，高效催化甲烷转化成乙烯，活性是传统催化剂的100倍以上。该公司设计的反应器分为两部分：一部分将甲烷转化成乙烯和乙烷；另一部分将副产物乙烷裂解成乙烯。这种设计使反应器的给料既可以是天然气也可以是乙烷，提高乙烯收率，同时节约能耗。2015年4月，Siluria公司投资1500万美元，在得克萨斯州建成投运乙烯产能365吨/年的OCM试验装置，并正在建设乙烯产能（3.4～6.8）万吨/年的示范工厂，计划于2017年建成运行[14]。Siluria公司取得的这一重要进展，引起世界石油石化业界的高度关注。

Siluria公司天然气直接制乙烯工艺的技术优势主要体现在以下方面：与传统的石脑油裂解制乙烯相比，其成本低、温室气体排放少、节能效果好，生成的乙烯除用来生产聚乙烯外，还可进一步转化为液体燃料；原料要求不苛刻，甲烷可来自天然气也可来自生物质，氧源可以是纯氧也可以是富氧空气、压缩空气等；可利用已有的乙烯生产装置和回收设备，改造成本低。Siluria工艺对于天然气资源丰富的国家而言，具有重要战略价值。

高性能催化剂是OCM技术能否实现工业化的核心问题。近十年来，在催化剂组成（配方）及催化剂制备方面，国内外许多研究机构对甲烷氧化偶联催化剂做了大量研究工作，取得了一些新的进展，但从催化性能看，以C2或C2以上的单程收率为衡量指标，绝大多数催化剂都没有超过之前已有的NaWMnO/SiO2系列催化剂所能达到的25%左右的水平。对于个别报道中C2收率达到30%左右的反应结果，有待于进一步证实[15]。

1.2.2 甲烷无氧脱氢制乙烯

近年来中国科学院大连化学物理研究所等单位对催化甲烷无氧转化技术进行了深入研究。大连化学物理研究所基于“纳米限域催化”新概念，开发出硅化物（氧化硅或碳化硅）晶格限域的单中心铁催化剂，实现了甲烷在无氧条件下选择活化，一步高效生产乙烯、芳烃和氢气等高值化学品。该研究将具有高催化活性的单中心低价铁原子通过两个碳原子和一个硅原子镶嵌在氧化硅或碳化硅晶格中，形成高温稳定的催化活性中心；甲烷分子在配位不饱和的单铁中心上催化活化脱氢，获得表面吸附态的甲基物种，进一步从催化剂表面脱附形成高活性的甲基自由基，在气相中经自由基偶联反应生成乙烯和其他高碳芳烃分子，如苯和萘等。当反应温度为1090℃，每克催化剂流过的甲烷为21L/h时，甲烷单程转化率高达48.1%，生成产物乙烯、苯和萘的选择性>99%，其中生产乙烯的选择性为48.4%。催化剂在测试的60h内，保持了很好的稳定性。与天然气转化的传统路线相比，该研究彻底摒弃了高耗能的合成气制备过程，大大缩短了工艺路线，反应过程本身实现了CO2的零排放，碳原子利用效率达到100%[16]。

在目前国内外研究的甲烷无氧脱氢转化制乙烯技术中，还有等离子体甲烷转化制乙烯、天然气等离子制甲醇（甲醇可进而制乙烯）等新技术，但均处于实验室研究阶段。

2　不同原料路线技术经济性分析

2.1 天然气经甲醇制乙烯

按照原料来源划分，生产甲醇主要有3种工艺——天然气制甲醇、煤制甲醇、焦炉气制甲醇。其中，天然气制甲醇成本一直较高，而煤制甲醇的原料成本仅为天然气制甲醇的50%左右。目前焦炉气制甲醇企业盈利空间最大，其次是煤制甲醇企业，其产能占国内总产能70%以上，最后是天然气制甲醇企业。

近年来，我国大量煤制甲醇的投产，让原本就处于过剩的国内甲醇市场竞争更加激烈，导致国内甲醇装置开工率一直不到50%。2012年年底，国家发展与改革委员会（简称国家发改委）宣布将天然气制甲醇项目列为禁止类，天然气制甲醇比例开始急剧下滑[17]。截至2013年年底，天然气制甲醇装置产能合计1013万吨，装置数量占比已由2008年的27.8%降至18.1%[18]。2015年2月28日，国家发改委宣布[19]，自4月1日起，各省增量气最高门站价格下调0.44元/m3，存量气最高门站价上调0.04 元/m3。此次天然气价改实施后，华北、西北地区甲醇工厂气价在1.75～1.97元/m3，折算当地天然气制甲醇工厂完全成本在2450～2650元/t。对比2014年甲醇市场行情，以天然气为原料的气头甲醇企业面临亏损局面。

随着我国天然气价格改革政策的逐步实施，天然气制甲醇装置逐渐失去成本优势，产能开工率降低甚至退出。由于天然气涨价，国内尤其是西南地区（四川、重庆）一些天然气制甲醇装置因成本压力被迫停车[20]。总之，天然气经甲醇制乙烯的发展，有赖于天然气价格的合理到位，由于目前我国天然气价格偏高，尚不具备大规模发展的条件。

2.2 甲烷氧化偶联制乙烯

OCM工艺的主要原料是天然气，经测算100万吨/年OCM乙烯装置年消耗天然气24亿立方米，天然气成本占到原料成本的60%以上（中国为82%）、占到总成本的45%以上（中国为78%）。从可变成本占总成本的比例看，中国为83%，日本为80%，德国为75%，即使在天然气价格低廉的美国也达到60%，可见天然气价格是影响OCM工艺经济性的决定性因素，OCM工艺适合在具有廉价、丰富天然气资源的国家和地区应用。

美国由于页岩气资源的成功开发，其天然气价格很低（0.9元/m3），采用OCM工艺生产乙烯，生产成本约4380元/t，具有一定的赢利空间。我国天然气价格一直较高，目前华中、华东城市居民用气2.5元/m3，工业用气3.17～3.78元/m3，是美国天然气价格的3倍左右，若采用OCM工艺生产乙烯，按照2.13元/m3气价（中国石油东部某石化企业燃料天然气均价）计算，乙烯成本高达7915元/t；即使按照我国各省区天然气门站价最低的新疆天然气门站价1.64元/m3计算，乙烯生产成本也在6000元/t以上，可见目前OCM工艺在我国基本上不具有经济性。

2.3 石脑油制乙烯与乙烷裂解制乙烯

目前全球生产乙烯主要采用石脑油裂解和乙烷裂解工艺，其中石脑油裂解装置主要集中在亚洲、欧洲和北美，乙烷裂解装置主要集中在美国、加拿大和中东、西欧。我国主要采用石脑油裂解制乙烯，少部分采用煤（甲醇）制烯烃装置制乙烯。由于近年来北美页岩气开发成功，美国和加拿大基于其乙烷原料来源优势，近年新建及规划了十余套乙烷裂解装置，不仅对全球乙烯原料结构产生影响，而且对石脑油裂解制乙烯带来极大压力。传统以石脑油为原料的乙烯生产商为增强竞争力，正在有条件地增加轻质原料的比例，或从美国购进廉价原料，或增加天然气液等在乙烯原料中的比例。亚洲的一些乙烯厂商因使用高成本石脑油作原料而处于不利竞争地位，纷纷计划进口美国轻质裂解原料以降低成本，但随着2014年下半年以来国际原油价格的大幅下跌，这一趋势已经明显减缓。

总体来看，石脑油裂解制乙烯仍将是今后世界各国生产乙烯的主体工艺，而乙烷裂解制乙烯适合在中东、北美地区等具有原料来源优势的地区发展，尤其是北美由于页岩气开发取得巨大成功，采用页岩气中的甲烷或C2以上轻烃生产乙烯具有更大的成本优势。我国由于缺少乙烷资源，不适宜发展乙烷裂解制乙烯，因此石脑油裂解工艺仍将占据主要地位。

2.4 不同原料生产乙烯成本对比

采用天然气、石脑油、煤炭、乙烷等不同原料生产乙烯的成本对比见表1。

由表1看出，在几种不同原料生产乙烯技术路线中，乙烷裂解制乙烯生产成本最低，约为2500 元/t；其次是石脑油裂解和煤制烯烃工艺，乙烯生产成本分别为5000元/t、5400元/t。对于天然气直接制乙烯（OCM工艺），若以气价1.64元/m3的新疆天然气为原料，乙烯生产成本为6094元/t；若以气价2.13元/m3的东部管道天然气测算，乙烯生产成本高达7915元/t。需要指出的是，对于石脑油裂解而言，虽然三烯（乙烯、丙烯、丁二烯）收率为54%左右，但剩余副产物绝大多数是价值比较高的可利用成分，如裂解汽油、芳烃等；而对于煤制烯烃、乙烷裂解工艺，除目的产物外，其余大部分基本没有利用价值。虽然目前天然气制乙烯的成本最高，但随着未来我国天然气水合物、页岩气等非常规天然气资源的大规模开发，天然气价格必然随之下降，采用天然气制乙烯将可能成为乙烯生产主流趋势。

表1 不同原料生产乙烯成本对比

3　结 语

天然气是清洁化石资源，在当前我国能源消费中发挥着越来越重要的作用，同时天然气作为重要的化工原料，也具有较大发展潜力。利用天然气制乙烯有多种途径，其大规模应用主要取决于天然气原料供应的有效保障及其价格是否合理，在天然气供应充足、价格合理的条件下，天然气经甲醇制乙烯工艺将会得到较快发展，而F-T合成制乙烯、OCM技术目前尚未达到成熟应用阶段。尤其是OCM技术的应用将是传统乙烯生产工艺变革过程中的一场革命，受到世界各国普遍重视。我国拥有丰富的非常规天然气资源，如天然气水合物、页岩气、煤层气等，未来我国天然气水合物等资源的大规模开采将带来新的机会，可望大幅提升我国天然气市场供应量，因此我国利用天然气生产乙烯潜力巨大[21-22]。当前，我国石化行业应密切跟踪研究世界乙烯技术发展趋势，未雨绸缪，谋求长远发展。建议相关科研单位持续加大OCM技术开发，早日取得拥有自主产权的成熟OCM技术；相关大型国有能源公司应发挥自身优势，利用海外天然气资源，及早筹划在海外建厂，同时加大国内非常规天然气资源的开发利用，积极推进我国烯烃原料向多元化、轻质化方向发展，满足我国烯烃市场需求。

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Technology progress and economy analysis on natural gas to ethylene

HU Xuteng
（China National Chemical Corporation，Beijng 100080，China）

Abstract：The current main technology progress of natural gas to ethylene were introduced，including natural gas to ethylene through methanol，Fischer-Tropsch synthesis route，and oxidative coupling of methane. Technical and economic evaluation of these processes were performed，and the conclusions are：the large-scale application of natural gas to ethylene technology mainly depends on the natural gas supply and it’s price. Under the conditions of sufficient gas supply and reasonable price，the technology of natural gas to ethylene through methanol will get a rapid development，while the applications of Fischer-Tropsch synthesis and oxidative coupling of methane technology at present has not yet been mature and it is necessary to continue to intensify their research and development for the realization of their industrial application.

Key words：natural gas；ethylene；methanol；Fischer-Tropsch synthesis； oxidative coupling of methane；technical progress；economic evaluation

中图分类号：TQ 221.21

文献标志码：A

文章编号：1000–6613（2016）06–1733–06

DOI：10.16085/j.issn.1000-6613.2016.06.013

收稿日期：2015-11-13；修改稿日期：2016-01-29。