基于H-SOFC阴极材料的研究进展

赵啸宇，杨 鹏，隋 静

(青岛科技大学材料科学与工程学院，山东 青岛 266042)



基于H-SOFC阴极材料的研究进展

赵啸宇，杨 鹏，隋 静

(青岛科技大学材料科学与工程学院，山东 青岛 266042)

围绕目前适用于质子导体作为电解质的固体氧化物燃料电池(H-SOFC)的阴极材料的研究进展，着重综述钙钛矿结构、LnBaCo2O5+δ系列及非钴基阴极材料在各种质子导体电解质上的电导率、热膨胀性能和电化学性能。

固体氧化物燃料电池(SOFC)； 质子导体电解质； 阴极材料

在各种固体氧化物燃料电池(SOFC)中，以质子导体氧化物作为电解质的SOFC(H-SOFC)与以氧离子导体为电解质的SOFC(O-SOFC)相比，优势是：具有较低的离子传导活化能，更高的电池转化效率，避免了产物水对氢气燃料的稀释等[1]。目前，SOFC的主要发展方向是低温化和燃料多样化，而H-SOFC相对于O-SOFC更适合在低温下操作。

阴极材料是SOFC的重要组成部分，主要作用是为氧化剂的电化学还原反应提供场所[2-3]。到目前为止，H-SOFC的阴极材料大多沿用O-SOFC的阴极材料，该类材料的导电性并不能满足器件在中低温条件下的运行需求。寻找适合H-SOFC的阴极材料，是目前极为重要的研究方向之一。

本文作者主要针对目前应用于H-SOFC的钙钛矿结构、LnBaCo2O5+δ(Ln=Pr、La、Gd、Sm、Nd和Y等)系列及非钴基阴极材料的研究进展进行综述。

1 钙钛矿结构的阴极材料

钙钛矿型阴极材料具有较低的极化电阻和较高的氧还原催化活性，受到人们的关注。Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-δ(BSCF)是一种氧离子导体，具有较高的氧空穴浓度，是目前应用较多的混合导体透氧膜材料之一[4-6]，也在O-SOFC中广泛使用。BSCF用H-SOFC阴极材料的研究逐步增加[7]。

BSCF与质子导体电解质BaCe0.9Y0.1O2.95(BCY)会发生相反应，进而对电池性能产生重大影响。Y.Lin等[8]研究发现：在低于110 ℃时，BSCF和BCY之间不会发生相反应，但电解质BCY中的Ba元素容易扩散到阴极材料BSCF中。Ba的扩散虽然不影响氧还原反应，但会阻碍质子的传输，影响质子和氧离子接触反应。该类材料的面积比极化电阻在低温500 ℃时非常小，只有0.36 Ω·cm2，化学性能良好。Y.Lin等发现，以Ba0.6Sr0.4Co0.9Nb0.1O3(BSCN)为阴极材料、NiO-BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ(BZCY)为阳极及BZCY为电解质组装的单体电池，在700 ℃时的面积比界面电阻仅0.06 Ω·cm2。Y.Lin等[9]研究了BaCo0.7Fe0.2Nb0.1O3(BCFN)的电化学性质，发现在700 ℃时的面积比界面电阻为0.10 Ω·cm2，电化学性能较好。

除了研究单一的阴极材料，更多的研究者研究了复合阴极。L.Yang等[10]将Co掺杂的BZCY用作阴极材料，当Co的掺杂量超过10%时，就会形成第二相BaCoO3。20%Co掺杂BZCY，依靠BaCoO3的存在，在700 ℃时测试单体电池(NiO-BZCY为阳极、BZCY为电解质)的面积比界面电阻为0.16 Ω·cm2，最大输出功率为370 mW/cm2。F.Zhao等[11]将Sm0.5Sr0.5CoO3-δ(SSC)浸渍到BZCY中制备复合阴极，在700 ℃时，单体电池(NiO-BZCY为阳极、BZCY为电解质)的面积比界面电阻降至0.064 Ω·cm2。

G.Zheng等[12]发现：质量比7∶3的Pr0.6Sr0.4Cu0.2Fe0.8O3-δ(PSCF)-Ce0.8Sm0.2O2-δ(SDC)可作为H-SOFC的复合阴极。采用正交实验测得的最佳烧结温度为800 ℃。以BZCY为电解质，在650 ℃时的面积比界面电阻为0.14 Ω·cm2，最高输出功率密度为465 mW/cm2。

Q.M.Jiang等[13]研究了将SDC、BZCY及SSC粉末机械混合制备的三相复合阴极SSC-xSDC-(0.3-x)BZCY(x=0.10、0.15和0.20)用作H-SOFC的阴极，其中，SSC、SDC和BZCY粉末都是由溶胶-凝胶法制得。对单相的SSC和双相的SSC-0.3BZCY复合阴极进行化学相容性、烧结性能、膨胀系数、电导率和电化学性能及微观结构等测试，结果表明：在1 100 ℃下烧3 h，SSC、SDC及BZCY三者具有良好的化学相容性。在SSC中加入SDC和BZCY，可降低烧结的SSC的孔隙率，提高SSC的收缩率，增加BZCY与SSC间的热膨胀匹配度，当SDC含量为0.20时，三相复合阴极样品的电导率在450～800 ℃时为130.8～342.3 S/cm。在700 ℃时，双相阴极材料SSC-0.3BZCY的面积比界面电阻为1.57 Ω·cm2，在相同温度下，三相SSC-xSDC-(0.3-x)BZCY的面积比界面电阻减少至0.77 Ω·cm2，更适合用作H-SOFC的阴极。

F.Su等[14]将浸渍法制备的SSC-SDC复合阴极用于以BZCY为电解质的H-SOFC。改变掺杂的组分比率，以SDC掺杂SSC，掺杂量为14%～27%不等。随着掺杂量的增加，电极的活化能降低，当掺杂量为27%时，SSC的电极活化能从1.14 eV下降为0.70 eV，适合用作H-SOFC的阴极材料。

X.H.Chen等[15]研究的La0.7Sr0.3FeO3-δ(LSF)-BZCY复合阴极中，SSC掺杂量为5%～20%。XRD、SEM分析表明：SSC和LSF具有很好的化学相容性；纳米级的SSC粉体均匀分布在LSF的表面。长时间单体电池性能测试发现：含15% SSC的复合阴极，对单体电池的整体性能提高效果最好。

C.J.Zhang等[16]发现：掺杂Co3O4的BaCe0.40Sm0.20Fe0.40O3-δ的复合阴极作为H-SOFC的阴极材料具有很好的电化学性能。当掺杂量为5%～10%时，在潮湿的空气中表现出传导质子和氧空穴电子对的活性，并具有较低的面积比界面电阻、较低的过电势、较高的极化电流密度和输出功率密度。更高浓度(20%)的Co3O4掺杂，会导致BaCe0.40Sm0.20Fe0.40O3-δ由质子-氧离子-电子的混合导体变为氧离子-电子混合导体，完全没有质子导电率，使组成半电池的面积比界面电阻大幅下降，从而提高电池性能。

X.G.Xi等[17]采用浸渍法制备了高活性的中温H-SOFC复合阴极SSC-PrBaCo2O5+δ(PBC)，并组装了以BZCY为电解质膜、NiO-BZCY7为阳极支撑体的单体电池。在以加湿氢气[φ(H2O)=3%]为燃料、环境空气为氧化剂的条件下，测试了该电池在600～700 ℃时的输出性能。在700 ℃时，最高输出功率密度为385 mW/cm2，面积比界面电阻为0.38 Ω·cm2。在相同的工作条件下，以纯PBC为阴极的单体电池的最高输出功率密度为287 mW/cm2，进一步说明，复合阴极的电化学性能比纯阴极好。

总体而言，钙钛矿型阴极材料在H-SOFC上的应用虽然有一定的成果，并表现出较好的电化学性能，但要使H-SOFC在中低温条件下运行，仍需要解决该类材料电导率略低和面积比界面电阻过高的问题。

2 LnBaCo2O5+δ型阴极材料

LnBaCo2O5+δ类材料具有双层钙钛矿结构，有利于氧的体相扩散，适用于O-SOFC；同时，由于具有较高的氧表面交换系数和氧扩散系数，该阴极材料在H-SOFC上的应用研究也逐步开展起来。

Y.Lin等[18]发现：PrBaCo2O5+δ和BZCY在1 000 ℃下共烧，会发生阳离子的相互扩散，Co扩散到BZCY电解质中，会降低电解质的电导率。Q.Nian等[19]发现：SmBaCo2O5+δ的热膨胀系数为21.2×10-6/K，与BaCe0.8Sm0.2O3(BCS)电解质的10.3×10-6/K相差较大。在B位进行Cu或Fe掺杂，可将SmBaCuCoO5+δ和SmBaCuFeO5+δ的热膨胀系数分别降低到15.5×10-6/K和14.4×10-6/K。700 ℃时，BCS基电解质单体电池(NiO-BZCY为阳极，BZCY为电解质)的面积比界面电阻分别为0.14 Ω·cm2和0.20 Ω·cm2。

Y.H.Ling等[20]研究了以BZCY为电解质、NiO-BZCY为阳极，LaBaCuCoO5+δ和LaBaCuFeO5+δ分别作为阴极的单体电池的性能。在700 ℃时，两种电池的面积比界面电阻分别为0.15 Ω·cm2和0.27 Ω·cm2。

因为BaO的蒸气压较低，容易降低材料的化学性能，所以另一个对层状钙钛矿材料进行改进的方向就是用部分Sr元素取代Ba元素，同时，不破坏产物的层状钙钛矿结构，如LnBa0.5Sr0.5Co2O5+δ。H.P.Ding等[21]把PrBa0.5Sr0.5Co2O5+δ用作BZCY电解质的阴极，以Ni-BZCY7为阳极，组装成单体电池。在700 ℃时，该单体电池的面积比界面电阻为0.12 Ω·cm2。将SmBa0.5Sr0.5Co2O5+δ作为BZCY电解质的阴极，组装成相似的单体电池并测试输出性能，发现在相同温度下的性能与PrBa0.5Sr0.5Co2O5+δ相差不大[22]。

LnBaCo2O5+δ型阴极材料虽然具有较高的氧表面交换系数和氧扩散系数，但是应用在质子导体的电解质上，仍存在化学稳定性和热膨胀匹配性等方面的问题。这些问题，是该类材料在H-SOFC上应用的瓶颈。

3 其他非钴基阴极材料

钴基材料虽然具有较高的氧离子传导性，但是热膨胀系数较高、化学稳定性较低，同时，钴元素还具有易挥发性和价格较高等缺点。近年来，非钴基阴极材料得到了广泛研究。

Y.H.Ling等[23]将阴极材料La1-xSrxMnO3(LSM)与金属氧化物Ni1-xCoxO连接，并加入混合离子导体SDC，获得了高性能复合阴极材料。以质子导体BaZr0.1Ce0.7Y0.1Yb0.1O3-δ(BZCYYb)取代BZCY作为电解质，以NiO-BZCYYb作为阳极，组装成单体电池。在1 400 ℃时，该复合阴极材料含有的Ni1-xCoxO能与其他组分保持良好的化学相容性。在700 ℃时，电池的面积比极化电阻为0.683 Ω·cm2。

Z.J.Yang等[24]研究了采用柠檬酸硝酸盐法制备的GdBaFeNiO5+δ(GBFN)作为H-SOFC的阴极的电化学性能。在空气气氛中，375 ℃时GBFN的电导率为185 S/cm。以BZCY为电解质薄膜、阳极支撑的单体电池的输出性能测试结果表明：在600 ℃、650 ℃和700 ℃时，最高输出功率密度分别为171 mW/cm2、280 mW/cm2和456 mW/cm2。在700 ℃时，该电池的面积比界面电阻为0.15 Ω·cm2。

Z.L.Ding等[25]研究了La0.6Sr0.4Fe0.9Cr0.1O3-δ(LSFC10)作为中温H-SOFC的阴极材料的电化学性能。在550 ℃时，电导率最高达到138 S/cm。以BZCY薄膜为电解质，Ni-BZCY复合阳极为阳极支撑体，LSFC10为阴极组装成的单体电池具有较好的性能输出，在700 ℃时的最大输出功率密度为412 mW/cm2，面积比界面电阻只有0.19 Ω·cm2。

Y.Z.Ding等[26]将非钴基材料Ba0.5Sr0.5Fe0.9Ni0.1O3-d-Sm0.2Ce0.8O1.9(BSFN-SDC)用作H-SOFC的复合阴极。XRD分析表明：该材料与电解质BZCY具有良好的化学相容性。热膨胀性能测试结果表明：BSFN-SDC与BZCY的热膨胀系数相近。以Ni-BZCY为阳极、BZCY为电解质组装的单体电池，在700 ℃时的面积比界面电阻仅为0.174 Ω·cm2.

Z.H.Wang等[27]将混合导体BaPr0.8In0.2O3-δ(BPI)用作H-SOFC的阴极材料。XRD分析表明：BPI具有钙钛矿结构且对CO2和H2O具有良好的化学相容性。与电解质BZCYYb经过1 450 ℃高温烧结，并未发生相变反应，说明二者的化学相容性较好。以NiO-BZCYYb为阳极材料组装的单体电池，在750 ℃时的输出功率密度高达688 mW/cm2。电池的寿命试验结果表明：在600 ℃、输出电压为0.7 V时，电池可运行超过100 h。

M.L.Li等[28]研究将钙钛矿结构材料Sr2Fe1.5Mo0.5O6-δ(SFM)用于H-SOFC的阴极。XRD分析表明：在1 100 ℃下，SFM与电解质BZCY没有生成新相，化学相容性良好。组装了以Ni-BZCY为阳极、BZCY为电解质及SFM-BZCY为阴极的阳极支撑单体电池，在800 ℃时，该电池的输出功率密度达到396 mW/cm2；组装了以SFM-BZCY为电极、BZCY为电解质的对称半电池，在800 ℃时，电池的面积比界面电阻均很小，单体电池为0.088 Ω·cm2，半电池为0.123 Ω·cm2。

S.L.Wang等[29]将La0.5Sr0.5Fe0.9Mo0.1O3-δ(LSFM)用作H-SOFC的阴极材料，组装成以BZCY为电解质、Ni-BZCY为阳极的单体电池，并测试了在600～700 ℃下的输出性能。在700 ℃时，该单体电池的最大输出功率为332 mW/cm2，面积比界面电阻为0.59 Ω·cm2；改变阴极为LSFM-BZCY复合阴极，组装了类似的单体电池，发现在700 ℃时的输出功率为403 mW/cm2，面积比界面电阻为0.23 Ω·cm2，说明复合阴极材料的电化学性能好于单纯的阴极材料。T.Yu等[30]用柠檬酸硝酸盐法制备了La0.6Sr0.4Fe0.9Mo0.1O3-δ(LSFM10)，并测试了在300～800 ℃ 时的电导率，最高为159 S/cm。组装以LSFM10为阴极、BZCY为电解质薄膜及NiO-BZCY为阳极的单体电池，测试在500～700 ℃下的输出性能，输出功率最高为496 mW/cm2，面积比界面电阻最低为0.15 Ω·cm2，说明LSFM可用作中温H-SOFC的阴极材料。

Y.H.Chen等[31]采用柠檬酸盐自蔓延燃烧法制得La0.8-xPrxSr0.2FeO3-δ(x=0、0.2、0.4和0.6，LPSF)、Sm0.2Ce0.8O2-δ(SDC)和BaZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ(BZCY)粉末。XRD分析表明：在950 ℃下，LPSF0.2和SDC制成的复合阴极呈钙钛矿结构，在1 100 ℃下，两者没有发生化学反应，且热膨胀系数相近。组装了以NiO-BZCY为阳极、BZCY为电解质及LPSF0.2-SDC为复合阴极，由阳极支撑的单体电池，并测试了在550～700 ℃下的输出性能。在700 ℃时，输出功率密度最高为488 mW/cm2、开路电压为0.95 V，面积比界面电阻较低，仅有0.071 Ω·cm2。

X.B.Mao等[32]将无钴双钙钛矿结构材料NdBaFe1.9Nb0.1O5+δ(NBFNb10)用做H-SOFC的阴极。研究发现：用Nb部分替换NdBaFe2O5+δ(NBF)中的Fe，可提高材料的电导率。XRD分析表明：在300～800 ℃下、空气气氛中，粉体NBFNb10与电解质BZCY具有良好的化学相容性。电化学测试表明：在700 ℃时，掺杂后的粉体NBFNb10的电导率为109S/cm。组装了以NBFNb10-BZCY为复合阴极、BZCY为电解质及NiO-BZCY为复合阳极，由阳极支撑的单体电池。以氢气为燃料，测试输出性能，发现在700 ℃时的输出功率密度最高为392 mW/cm2，面积比界面电阻为0.14 Ω·cm2。

与钴基阴极材料相比，目前报道的非钴基阴极材料与质子导体电解质之间的热膨胀匹配性较好，但对氧的催化活化性普遍低于钴基材料。H-SOFC相对于O-SOFC的最大优势是工作温度较低，因此开发适用于较低工作温度的非钴基H-SOFC阴极材料，仍是一个重要的研究方向。

4 结语

以质子导体作为电解质的SOFC具有高能量转换效率和燃料利用率、低的传导活化能、高的离子迁移数及高的理论电动势值，受到了人们的重视。阴极是H-SOFC的关键材料之一，寻找合适的电极材料，探索H-SOFC的电极反应机理对于H-SOFC的发展具有重要的意义。通过对上述不同类型的阴极材料性能的比较可知，适用于H-SOFC的阴极材料需要满足以下要求：①必须具有良好的氧催化能力，能够提高氧催化反应的速率；②必须具有高的离子-电子电导率，加快氧离子电导的传输速率。综上所述，高催化活性、高离子电导率及良好的微观结构，都是适合用作H-SOFC的阴极材料所必须具备的条件。

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Research progress in the cathode materials for H-SOFC

ZHAO Xiao-yu，YANG Peng，SUI Jing

(CollegeofMaterialsScienceandEngineering，QingdaoUniversityofScienceandTechnology，Qingdao，Shandong266042，China)

Focused on the development and the research status of cathode materials for proton-conductors as electrolyte for solid oxide fuel cell(H-SOFC). The electrical conductivity，thermal expansion and electrochemical performance of the perovskite structure cathode materials，LnBaCo2O5+δcathode materials and non cobalt based cathode materials with the different proton-conducted electrolytes were described in detail.

solid oxide fuel cell(SOFC)； proton-conducted electrolyte； cathode material

赵啸宇(1995-)，男，山东人，青岛科技大学材料科学与工程学院本科生，研究方向：燃料电池；

山东省自然基金(ZR2012EML08)，青岛市科技局[12-1-4-3-(27)-jch]

TM911.47

A

1001-1579(2016)02-0113-04

2015-10-15

杨 鹏(1993-)，男，安徽人，青岛科技大学材料科学与工程学院硕士生，研究方向：燃料电池；

隋 静(1979-)，女，山东人，青岛科技大学材料科学与工程学院副教授，研究方向：燃料电池，本文联系人。