上海市居民暴露于多环芳烃的健康风险评价

董继元，刘兴荣，张本忠，王式功，尚可政

1. 兰州大学公共卫生学院，甘肃 兰州 730000；2. 兰州大学大气科学学院，甘肃 兰州 730000

上海市居民暴露于多环芳烃的健康风险评价

董继元1，刘兴荣1，张本忠1，王式功2，尚可政2

1. 兰州大学公共卫生学院，甘肃 兰州 730000；2. 兰州大学大气科学学院，甘肃 兰州 730000

为研究上海市多环芳烃类有机污染物对人体产生的潜在健康危害风险，结合上海市人群状况，采用多介质-多途径暴露模型，评价上海市居民暴露于多环芳烃的暴露量及由此导致的健康风险，分析不同环境介质、暴露介质及暴露途径的风险贡献率，并结合蒙特卡罗方法分析研究过程中的不确定性。在实际评价时，根据上海市的实际情况，我们选用了部分美国环保局推荐参数，剩余的评价参数根据国内的相关文献，我们进行了修正，以使暴露模型更较好的接近上海市真实暴露场景，提高模拟的准确度和精密度。结果表明：儿童、青少年和成人对16种PAH化合物（PAH16）的日均暴露量分别为1.27×10-3、8.90×10-4、7.49×10-4mg·kg-1·d-1，主要暴露途径是膳食暴露，此外呼吸暴露也占有一定的比重，皮肤暴露作用很小。膳食暴露中对总暴露贡献最大的食品是粮食、肉类、鱼类。高环化合物主要来自肉类和鱼类。2环、3环、4环、5环和6环化合物对总暴露谱的贡献依次减少。健康风险评价结果表明，上海市儿童、青少年和成人由于 PAHs暴露引起的平均致癌风险为7.20×10-6、6.13×10-6、4.44×10-6a-1，上海市多环芳烃类污染物居民人体健康风险度高于可接受健康风险度标准。上海市女性对多环芳烃的暴露量高于男性，女性健康风险平均值亦高于EPA标准值。上海市多环芳烃人群暴露与天津、北京和兰州相比存在一定的差异。各项参数中，粮食、蔬菜摄食量和相应的多环芳烃（PAHs）残留浓度是影响暴露的重要因素。通过蒙特卡罗模拟得到各年龄段人群对多环芳烃（PAHs）的日均暴露量的分布特征，各输出变量均服从对数正态分布。

多环芳烃；暴露；健康风险评价；上海

多环芳烃类化合物（Polycyclic Aromatic Hydrocarbons，简称PAHs）是一类普遍存在于环境中的半挥发性有机污染物，具有致癌、致畸等危害人类健康的作用。因此，多环芳烃引起了人们极大的重视，美国环保局提出了将16种PAHs作为优先控制污染物。上海市是我国经济发展速度最快、城市化水平较高的地区，对能源的需求量持续上升。同时上海拥有中国最大的现代化石油炼制、石油化工、合成纤维和新型塑料等化学化工生产企业，在市区周边建立了数个化工园区。上述的能源消耗和化工生产过程可能存在多环芳烃的排放，将对环境构成一定的危害。上海市大气中PAHs污染水平较严重（郭红莲等，2004；胡雄星等，2005；孙小静等，2008；谢雨杉，2009）。如郭红莲等（2004）报道的上海市冬季大气中多环芳烃浓度为 245.52 ng·m-3，远远高于国内大连122.18 ng·m-3（万显烈和杨凤林，2003），杭州38.46 ng·m-3（史坚等，2003），青岛57.65 ng·m-3（Guo等，2003），台中63.00 ng·m-3（Fang等，2004），与国外城市Urban Seoul，Korea 131.9 ng·m-3（Bae等，2002），Urban Las Palmas de Gran Canavia，Spain 30.76 ng·m-3（Castellano等，2003）相比，郭红莲等（2004）报道的上海市冬季大气中多环芳烃浓度亦高于国外城市报道的数值。此外郭红莲等（2004）报道的上海市大气中BaP为9.89 ng·m-3，超过国家规定的大气质量标准(1 ng·m-3)，另外，徐庆（2014）对上海市饮用水源地优先控制有机污染物筛选后发现多环芳烃在上海市饮用水源地优先控制有机污染物名单排名第一，上海市饮用水主要以地表水为供水水源，由此可知，上海市地表水也存在较严重的多环芳烃污染（徐庆，2014）。通过以上的分析可以看出，上海市大气和水体环境己普遍受到多环芳烃的污染。多环芳烃从上海市污染源排放进入大气中，会随着大气的运动而扩散，使其污染范围不断扩大，大气中的多环芳烃还会在气相和颗粒相间分配，被悬浮颗粒物吸附形成大的颗粒物而发生干湿沉降，通过干湿沉降作用进入水体、土壤以及植物等，同时可以通过水生和陆生生态系统逐级放大，累积到较高的浓度。人类通过食物、饮水、空气和皮肤接触等途径摄入多环芳烃，从而危害人体健康。

以往上海市多环芳烃污染研究多针对单一介质或者单一污染物，仅仅报道污染物的浓度水平（郭红莲等，2004；胡雄星等，2005；孙小静等，2008；谢雨杉，2009），到目前为止，针对上海市多环芳烃污染对人体的暴露量大小及暴露介质、暴露途径均未见相关的研究报道。

同时上海市是我国经济发展速度最快、城市化水平较高的地区，也是多环芳烃污染较为严重的地区，大气、水和土壤均承受着不同程度的污染(郭红莲等，2004；胡雄星等，2005；孙小静等，2008；谢雨杉，2009)。因此，本研究选取上海市居民为研究对象，采用多介质多途径人体暴露模型，评价上海市居民暴露于多环芳烃的健康风险，分析健康风险的来源、暴露介质及暴露途径，比较了多介质人体暴露模型主要输出结果与天津、北京、兰州在暴露途径，暴露贡献率等方面的差异（李新荣，2005；李新荣等，2009；董继元等，2012）。

1 材料与方法

1.1 模型框架

模型框架采用 EPA的污染物多介质暴露模型（Usepa，1997；赵肖，2008；Zhao等，2009；宋明伟，2010）。通过对研究区域污染物种类与来源、主要排放方式、不同环境介质中污染物浓度以及当地居民生活习惯与特点的调查和了解，结合多环芳烃污染物迁移、转化和进入人体的规律，将上海市人群划分儿童（0～6岁）、青少年（6～18岁）和成人（>18岁）3个亚群。在暴露途径方面。每个亚群的暴露途径均分为3大类，包括食物（谷类、蔬菜水果、鱼、肉、奶、蛋）和饮水、呼吸、皮肤等导致的暴露量（图1）。总暴露量即为不同途径暴露量的算术加和。按上海市人群平均寿命计算，根据不同亚群的年平均暴露量的估算值，可以计算出上海市人群的终身日均暴露量。本研究在借鉴北京大学窦艳伟（2006）和谭大（2010）多介质逸度暴露模型基础上，对EPA的污染物多介质暴露模型加以改进，建立符合上海市真实暴露场景的多介质逸度暴露模型，暴露模型中上海市各主要环境介质中的多环芳烃浓度均来源于公开报道的上海市相同年份浓度值（郭红莲等，2004；胡雄星等，2005；孙小静等，2008；谢雨杉，2009），对于食物（谷类、蔬菜水果、鱼、肉、奶、蛋）中的多环芳烃浓度计算，本文采用Mclachlan（1996）、Macleod和Mackay（1999）提出的方法利用环境介质中的多环芳烃浓度根据逸度概念计算得到。暴露模拟参数的取值和含义、日平均暴露量计算方法和公式详见参考文献（Chen和Liao，2006；赵肖，2008；Zhao等，2009；宋明伟，2009；Wu等，2011），这里不再详述。

图1 暴露途径Fig. 1 Exposure Pathways

特定 i亚群通过特定 j途径的实际暴露量Dij(mg)等于介质浓度Cij（mg·kg-1或mg·L-1）、摄取因子IRij（kg·d-1或L·d-1）、吸收因子fij和暴露时间t(d)的乘积：

可以根据特定亚群和特定途径实际暴露量以及不同年龄人群的体质量mi(kg)及该途径年均暴露时间t(d)，分别计算3个亚群9种暴露途径各自的日均暴露量CDIij(mg·kg-1·d-1）：

所有暴露途径日均暴露量的加和即为特定亚群日均暴露总量CDIi(mg·kg-1·d-1）：

据此，可以计算终身日均暴露量DOSE(mg·kg-1·d-1)，式中L(a)为人群平均终身寿命：

环境风险分析过程中存在大量不确定性。对健康风险而言，其不确定性主要包括环境介质污染物含量、污染物多途径暴露定量输入参数及居民个体间的差异等。应用蒙特卡罗方法分析上海市多环芳烃健康风险评价过程中的不确定性。蒙特卡罗（Monte Carlo）模拟是一种常用的不确定性分析方法，该方法是一种基于“随机数”的计算方法，其基本思想是：将符合一定概率分布的大量随机数作为参数带入数学模型，求出所关注变量的概率分布，从而了解暴露参数对模拟结果的综合影响以及模拟最终结果的统计特征。

2 结果与讨论

根据文献报道的上海市不同环境介质的多环芳烃浓度值（郭红莲等，2004；胡雄星等，2005；孙小静等，2008；谢雨杉，2009），结合多途径暴露分析模式（Usepa，1997；Chen和Liao，2006；赵肖，2008；Zhao等，2009；宋明伟，2010；Wu等，2011），采用蒙特卡罗方法对暴露介质的多环芳烃含量进行随机模拟分析。模型参数通过查阅相关参考文献及借鉴国内外同类模型输入参数确定（李丽娜，2007；翟凤英，2007；赵肖，2008；Zhao等，2009；王宗爽等，2009；宋明伟，2010）。其中的关键暴露参数如体质量，皮肤面积，呼吸率等均直接采用上海市人群的实际数据或根据相关公式计算得到上海市的参数值（李丽娜，2007；翟凤英，2007；王宗爽等，2009），以最大限度接近上海市真实暴露场景。采用式（2）分析暴露量，由于不同性别、不同年龄段的居民对污染物具有不同的敏感性，故根据国际通用的健康风险居民人群阶段划分方法，将上海市居民分为儿童（0～6岁）、青少年（6～18岁）和成人（>18岁）3个亚群。上海市居民暴露量在目前暴露水平下，3个年龄亚群日平均暴露量：幼年男性为1.23×10-3mg·kg-1·d-1，青少年男性为 8.61×10-4mg·kg-1·d-1，成年男性为7.32×10-4mg·kg-1·d-1；幼年女性为 1.30×10-3mg·kg-1·d-1，青少年女性为9.19×10-4mg·kg-1·d-1，成年女性为7.66×10-4mg·kg-1·d-1。不同年龄阶段暴露量依次为：幼年女性>幼年男性>青少年女性>青少年男性>成年女性>成年男性。不同年龄段不同性别单位体质量日均暴露量见图2。由图2可见，食物、空气暴露和饮用水是人体暴露的重要途径。

图2 上海市多环芳烃在不同人群单位体质量日平均暴露量Fig. 2 The exposure of PAHs to four groups of people in Shanghai

不同年龄段、不同性别的人群不同暴露途径暴露量占总暴露量的比例见图3，由图3可以看出，就污染物进入人体的3类主要方式（食物暴露和饮水、呼吸和皮肤暴露）而言，食物暴露在各年龄段人群中对人体的暴露贡献最为重要，其次是呼吸，而皮肤暴露作用非常微弱。儿童、青少年和成年人的膳食暴露贡献分别为：幼年男性94.99%，其他依次为幼年女性95.00%，青少年男性94.74%和青少年女性 94.73%，成年男性 94.06%和成年女性93.97%。呼吸贡献分别是幼年男性3.67%和幼年女性3.68%，青少年男性3.99%和青少年女性3.99%，成年男性4.53%和成年女性4.57%。相比之下皮肤接触所导致的暴露几乎可以忽略。可见，食物暴露和呼吸无疑是上海市人群暴露于多环芳烃的优势途径。在膳食摄入中，贡献最大的为谷类（62.25%～68.26%），这一方面与我国人群膳食结构中谷物占有主导地位有密切关系；另一方面也部分归因于相对严重的大气污染（植物地上部分的PAHs吸收主要源于大气）。在饮食结构中占较大份额且富集浓度较高的肉类对总暴露的贡献也相对较高，占总暴露的（9.03%～12.00%）。

不同年龄段、不同性别的人群膳食暴露量所占比例也存在一定的差异，幼年儿童正处在生长发育的关键时期，对各种营养物质的需求高于成年人，鱼、奶、蛋的食物消费量较高，故幼年儿童通过摄食鱼、奶、蛋膳食暴露量高于成年人。

由于不同 PAHs的分子量和物理化学特征不同，其在环境中的迁移行为以及通过食物链或其他途径进入人体的潜在能力也不同。图4为上海市居民对16种PAH化合物的平均终生暴露量。总暴露量分为食物、空气吸入、饮用水、和皮肤暴露4类途径。从图4可见，无论哪种化合物，膳食暴露都是优势来源，呼吸暴露主要与萘等低环化合物有关。就各种途径之和而言，以萘代表的二环化合物占优势，占总暴露量的58%左右。

图5为通过主要暴露途径的相对摄入量。为便于比较，含量均用同样纵标尺度（70%）。从图 5可见，膳食暴露谱与呼吸分布非常相似，均为2环化合物占优势，3环，4环，5环和6环含量百分比依次减少。这个规律是与中国PAHs排放谱相一致的，中国2003年PAHs的排放谱显示，2环和3环的PAHs，包括Nap, Any, Ane, Fle, Phe, Ant几种，占了排放的70%，4环及以上所占比例较小，这主要是因为大多数源的低环PANS的排放因子要比高环的高的缘故（李新荣，2005；李新荣等，2009）。皮肤暴露含量优势化合物为4环化合物，3环化合物也占一定比例，相反，2环化合物含量很少，这是因为皮肤暴露是与PAHs化合物的本身性质相关的，低环化合物易挥发，所以从皮肤途径进入人体的量相对少于其他化合物。

表1给出了3个年龄段人群的4种暴露途径致癌风险以及总致癌风险，对饮食而引起的致癌风险，儿童明显高于青年人和成年人，同时3个年龄段的致癌风险均超过了可接受健康风险度标准(10-6)。对饮水、呼吸、皮肤3种暴露途径而言，三者的致癌风险均低于可接受健康风险度标准(10-6)。对4种暴露途径的总致癌风险值，一般认为，儿童体质量较小，对有毒物质更敏感，故多环芳烃暴露导致儿童的致癌风险最高。其次是青年，致癌风险最小的是成人。从不同人群的性别差异来看，女性的致癌风险要稍高于男性，这主要是因为男女之间体质量的差异造成的。3个年龄段的总致癌风险均超过了可接受健康风险度标准(10-6)，上海多环芳烃暴露对人体健康的影响已不容忽略。

表1 3个年龄段多途径PAHs致癌风险Table 1 Carcinogenic risk of PAHs in multi-pathways for three age groups

图3 上海市不同途径PAHs对人群暴露的相对贡献Fig. 3 Contribution of various pathways to the people exposure of PAHs in Shanghai

图4 上海市居民对16种PAH化合物的终生平均绝对暴露量Fig. 4 Life-time average exposure of Shanghai's residence to 16 PAH compound

图5 不同环数PAHs的相对暴露量Fig. 5 Distribution pattern of PAHs with various numbers of rings in major exposure routes

由于暴露模型中大部分参数，如PAHs在环境和食物介质中的浓度等，分布形式为对数正态分布或近似对数正态分布，所以根据输入参数的均值和标准差产生对数正态分布的随机数，通过蒙特卡洛模拟来分析模型的不确定性。蒙特卡罗模拟输出各年龄段对多环芳烃暴露的结果，各年龄段直接输出结果的偏度系数和峰度系数都大于零，分布形态呈明显的右偏态分布，因此对输出数据作对数变换，暴露量在对数变换后近似服从对数正态分布。由于3个年龄段对多环芳烃的日均暴露量的对数变换前后分布形态相似，本文以儿童为例，给出了儿童日均暴露量对数变换前后的频率分布图。通过蒙特卡罗模拟得到的儿童日均暴露量近似服从对数正态分布，接近参数平均值输入时的计算结果（图6）。

图6 上海儿童多环芳烃暴露量的蒙特卡罗计算结果经对数变换前后的频率分布图Fig. 6 The distribution before and after log-transformed of monte carlo simulation results of Shanghai Children group exposure to PAHs

3 讨论

由于不同地区社会背景和人们的生活习惯差异，上海市与李新荣报道的天津与北京、本课题组报道的兰州以及国外一些研究中多环芳烃人群暴露存在一定的差异（李新荣，2005；李新荣等，2009；董继元等，2012）。

3.1 上海市与天津、北京、兰州多环芳烃人群暴露量不同

上海市与与李新荣报道的天津与北京、本课题组报道的兰州多环芳烃人群暴露暴露量不同。根据模型计算结果，在目前暴露水平下，上海儿童、青少年和成人3个年龄段亚群对多环芳烃的暴露量分别为 1.27×10-3、8.90×10-4、7.49×10-4mg·kg-1·d-1，李新荣报道的天津与北京儿童、青少年和成人3个年龄段亚群对多环芳烃的暴露量分别为4.30×10-3、3.8×10-3、3.1×10-3mg·kg-1·d-1和1.83×10-3、1.44×10-3、1.20×10-3mg·kg-1·d-1，兰州儿童和成人2个年龄段亚群对多环芳烃的暴露量分别为 4.28×10-4、5.34×10-4mg·kg-1·d-1，上海市儿童、青少年和成人3个年龄段亚群对多环芳烃的暴露量低于天津、北京，高于兰州。

3.2 上海市与天津、北京、兰州多环芳烃不同暴露途径贡献比例不同

从不同暴露途径贡献比例来看，上海市与李新荣报道的天津与北京、本课题组报道的兰州多环芳烃不同暴露途径贡献比例也有所不同，上海市膳食暴露在终生日均暴露量为 94.58%，呼吸途径占4.07%，天津膳食暴露在终生日均暴露量中的贡献为93.00%左右，呼吸途径占5.19%，北京地区膳食暴露在终生日均暴露量中的贡献为88.70%，呼吸途径占6.40%，兰州膳食暴露在终生日均暴露量中的贡献为93.73%，呼吸途径占3.51%，上海市膳食暴露在终生日均暴露量中的贡献与天津和兰州接近，略高于北京，上海市呼吸途径在终生日均暴露量中的贡献低于天津和北京，略高于兰州。

3.3 上海市人群通过膳食途径暴露量与天津、北京、兰州、英国和瑞典也存在差异

上海市人群通过膳食摄入的多环芳烃的暴露量与天津、北京、兰州、英国和瑞典也存在差异。上海市人群对多环芳烃的暴露的各暴露途径的贡献率最大的为谷物暴露，占总暴露量的65.38%。其次是肉类，占总暴露量的10.59%，最后为鱼类，占总暴露量的7.70%。天津贡献最大的为谷类，平均占总暴露量的31.00%，蔬菜摄入对总暴露的贡献也相对较高，达22.00%，肉类占总暴露的25.00%。北京摄食谷类占总暴露量的27.00%，摄食蔬菜占总暴露量的7.70%，肉类占总暴露的35.50%。兰州人群对多环芳烃的暴露的各暴露途径的贡献率最大的为谷物暴露，占总暴露量的82.34%，其次是蔬菜暴露，占总暴露量的5.88%，最后为肉类，占总暴露量的3.78%。英国总膳食研究的结果显示，多环芳烃主要来自油脂，其中28.00%来自黄油，20.00%来自奶酪，17.00%来自人造奶油。谷物中的56.00%来自白面包，12.00%来自面粉。其次为蔬菜，水果来源，奶类和饮料不是重要来源。尽管熏鱼和熏肉PAHs含量较高，但它们在英国的消费量不大，不是膳食的主要组成部分。瑞典的研究结果，谷物为主要来源，占总PAHs暴露量的34.00%，其次为蔬菜(约18.00%)和油脂(约16.00%)(吴永宁，2003)。通过对上海市与天津、兰州、北京、英国和瑞典多环芳烃膳食暴露的分析可以看出，上海市人群对多环芳烃的暴露的各暴露途径的贡献率最大的为谷物暴露，蔬菜和肉类的暴露贡献比较低。膳食暴露中不同暴露途径的贡献率与当地膳食组成比例和膳食消费习惯相关。

4 结论

在上海目前的污染水平下, 儿童、青少年和成人 PAHs暴露量分别为 1.27×10-3、8.90×10-4、7.49×10-4mg·kg-1·d-1，在各种暴露途径中，膳食暴露占总暴露量的94.58%，呼吸途径占4.07%，其余主要源于皮肤接触暴露。不同环数化合物对不同途径暴露的贡献不尽相同。上海市多环芳烃人群暴露与天津、北京和兰州相比存在一定的差异。

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Population Exposure to PAHs and the Health Risk Assessment in Shanghai City

DONG Jiyuan1, LIOU Xinrong1, ZHANG Benzhong1, WANG Shigong2, SHANG Kezheng2
1. School of Public Health, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China; 2. College of Atmospheric Sciences, Lanzhou University, Lanzhou 730000, China

In recent years, the pollution of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in Shanghai has become increasingly serious. PAHs continuously accumulates in the environmental medium of Shanghai, threatening the residents’ health. To study the potential health risk of organic pollutants of PAHs on the residents in Shanghai City, we have adopted a multi-medium & multi-approach exposure model in combination with the population health status in Shanghai to assess the exposure of Shanghai residents in PAHs and consequent health risks, analyze the risk contribution rate of different environmental media, exposure media and exposure approaches, and analyze the uncertainty during the research process through Monte Carlo method. In actual evaluation, according to Shanghai’s practical conditions, we have chosen part of the parameters recommended by the US Environmental Protection Agency and revised the rest parameters based on relevant domestic articles so as to make the exposure model more approximate to the real exposure situation in Shanghai and to enhance the model’s accuracy and consistency. The results show that: The average daily exposure of children, teenagers and adults to the 16 PAH compounds (PAH16) are 1.27×10-3mg·kg-1·d-1, 8.90×10-4mg·kg-1·d-1, and 7.49×10-4mg·kg-1·d-1respectively. Dietary intake was the major route of human exposure and moreover, respiratory exposure also occupied a certain proportion; however, the effect of skin exposure was inconspicuous. The foods that contribute the most to the total diet exposure are grain, meat and fish. Polycyclic compounds mainly come from meat and fish. The contribution of two-membered ring, three-membered ring, four-membered ring, five-membered ring and six-membered ring to the total exposure successively decrease. The results of health risk assessment show that the average carcinogenic risk of children, teenagers and adults in Shanghai caused by PAHs are 7.20×10-6a-1, 6.13×10-6a-1, and 4.44×10-6a-1respectively. The residents’ health risk is higher than the acceptable health risk standard. And the exposure of women to PAHs is higher than that of men in Shanghai. Women’s average health risk value is also higher than the EPA standard value. There existed some differences of population exposed to PAHs in Shanghai compared to Tianjin, Beijing and Lanzhou. In various parameters, the grain and vegetable intake, the residual concentration of (PAHs) are important factors affecting exposure. By Monte Carlo simulation, distribution characteristics of the daily (PAHs) exposure in people of all ages were obtained. All output variables were consistent with the lognormal distribution.

PAHs; exposure; health risk assessment; Shanghai

X820.4

A

1674-5906（2015）01-0126-07

10.16258/j.cnki.1674-5906.2015.01.019

董继元，刘兴荣，张本忠，王式功，尚可政. 上海市居民暴露于多环芳烃的健康风险评价[J]. 生态环境学报, 2015, 24(1): 126-132.

DONG Jiyuan, LIU Xinrong, ZHANG Benzhong, WANG Shigong, SHANG Kezheng. Population Exposure to PAHs and the Health Risk Assessment in Shanghai City [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2015, 24(1): 126-132.

国家自然科学基金项目（41201536）；2013年度兰州大学“中央高校基本科研业务费专项资金”重大需求培育项目（lzujbky-2013-m03）

董继元（1982年生），男（满族），副教授，博士，研究方向为环境与健康。E-mail: yuiopdongjiyuan@163.com

2014-08-08