一种基于石墨烯的脉冲星导航X射线探测器

吴耀军，帅 平，张 倩，傅灵忠，陈 强

(中国空间技术研究院钱学森空间技术实验室，北京100094)

0 引言

宇宙中存在着一种被称为脉冲星的高速自转中子星，以极其稳定的周期辐射X射线;可以通过在航天器上安装X射线探测器，探测脉冲星辐射的X射线信号，测量光子到达时间并提取脉冲星影像信息，从而得到航天器的位置、速度、时间和姿态等参数信息。X射线脉冲星导航是实现航天器长时间高精度自主导航的可行途径，备受国际航天机构关注，已成为航天前沿技术领域的研究热点［1－4］。脉冲星导航探测器要求具有高能量分辨率、高时间分辨率、大面积、重量轻、体积小、具备一定的成像能力以及不需低温制冷等特点。在目前发展较为成熟的X射线探测器中，气体正比计数探测器由于输入窗易受到微流星破坏而造成气体泄漏，限制了其在脉冲星导航领域的应用;NaI(Tl)闪烁探测器具有闪烁晶体易潮解、性能不稳定等不足，同时闪烁晶体的探测范围主要在高能段;Si(Li)探测器和高纯锗探测器一般需要低温制冷才能正常工作;CCD探测器时间分辨率较差。综合比较来看，微通道板探测器、硅漂移探测器和电荷扫描探测器可在一定程度上满足脉冲星导航的需求，但这三类探测器的部分指标仍需要改进以更好地应用于脉冲星导航。面对现有X射线探测方法的局限性，一种新的基于石墨烯的X射线探测方法有望满足脉冲星导航的应用需求。

2004年，Novoselov等利用机械剥离的方法制备得到单层石墨烯，证明了二维材料是可以自由稳定存在的，并由此引发了石墨烯等二维材料研究的热潮［5］。石墨烯是一种由单层碳原子构成的具有二维蜂窝晶格结构的新材料，是构成零维富勒烯、一维碳纳米管和三维石墨等其它碳的同素异形体的基础［6－7］。石墨烯具有零带隙能带结构、高电子迁移率、低电阻率、高导热性和高力学强度等优异特性，因此石墨烯在科学研究和工业生产中具有广阔的应用前景。目前，基于石墨烯的晶体管、光子学器件、光电探测器、光调制器、锁模激光发生器、光偏振控制器、复合材料、能量存储器、传感器和生物器件等新器件不断涌现［8－9］。Lemme等研究了基于石墨烯的场效应晶体管［10］;Wang等制作了基于石墨烯场效应晶体管的射频混频器［11］;Vicarelli等制成了基于石墨烯场效应晶体管的THz波探测器，并在室温下实现了对 0.3 THz波的探测［12］;Koybasi等制作了SiC基底的石墨烯场效应晶体管探测器，并研究了在不同栅压下探测器对光照的响应［13］;Foxe等提出了一种利用石墨烯场效应晶体管实现X射线探测的方法，并模拟分析了X射线与探测器的相互作用［14］。Patil等研究了不同基底材料的石墨烯场效应晶体管探测器对X射线和γ射线的探测，并分析了温度和栅压对探测器性能的影响［15－16］。

本文介绍了一种基于石墨烯电场效应的X射线探测方法及探测器基本结构，利用蒙特卡罗方法和有限元方法分析了探测器对X射线的响应和载流子输运，并最终给出了探测器指标的理论计算值。

1 石墨烯能带与电场效应

作为碳的一种平面同素异形体，石墨烯的碳原子在同一平面内通过共价键相互连接。碳元素有4个价电子，分别占据2 s和2 p轨道。当碳原子聚集到一起形成晶体时，相邻碳原子之间的2 s和2 p轨道会发生交叠而形成化学键，这种原子轨道的交叠形式称为杂化。在石墨烯中，2 s轨道与2px和2py轨道相互作用，电子发生重排，形成3个sp2杂化轨道。这3个sp2轨道相互作用形成3个σ键。σ键是一种最强的共价键，所以石墨烯具有优异的机械强度和力学特性。而由剩下的2pz电子形成的键称为π键，其成键电子云分布垂直于碳原子所构成的平面，并与石墨烯的电学性质紧密相关［17］。

可以利用最近邻紧束缚模型并结合电子－空穴对称近似来求解石墨烯的能带结构，计算公式［17］如下:

式中:E为波矢k对应的能量;γ为拟合参数，其取值范围为2.7～3.3 eV，本文的计算中取 γ =3.1;a为石墨烯晶格原胞基矢的长度，数值上等于石墨烯中碳－碳键键长的倍;kx为波矢k的x方向分量;ky为波矢k的y方向分量。

利用式(1)计算得到石墨烯的三维能带结构如图1所示。

图1 石墨烯三维能带结构Fig.1 Three-dimensional energy-band structures of graphene

图1 中E=0对应费米能级。费米能级上半部分对应于π*态，即π轨道的反键态，也称导带;费米能级下半部分对应于π态，即π轨道的成键态，也称价带。从图1可以看出，石墨烯的导带和价带关于费米能级对称，并在费米能级相互接触，接触点为K点。由于在费米能级附近没有带隙，因此石墨烯是零带隙半导体或半金属。在K点附近，电子的能量和波矢成线性关系，这表明在K点附近电子的有效质量为零，需要用狄拉克相对论量子力学波动方程来描述其运动，因此K点通常也被称为狄拉克点，而石墨烯中的电子也常被称为无质量狄拉克－费米子［17－18］。

由于石墨烯是零带隙的半导体，在电场的作用下，狄拉克－费米子可以从电子(或空穴)连续转变到空穴(或电子)。在距离狄拉克点较远的地方，石墨烯中只有单一的载流子，其浓度和加载的栅极电压成正比［19］。由于电导率和载流子浓度成正比，因此石墨烯的电阻值受到栅极电压的影响，如图2所示［14］，这就是石墨烯的电场效应。因此，可以利用石墨烯的电场效应来感知电场的变化。

图2 石墨烯电场效应曲线Fig.2 Electric field effect of graphene

2 探测器结构与工作原理

基于石墨烯电场效应的X射线探测器结构如图3所示。探测器结构包括3层:石墨烯探测层、SiO2绝缘层和Si半导体吸收基底。其中，Si半导体吸收基底作为X射线探测的工作介质，吸收入射的X射线并在基底内产生电子－空穴对;SiO2绝缘层在石墨烯探测层和Si半导体吸收基底之间形成绝缘，并阻止X射线在基底内产生的电子直接被石墨烯接收;石墨烯探测层主要用于感知X射线产生电子所形成的电场，根据石墨烯的电场效应，其电阻值会发生改变，从而利用电阻值的变化量作为探测器的输出信号。在石墨烯探测层和Si半导体吸收基底之间加载栅极电压，在探测器内部形成一个合适的电场分布，从而引导X射线在基底内产生的电子向石墨烯探测层漂移［15－16］。

图3 石墨烯探测器结构示意图Fig.3 Schematic of the detector architecture

探测器具体工作原理为:X射线入射到探测器基底中电离产生电子－空穴对，且所产生的电子－空穴对数目与其能量成正比。电子在栅极电压产生电场的作用下做漂移运动，并被SiO2绝缘层阻挡而最终汇集在石墨烯探测层下方。汇集电子产生电场改变石墨烯探测层的电场强度，从而改变石墨烯的电阻值。通过测量石墨烯电阻值的变化量，可以推算出其电场强度的变化量。通过石墨烯所处电场强度的变化量，可以推算出入射X射线所产生的电子－空穴对数目。通过电子－空穴对数目，可以推算出入射X射线的能量。根据石墨烯电阻值变化所引起的电脉冲输出信号的上升沿，可以推算出入射粒子的到达时间。从而实现对入射X射线能量和到达时间的测量。

在实际应用中，可以利用多个图3这样的探测单元拼接为面阵以增加探测面积。另外，可以搭配X射线聚焦镜头使用，由“X射线聚焦镜头+面阵石墨烯探测器”组成的探测系统具有更大的探测面积，以满足脉冲星导航对探测器大面积的要求。

3 理论分析与模拟仿真

3. 1 X射线与探测器基底作用

X射线入射到探测器吸收基底，并与其发生作用，产生电子－空穴对;X射线与物质相互作用主要有三种机制:光电效应、康普顿效应和电子对效应，具体作用过程可借助蒙特卡罗模拟软件进行模拟，比如Geant 4。Geant 4是由欧洲核子研究中心基于C++面向对象技术开发的蒙特卡罗应用软件包，用于模拟粒子在物质中输运的物理过程，其源代码完全开放，主要包括几何跟踪、探测器响应、运行管理、可视化和用户界面等模块。利用Geant 4蒙特卡罗模拟软件，分析了不同能量的X射线和不同厚度探测器吸收基底的相互作用。由于脉冲星辐射的X射线主要是软X射线，因此模拟时选取了4种不同的能量，分别为:1 keV、10 keV、15 keV和 30 keV。探测器的基底也选取了4种不同的厚度，分别为:0.1 mm、0.4 mm、1.0 mm 和2.0 mm。

图4为不同能量X射线与0.4 mm厚Si基底相互作用的Geant 4模拟结果，其中，中心矩形区域为Si基底，实线簇表示电子的运动轨迹。从图4可以看出，探测器吸收基底为0.4 mm时，1 keV能量的X射线全部被吸收，然后随着X射线能量的增加，不发生作用而直接穿过基底的X射线逐渐增加，到30 keV时X射线绝大部分都直接穿过。

图4 不同能量X射线与0.4 mm厚Si基底相互作用Fig.4 The interaction between X-rays with different energies and 0.4 mm thick Si substrate

表1为不同能量的X射线与0.4 mm厚Si基底相互作用时不同效应的发生几率。从表1可看出，作用时主要以光电效应为主，康普顿效应发生的几率很小。随着X射线能量的增加，光电效应发生的几率减小，X射线不发生作用直接穿过基底的几率明显增加。

表1 不同效应发生几率Table 1 Probability of different effects

图5表示能量为15 keV的X射线与不同厚度Si基底相互作用的Geant 4模拟结果。从图5可以看出，随着探测器基底厚度的增加，入射X射线被吸收的几率显著增加，在厚度为2.0 mm时，入射X射线几乎全部被吸收在基底中。在探测器厚度为0.4 mm和1.0 mm时，入射X射线也大部分被吸收。可以根据实际探测X射线的目标能段，并考虑探测器的体积重量要求，来选择合适的探测器吸收基底厚度，实现对X射线的有效探测。

图5 15 keV X射线与不同厚度Si基底相互作用Fig.5 The interaction between 15 keV X-ray and Si substrate with different thicknesses

3. 2 电荷输运模拟

X射线在探测器吸收基底中产生电子－空穴对之后，在栅极电压产生电场的作用下，电子向石墨烯探测层运动，空穴向基底底部运动，通过使电子漂移汇集到石墨烯层下方来实现对电子数目的探测。因此，在实际的探测器设计中，需要分析栅极电压的加载方式及其对基底中载流子漂移运动的影响，从而使探测器能更好地按照所设计的方式来工作。

通过COMSOL Multiphysics 4.3b多物理场耦合分析软件来模拟栅极电压在探测器内引起的电势和电场分布，并对电子在栅极电压产生电场作用下的漂移运动进行模拟。COMSOL Multiphysics是以有限元法为基础，通过求解偏微分方程(单物理场)或偏微分方程组(多物理场)来实现真实物理现象的仿真，其包含了大量预定义的物理应用模型，涵盖电磁学、流体力学、传热学和结构力学等多种物理场，可快速建模。具体计算参数如下:吸收基底尺寸为400×400×400 μm3，材料为 Si，其中电子迁移率为1450 cm2/(V·s);绝缘层尺寸为 400×400×0.5μm3，材料为SiO2;石墨烯位于SiO2绝缘层的中央，简化为10×10μm2的面元;石墨烯电势为0 V，基底底部电势为－50 V。为减小计算量，在不失准确性的情况下，模拟时探测器简化为二维结构。

模拟计算所用的模型为COMSOL内置的静电学计算模型和带电粒子追踪模型。静电学计算模型方程为:

式中:D为电位移矢量，ρ为空间电荷密度，E为电场强度，V为电势，ε为介质的电容率。

带电粒子追踪模型方程为:

式中:q为带电粒子位移，v为带电粒子速度，μ为电子迁移率，E为电场强度。

因此，将静电学计算模型和带电粒子追踪模型进行耦合求解，即可得到探测器内的电势分布、电场强度分布以及电子的漂移运动轨迹。

图6为计算得到的探测器内部电场示意图，图中黑色箭头表示电场线。从图6可以看出，在石墨烯附近电场强度较大，随着远离石墨烯，电场强度迅速减小，且电场线表现出趋向石墨烯聚集的特点。

图6 探测器内部电势分布及电场线示意Fig.6 The potential distribution and field lines in the detector

图7 为探测器基底内电子在栅极电压产生电场的作用下发生漂移运动的轨迹。为尽可能完整地描述电子在基底内的运动过程，假设X射线刚进入探测器基底就产生了电子。在利用COMSOL进行模拟时，选取15个电子作为粒子追踪的对象，初始位置设定在探测器基底的最下端，初始速度设为0。模拟结果表明:在探测器基底不同位置产生的电子，最终都在电场作用下向着石墨烯漂移，并最终汇集在石墨烯层的下方，符合探测器设计的要求。

图7 电子运动轨迹Fig.7 The trajectory of electrons in the detector

3. 3 探测器指标分析

为综合考量探测器的性能参数，并对其性能指标作出正确合理的预估，现对探测器的能量分辨率和时间分辨率进行理论分析。

探测器能量分辨率计算公式为:

式中:F为法诺因子，N0为入射X射线在探测器基底中产生的电子－空穴对数目。

Si的法诺因子F=0.15。假如入射的X射线能量为10 keV，由于 Si的平均游离功为3.61 eV，因此N0=2770。利用式(4)可以计算得到探测器的能量分辨率理论极限值为1.74%。

探测器载流子收集时间计算公式为:

式中:d为探测器基底厚度，μ为电子迁移率，UG为加载的栅极电压。这里d=400μm，μ=1450 cm2/(V·s)，UG=50 V，计算得到 tc=22 ns。对 Si基底的石墨烯探测器，其时间分辨率取决于载流子的收集时间。因此，探测器时间分辨率的理论极限值为22 ns。

目前，技术发展成熟的可用于脉冲星导航领域的主流探测器包括:微通道板探测器、硅漂移探测器和电荷扫描探测器。微通道板探测器的时间分辨率可达到ns量级，但是其能量分辨率较差。硅漂移探测器的能量分辨率可达到2.5%，但是其时间分辨率只能做到μs量级。电荷扫描探测器的能量分辨率可做到7.5%，但是其时间分辨率只能做到ms量级。由此可见，石墨烯探测器能同时具有较高的能量分辨率和时间分辨率，综合性能优于上述三种主流探测器。

4 结论

针对基于石墨烯的X射线探测方法，本文利用蒙特卡罗方法和有限元方法数值验证了其原理可行性，且数值计算的结果可以为探测器的设计提供支撑。通过对探测器性能指标的计算分析，发现基于石墨烯电场效应的X射线探测器可同时具有较高的能量分辨率和时间分辨率，在性能上优于现有的X射线探测方式，可应用于X射线脉冲星导航以及传统的X射线探测领域。

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