底物浓度对餐厨垃圾厌氧消化的影响

姜立，张成明，韩娅新，陈雪兰，李十中

1(清华大学 核能与新能源研究院，北京，100084) 2(北京市生物燃料工程技术研究中心，北京，100084)3(中美生物燃料联合研究中心，北京，100084)



底物浓度对餐厨垃圾厌氧消化的影响

姜立1,2,3，张成明1,2,3，韩娅新1,2,3，陈雪兰1,2,3，李十中2,3*

1(清华大学 核能与新能源研究院，北京，100084) 2(北京市生物燃料工程技术研究中心，北京，100084)3(中美生物燃料联合研究中心，北京，100084)

摘要在中温(37 ℃)及固定接种比[菌泥∶餐厨=2∶1(挥发性固体质量比，VS)]条件下，考察了底物浓度(6%、9%、12%)对餐厨垃圾厌氧消化的影响。结果表明，底物浓度对累积甲烷产量、底物甲烷得率和容积产气率影响不同。随着底物浓度增加，累积甲烷产量逐渐增加，甲烷得率逐渐降低，容积产气率先增大后减小，相应的最大值及底物浓度分别为3 062 mL(总固体12%)、479 mL CH4/g挥发性固体(总固体6%)和730 mL CH4/(L·d)(总固体9%)。厌氧消化结束后，体系固形物去除率为19.24%～20.20%，挥发性固形物去除率为31.08%～32.63%。发酵结束后，消化液化学需氧量(COD)、碱度和氨氮浓度均随着底物浓度增加而增加，最大值分别为2 344 mg/L、7 232 mg CaCO3/L和1 340 mg/L。采用Modified Gompertz模型对餐厨垃圾厌氧消化过程进行拟合，结果表明，总固体为6%时Mmax和Rmax最高，分别为486 mL/g和60.58 mL/(g·d)。

关键词餐厨垃圾；厌氧消化；底物浓度；动力学

餐厨垃圾是城市生活垃圾的主要成分之一，主要来自餐饮业、居民家庭，以及果蔬批发市场等[1]。餐厨垃圾有机质含量高、易变质腐臭，易滋生细菌和病原菌，若处理不当会引发一系列环境和社会问题。例如，“地沟油”、“垃圾猪”等食品安全问题，严重影响了人们的生命健康，并一度成为社会关注的焦点。相关统计表明，我国2014年餐厨垃圾生产量已超过9 000万 t[2]，并且增长趋势明显。餐厨垃圾的合理、有效处置已迫在眉睫。目前的处理技术中(卫生填埋、焚烧、好氧堆肥、厌氧消化)，以无害化处理和资源化利用为导向的厌氧消化技术被认为是最有效的处理技术。餐厨垃圾以有机组分为主，营养丰富、降解速度快、降解率高，其甲烷潜力通常在500 mL/g VS左右[3-4]，是生产沼气的理想原料。在餐厨垃圾厌氧消化中，底物浓度和接种比是两个重要的工艺参数。

接种比对餐厨垃圾厌氧消化的代谢产物和运行稳定性有重要影响。随着接种比升高，代谢产物由氢气向甲烷逐渐过渡，反应器运行稳定性也逐渐提高，但是反应器处理能力会下降[5-7]。HAIDER等报道，以餐厨垃圾和稻壳为底物时，当接种比为1∶2及1∶1.5时，系统发生严重酸化；当接种比为1∶1及以上时，发酵系统运行正常，且底物沼气得率不断上升。前期试验发现，接种比为1∶1时，发酵前期有氢气产生，随着发酵时间延长，产物转变为甲烷。当接种比为1∶2和1∶4时，整个厌氧消化过程的代谢产物为氢气；接种比为2∶1及4∶1时，整个厌氧消化过程的代谢产物为沼气。本文目的是考察餐厨垃圾厌氧消化产沼气的性能，因此，选择接种比为2∶1。

餐厨垃圾厌氧消化可以在不同底物浓度条件下进行。低浓度发酵时，底物消化更加彻底，反应过程更易控制。但是，容积产气率较低，经济效益较差，且发酵后会产生大量厌氧废水，带来严重的二次污染隐患。采用高浓度或固态发酵技术可以显著提高容积产气率，并减少废水生成，但是会对容积产气率和底物甲烷得率产生影响。目前报道往往是在某一固定底物浓度条件下，研究接种比对产气性能的影响。而在固定接种比条件下，底物浓度对累积产气量、容积产气率和底物甲烷得率影响的研究较少。尽管餐厨垃圾厌氧消化可以在很宽的底物浓度条件下进行，但是，考虑到餐厨垃圾本身特性(固形物含量通常在10%～20%)，以及实际操作问题，利用餐厨垃圾为唯一底物进行发酵时，底物浓度控制在6%～12%较为合适。

在前期实验及文献调研基础上，本文选择接种比为2∶1，这样可以保证厌氧消化的代谢产物为沼气，且可以获得较高的反应器处理效率。在此基础上，考察了底物浓度(6%、9%、12%)对累积甲烷产量、底物甲烷得率和容积产气率的影响。最后，利用Modified Gompertz模型对厌氧消化过程进行了拟合以进一步分析底物浓度对餐厨垃圾厌氧消化的影响。

1材料与方法

1.1实验材料

试验用餐厨垃圾取自清华大学核能与新能源研究院食堂。取样后，简单沥水，分选出不能发酵的杂物，然后使用粉碎机粉碎，放入-20 ℃冰箱内保存待用。接种物取自北京市周边污水处理厂的二级厌氧消化污泥，自然沉淀，除去上清液备用。

餐厨垃圾及接种物的基本特性如表1所示。

表1　餐厨垃圾及接种物的基本特性

注：TS为总固体，VS为挥发性固体；C、N、H、O含量以干基计；根据餐厨垃圾的C、H、O、N含量，计算餐厨垃圾理论甲烷产量为1 g挥发性固体中含有582 mL CH4

1.2试验方法

厌氧消化过程在甲烷潜力分析仪上进行(AMPTSⅡ，碧普)。反应瓶体积500 mL，体系总质量为400 g，发酵温度(37±1) ℃，所有样品设置3个平行，搅拌功率40%。用2 mol/L NaOH吸收CO2。发酵启动前向体系中充N2以保证厌氧环境。所有样品发酵结果均扣除种泥自身产气的影响。在进入CO2吸收瓶前的管路上取样测定气体组成。实验前，菌泥经3 000 r/min离心10 min，按照VS比为2∶1与餐厨垃圾进行配比。每个发酵瓶中加入1.2 g NaHCO3使系统初始碱度为1 800 mg CaCO3/L。

1.3分析方法

TS、VS、气体组成、挥发性有机酸(VFA)、COD测定如文献[11]所述。碱度、氨氮测定如文献[12]所述。

1.4甲烷得率及容积产气率计算

(1)

(2)

式中：Y1，底物甲烷得率(1 g挥发性固形物中的CH4体积)，mL/g；V1，甲烷累积产量，mL；VS，餐厨垃圾中的挥发性固形物质量，g；Y2，容积产气率mL CH4/(L·d)；V2，累积甲烷产量的80%，mL；400，发酵装置有效体积，mL；T80，产气量达到累积产气量80%对应的时间，d。

1.5动力学模型

对于复杂有机物的批式厌氧消化过程，通常采用Modified Gompertz模型进行拟合[9]。如公式(3)所示：

角色不同所使用的方法也是不同的。仔细分析牧人所采取的行动策略，不难发现主要有两种方式，一种是牵引，一种是驱动。虽然两种方式在特定环境下都发挥了一定作用，但用牵引的方法一般只能照顾到一头牛，而用驱动的方法不仅适用于一头牛，也适用于一群牛，一旦掌握技巧和方法就能驾驭自如。是牵引好还是驱动好其实已经不言而喻，尤其在发挥主观能动性方面，驱动的方法更有优势。经验丰富的牧者一般都是放开缰绳，指明方向，让开首位，驱动前行。只有当牛偏离了前行的方向，牧人才给予指示、矫正，这样做不仅省力，而且提高了效率，这就是牧者的智慧。

(3)

式中：M(t)为t时刻单位VS甲烷的累积产量，mL/g；Mmax为最终单位VS甲烷产量，mL/g；Rmax为最大单位VS甲烷产率，mL/(g·d)；λ为延滞期，d；t为试验持续的时间，d；e=2.718 3。

2结果与分析

2.1底物浓度对餐厨垃圾厌氧消化日产气量的影响

不同底物浓度条件下，餐厨垃圾日产气量呈现不同的变化规律，主要体现在出峰数量、出峰时间和峰值上(图1)。底物浓度为6%、9%和12%时，分别出现2个、2个和4个产气高峰。廖家林[14]以餐厨废水为研究对象时，仅发现一个产气高峰；房明[15]等报道，VS 0.8%及接种比大于1∶1条件下，也只出现一个产气高峰；李靖[10]等发现，在高固浓度(12%～18%)条件下，餐厨垃圾厌氧消化中出现了3个以上的产气高峰。由此可见，产气高峰出现的数量与底物浓度有关，浓度越高产气高峰数量越多。此外，有研究表明接种比也会对产气高峰数量产生影响[15]。高底物浓度时，甲烷菌及水解菌可能会被餐厨中的油脂包裹，影响了底物与微生物的接触，随着油脂的降解从而出现了2个或多个产气高峰[19]。

图1　不同底物浓度条件下餐厨垃圾厌氧消化甲烷日产量的变化Fig.1　Daily methane production during anaerobic digestion from kitchen waste under different substrate concentrations

底物浓度为6%和9%时，产气高峰均分别出现在第1天和第7天；而底物浓度为12%时，产气高峰分别出现在第1天、第10天、第15天和第19天。结果表明，随着底物浓度升高，产气高峰出现的时间逐渐延迟。吕琛[13]利用餐厨垃圾进行沼气发酵时发现，底物浓度为2%～6%(TS)时，第1个产气高峰均出现在第1天；随着TS增大，第2个产气高峰出现的时间逐渐推迟，结果与本文类似。

底物浓度对最高日产气量也有显著影响。TS 9%时第1个产气高峰(608 mL)比TS 6%的高67.96%，第2个产气峰值二者相当，为480 mL左右。TS 12%出现4个产气高峰，且随着厌氧消化的进行，产气峰值逐渐减小，分别为592 mL(第1天)、186 mL(第10天)、215 mL(第15天)和103 mL(第19天)。

2.2底物浓度对餐厨垃圾厌氧消化累积甲烷产量的影响

随着底物浓度增加，累积甲烷产量逐渐上升，但上升趋势变缓(图2)。不同底物浓度时，餐厨垃圾厌氧消化的累积甲烷产量分别为2 256 mL(6%)、2 924 mL(9%)和3 062 mL(12%)。可发酵物质绝对量的增加是累积甲烷产量增加的根本原因。但是，随着底物浓度不断增加，这种促进作用显著减弱。当底物浓度由6%增加至9%时，累积甲烷产量增加了19.46%；而底物浓度由9%进一步增加至12%时，累积甲烷产量仅增加了4.72%。底物浓度增加对累积产气量促进减少的现象已有报道。杜静[16]等以秸秆为底物进行厌氧消化，以及zhang[17]等人利用猪粪和脱水污泥联合厌氧消化时，均发现了类似现象。这种促进作用的降低可以归因于底物产气率的降低。

图2　不同底物浓度时餐厨垃圾厌氧消化的累积甲烷产量Fig.2　Cumulative methane production during anaerobic digestion from kitchen waste under different substrate concentrations

利用上文数据对底物甲烷得率和容积产气率进行计算以评估底物的甲烷转换效率和初步比较不同工艺的经济性。实验中对沼气成分也进行了检测，所有条件下均未检测到氢气，且甲烷含量均在55%～ 60%之间。

底物浓度对餐厨垃圾厌氧消化时的底物甲烷得率和容积产气率影响不同，底物甲烷得率随着底物浓度增加而不断减少；容积产气率则是先增加后减少(图3)。本研究中，底物浓度为6%、9%和12%时，餐厨垃圾的甲烷得率分别为479、420和324 mLCH4/gVS，分别为其理论值的82.30%、72.16%和55.67%。据文献报道，餐厨垃圾在低浓度(TS 1%)发酵时，甲烷得率为其理论值的87%以上[19]。在本研究中，餐厨垃圾甲烷得率最高仅为其理论值的82.30%。许之扬[20]在研究餐厨垃圾固态厌氧消化产沼气时发现，随着底物浓度升高，体系中乙酸累积显著增强，从而导致乙酸型产甲烷途径受到抑制；同时由于有机酸累积使体系中pH不断下降，增加了未解离脂肪酸的比例，进而对甲烷菌活性产生抑制。以上原因造成了底物甲烷得率的下降。此外，底物浓度上升还会显著改变微生物群落结构，也可能是底物甲烷得率下降的原因[20]。

容积产气率是累积产气量与发酵时间的综合反映，是沼气工厂运行时的一项重要经济指标。本文发现，随着底物浓度增加，容积甲烷产率呈现先上升后下降的趋势(图3)。容积产气率由高到底依次为730(TS 9%)、650(TS 6%)和340 mL CH4/(L·d)(TS 12%)。底物浓度9%时获得最大容积产气率，主要归因于底物浓度增加对累积产气量的明显促进，以及发酵时间的略微延长。当底物浓度进一步上升至12%时，一方面，底物浓度增加对累积产气量的增加贡献很小(仅比9%时增加4.72%，图2)；另一方面却显著延长了发酵时间(与TS 9%相比，延长了86.96%，图2)。因此，TS 12%的容积产气率低于TS 9%，甚至低于TS 6%时的容积产气率。由此可见，如果以容积产气率为主要考核指标，在没有特殊改善措施的前提下，一味追求餐厨垃圾的高浓度发酵是值得商榷的。

图3　不同底物浓度时餐厨垃圾厌氧消化的甲烷得率和容积产气率Fig.3　Methane yield and volumetric methane production of kitchen waste by anaerobic digestion under different substrate concentrations

2.4底物浓度对餐厨垃圾厌氧消化降解率的影响

消化结束后，测定并计算了体系和底物的TS和VS降解率，以判断底物是否充分降解。如图4所示，实验条件下，厌氧消化体系TS、VS去除率分别为19.24%～20.20%和31.08%～32.63%，且随着底物浓度的增加略有下降。该现象在其他研究中也有报道[6, 21]。在扣除接种物的影响后，底物的TS、VS降解率分别为85.63%～89.91%和93.24%～97.89%，均基本消化完全。通常认为，过低的接种比会对底物降解率产生负面影响，而本实验是在较高且一致的接种比条件下进行的，因此各实验间的降解率没有显著差异。

图4　不同底物浓度时餐厨垃圾厌氧消化时的总固体和挥发固体降解率Fig.4　TS and VS degradations of kitchen waste by anaerobic digestion under different substrate concentrations

2.5不同底物浓度条件厌氧消化结束后发酵液特性分析

消化结束后，测定了不同底物浓度条件下餐厨垃圾消化液的pH、挥发性有机酸(乙酸、丙酸、丁酸)含量、COD浓度、碳酸氢盐碱度以及氨氮(NH4+-N)浓度，以分析厌氧消化过程是否完全以及是否产生了抑制物质。

如表2所示，厌氧消化结束，各组消化液pH相近(7.98～8.22)，且都处于适宜厌氧微生物生长的范围。有机酸含量低，仅9%和12%条件下检测到少量乙酸，丙酸和丁酸在所有条件下均未检出。随着底物浓度增加，消化液COD、碱度和氨氮浓度分别由6%条件下的318 mg/L、1 242 mg CaCO3/L和544 mg/L上升至12%条件下的2 344 mg/L、7 242 mg CaCO3/L和1 340 mg/L。消化液COD增加是由于底物增加时，厌氧消化残留物质增多造成的。消化液的碱度与阳离子浓度正相关[12]，盐分高是餐厨垃圾的特点，随着底物浓度增加，由原料引入的钠离子逐渐增加，其与消化体系中的HCO3-结合，使得消化液中碱度上升。消化液中氨氮主要是由原料中蛋白代谢产生的，因而其浓度也会随着底物浓度增加而增加。有研究指出[22]，中温条件下，氨氮对厌氧消化的抑制浓度为3 000 mg/L。虽然在高负荷条件下(12%)，发酵液中氨氮浓度较高(1 340 mg/L)，但还未达到引起氨氮抑制的阀值，因此，本研究中基本不会产生氨氮抑制。同时也有研究指出[23]，氨氮会造成餐厨垃圾厌氧消化系统运行的不稳定，从而降低厌氧消化过程的产气效率。本研究中，底物浓度12%条件下，厌氧消化过程产气缓慢，周期较长，有可能与氨氮有关。

表2　不同底物浓度条件下餐厨垃圾厌氧

注：ND-未测定。

2.6Modified Gompertz模型拟合餐厨垃圾厌氧消化产沼气过程

采用Modified Gompertz模型对不同底物浓度条件下餐厨垃圾厌氧消化产气过程进行拟合。如表3所示，相关性系数R2值均高于0.97，表明模型可以很好地模拟餐厨垃圾的厌氧消化过程。根据模型，随着底物浓度增加，最大产甲烷速率Rmax和底物甲烷得率Mmax均逐渐下降。这说明，餐厨垃圾厌氧消化时，底物浓度过高会降低体系的产气速率和底物的甲烷转换率。当底物浓度为6%时，Mmax和Rmax最高，分别为486 mL/g和60.58 mL/(g·d)。

消化时间(T80)即累积产气量达到总产气量80%时所需的时间，是衡量底物消化性能的重要参数，T80的缩短意味着消化效率的升高。数据显示，底物浓度为6%和9%条件下T80相差不大，分别为6.9天和8.0天；而当底物浓度上升到12%时，T80增长到17.7天，比6%和9%时的消化时间分别延长了157%和121%。由此可见，以餐厨垃圾为底物时，可以适当提高底物浓度以获得更好的产气效率。但是，当底物浓度过高时(12%)，餐厨垃圾的厌氧消化效率将会受到负面影响。

表3　不同底物浓度条件下餐厨垃圾厌氧消化Modified Gompertz方程模拟结果

3结论

在相同接种比条件下(菌泥∶餐厨，2∶1，VS)，底物浓度对餐厨垃圾甲烷得率和容积产气率影响不同。随着底物浓度增加，累积甲烷产量逐渐增加，底物甲烷得率逐渐降低，容积产气率先增大后减小，相应的最大值及底物浓度分别为3 062 mL(TS 12%)、479 mL CH4/gVS(TS 6%)和730 mL CH4/(L·d)(TS 9%)。底物增加会使厌氧消化系统的碱度增加，有利于产气过程的稳定运行。在实验条件下，厌氧消化过程均未出现明显的酸化，这可以归因于高接种比；同时，未发现氨氮对厌氧消化过程的抑制。Modified Gompertz方程能较好地拟合餐厨垃圾厌氧消化产甲烷过程。根据模型，随着底物的增加，餐厨垃圾的甲烷得率逐渐减小，消化时间(T80)逐渐增加；适当提高底物浓度不会影响T80，并有利于获得更好的产气效率。

从获得最大容积产气率的角度看，餐厨垃圾厌氧消化发酵时的底物浓度应为9%；而从减少末端废水生成量以及提高单位容积处理量的角度看，餐厨垃圾厌氧消化发酵时的底物浓度应为12%。如何提高在高底物浓度条件下的容积产气率以及底物甲烷得率有待进一步研究。

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Effect of substrate concentrations on anaerobic digestion of kitchen waste

JIANG Li1,2,3ZHANG Cheng-ming1,2,3HAN Ya-xin1,2,3CHEN Xue-lan1,2,3LI Shi-zhong1,2,3*

1(Institute of Nuclear and New Energy Technology, Tsinghua University, Beijing 100084, China) 2(Beijing Engineering Research Center of Biofuels, Tsinghua University Beijing 100084, China) 3(MOST-USDA joint research center for biofuels Beijing 100084, China)

ABSTRACTEffect of substrate concentrations (total solid, TS, 6%, 9%, and 12%) on anaerobic digestion of kitchen waste was investigated under mesophilic condition (37 ℃) with inoculum to substrate ratio of 2∶1 (based on volatile solid, VS). Results showed that effects of substrate concentrations on cumulative methane production, methane yield, and volumetric methane production were different. As increasing substrate concentrations, cumulative methane production increased, methane yield decreased, and volumetric methane production increased first and then decreased. Their maximum values and corresponding TS concentrations were 3 062 mL (TS 12%), 479 mL CH4/g VS (TS 6%) and 730 mL CH4/(L·d) (TS 9%), respectively. After anaerobic digestion, TS and VS degradations of digestion system were 19.24%～20.20% and 31.08%～32.63% under different TS concentrations. COD, alkaline and ammonia nitrogen concentrations of anaerobic effluent increased as increasing substrate concentrations. The maximum concentrations of COD, alkaline and ammonia nitrogen were 2 344 mg/L, 7 232 mg CaCO3/L, and 1 340 mg/L, respectively. Modified Gompertz model was used to simulate the anaerobic digestion of kitchen waste. Result showed the highest Mmax and Rmax of kitchen waste were 486 mL/g and 60.58 mL/(g·d) under substrate concentration of TS 6%.

Key wordskitchen waste； anaerobic digestion； substrate concentration； kinetics

收稿日期：2015-10-12，改回日期：2015-12-17

基金项目：北京市科技支撑项目(No. Z141100000614005)；科技部支撑计划(No. 2012BAC18B01)；科技部惠民计划(No.2013GS460202-X)

DOI:10.13995/j.cnki.11-1802/ts.201604011

第一作者：硕士研究生(李十中教授为通讯作者，E-mail: szli@tsinghua.edu.cn)。