生物质炭对抗生素环境行为的影响及在热区土壤改良中的应用

李昉泽 俞花美 冯丹 葛成军 邓惠

摘要：抗生素在环境中的污染状况和环境行为备受关注。生物质炭是一种友好的环境功能材料，在抗生素污染土壤或水体修复等方面具有良好的应用前景。综述了生物质炭对土壤中抗生素环境行为的影响，并探讨了其在热区土壤改良中的应用。

关键词：生物质炭；抗生素；热带地区；土壤；污染修复；环境行为

中图分类号：S156；X5 文献标识码：A 文章编号：0439-8114（2015）21-5250-05

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2015.21.012

Effect of Biochar on Antibiotic Environmental Behaviors and Its Application in the Tropical Soil Improvement

LI Fang-ze1，2， YU Hua-mei1，2， FENG Dan1， GE Cheng-jun1，3， DENG Hui1

（1.Department of Environmental Science， Hainan University， Haikou 570228， China； 2.Key Laboratory of Protection and Development Utilization of Tropical Crop Germplasm Resources， Ministry of Education， Haikou 570228， China； 3. Haikou Key Laboratory of Environmental Toxicity， Haikou 570228， China）

Abstract：The pollution of antibiotic and its environmental behaviors have caused much attention.Biochar is a friendly environmental function material and has a good prospect in restoring antibiotic-contaminated soil and water.In this review，the effect of biochar to antibiotic environmental behaviors and its application in the tropical soil improvement were summarized and discussed.

Key words：biochar； antibiotic； tropical region； soil； pollution restore； environmental behaviors

近年来，抗生素类药物的环境污染问题在国际上引起了普遍关注[1-3]。虽然许多抗生素的半衰期不长，但由于其被频繁地使用并输入环境，导致其形成“假持续”现象[4，5]，进而对人体健康以及整个生态系统构成长期潜在的危害。伴随着粪肥施用可直接进入土壤，因自然降解慢，具有引起致病菌产生抗药性、破坏生态健康的风险[6]。

生物质炭（Biochar，BC）是指生物质在完全或部分缺氧的条件下以及相对较低的温度（<700 ℃）条件下，经热解炭化形成的一种含碳量极其丰富的、性质稳定的产物，本质属于黑炭的一种[7]。国内常用描述语还有生物炭、生物碳及生物质焦。生物质炭具有巨大的比表面积和发达的孔隙结构以及丰富的含氧官能团[8]，故对疏水性物质具有较好的吸附能力，因此其在抗生素污染土壤或水体修复等方面具有良好的应用前景[9-11]。另外，以生物质炭农业应用为核心可以解决农业、能源、环境及气候等多方面问题，是一举多赢的战略[12]。本文综述了近年来生物质炭对抗生素环境行为的影响研究进展，探讨了其在热区土壤改良中的应用。

1 生物质炭对土壤中抗生素环境行为的影响

1.1 对抗生素吸附和解吸的影响

陈淼[13]通过研究生物质炭对3种氟喹诺酮类抗生素在热带土壤中吸附-解吸行为的影响发现，添加生物质炭的土壤对3种氟喹诺酮类抗生素的解吸过程并非吸附的可逆过程，其吸附-解吸过程具有明显的迟滞效应。诺氟沙星在3种添加生物质炭的土壤中的解吸滞后指数提高了1.24～2.62倍，环丙沙星提高了1.25～1.83倍，但氧氟沙星在添加生物质炭的土壤中的解吸滞后指数却低于未添加生物质炭的土壤，生物质炭表面的微孔结构可能是产生解吸滞后效应的主要原因之一。韩璇[11]研究了再力花生物质炭和水稻秸秆生物质炭对磺胺甲恶唑的吸附影响，发现Cd的存在可以明显促进生物质炭对磺胺甲恶唑的吸收，底泥中添加5%水稻秸秆生物质炭可以有效地去除磺胺甲恶唑。而Fei等[14]和Zheng等[15]研究发现，在250～300 ℃下用丹参烧制的生物质炭对磺胺甲恶唑的吸附能力最强，同时指出生物质炭可以作为人工添加的吸附剂用于去除污染土壤中的磺胺甲恶唑。

抗生素的吸附会受到有机溶剂的影响。Jing等[16]研究发现，添加甲醇可以改变生物质炭和四环素分子间的π-π键作用力，使得四环素被生物质炭吸附的量增加17.2%。通过利用浓硫酸作为氧化剂并以回流法进行活性碳氧化改性，提高了活性碳表面含氧基团的数量，进而大幅提高了生物质炭的吸附能力[17]。同时，抗生素的吸附能力也会受pH和重金属离子的影响。研究表明，在弱酸情况下生物质炭对于四环素的吸附能力最强，而重金属离子如Cd2+和Pb2+会降低生物质炭在酸性条件下对于四环素的吸附能力[18]。因为在酸性条件下金属键会与生物质炭π-π键桥接，使得生物质炭变得难以吸附四环素。Liu等[19]研究发现，碱性条件下热解的生物质炭比酸性条件下热解的生物质炭具有更大的比表面积和孔隙，且碱性条件下热解的生物质炭吸附量比酸性条件下多58.8 mg/g。

研究还表明，对生物质炭加氢热解会使生物质炭表面石墨化程度更高，因此同温度下会比不加氢热解的生物质炭拥有更强的吸附能力[20]。利用水热液化法制备的生物质炭具有低极性、高芳香性、不错的比表面积和孔隙结构，因而比一般情况下热解的炭具有更强的吸附能力[21]。于晓东[22]的研究证实，不同温度下，诺氟沙星在碳纳米管上的吸附/解吸存在一定程度的解吸滞后，温度对其吸附和解吸过程均有明显影响。关连珠等[23]研究发现，生物质炭对金霉素的吸持作用是自发进行的、熵推动的吸热过程，主要吸持机制为物理吸持；金霉素在玉米秸秆生物质炭上的解吸率为2.57%～6.99%，且随环境温度的升高显著降低。将底泥在一定温度（200～500 ℃）下热解可产生类似于生物质炭的产物——热解底泥，热解底泥中无机矿物组分可通过阳离子交换作用和阳离子桥接作用使其对于诺氟沙星和氧氟沙星的吸附能力变强[24]。

抗生素能通过π-π电子供受体作用、氢键作用、阳离子桥接作用吸附在生物质炭的固体表面，但受静电排斥作用的影响，展现出了不同的吸附性能[11，24，25]。π-π电子给受体理论解释（EDA）反应是氧四环素在碳纳米管上吸附的主要机理[22]。静电作用是导致磺胺甲恶唑在生物质炭上吸附行为的主导作用[24]。研究还发现，将生物质炭与纳米技术结合而产生的生物质炭的纳米复合材料使得生物质炭的热稳定性和比表面积提高，这就能够提升生物质炭对于有机物（比如说抗生素）的吸附能力[26]。Anushka等[27]研究发现，使用蒸气活化茶渣生物质炭可以增加生物质炭的表面积和增强生物质炭与磺胺甲嘧啶间π-π键的作用力，有助于茶渣生物质炭对磺胺甲嘧啶的吸附。

1.2 对抗生素迁移的影响

在热带土壤中经常施用大量含有抗生素的有机粪肥将会导致土壤中微生物抗生素抗性水平的增加[28，29]，同时抗生素在进入到土壤之后，还可以与植物之间发生迁移[30-32]。畜禽粪肥是农田土壤抗生素的重要来源，猪粪、鸡粪、牛粪中抗生素残留量依次降低，农田表层土壤中土霉素、四环素和金霉素残留量与土壤黏粒含量呈正相关；土壤质地越轻（黏粒越少），抗生素越易下移并积累在亚表层[33]，生物质炭能增加土壤孔隙度和土壤持水性，从而能够提高土壤的黏度[34]。通过重金属配位反应与抗生素形成的化合物能改变抗生素的亲水性，抗生素就会更容易溶于水中，以硫酸铜为捕集剂、正丙醇为溶剂，对土壤四环素残留进行了分离/富集，可以有效减少四环素在环境中的含量[35]。在磺胺类污染的土壤中添加700 ℃下烧制的生物质炭，可以有效降低磺胺类抗生素在土壤中的迁移，可以使得土壤中85%磺胺类抗生素滞留在土壤中，避免被植物根部吸收从而进入食物链[36，37]。然而生物质炭对抗生素的固定往往只是其外表面起作用，内孔很难起固定作用，这就导致了固定在其表面的抗生素比较容易洗脱而再次进入环境中[11]。

Jeong等[38]通过CXTFIT模型模拟泰乐菌素在土壤中的迁移发现，添加生物质炭的土壤能明显阻止泰乐菌素在土壤中的迁移，土壤中添加生物质炭的泰乐菌素浓度比不添加生物质炭的高出20%。Prakash等[39]以Br为示踪剂对磺胺类抗生素在土壤中的迁移做土柱模拟研究发现，磺胺类抗生素有很高的迁移率，但是可以通过添加生物质炭推迟达到迁移率最大的时间。生物质炭也能有效阻止磺胺类药品通过土壤渗滤液进入地下水中。Yao等[40]通过土柱试验发现，60%的测试样品通过生物质炭的吸附后，土壤渗滤液中的浓度只有原来磺胺类抗生素浓度的2%～14%。CaCl2和NaCl可以降低磺胺类药物的离子强度，从而能促进生物质炭将磺胺类药物从水溶液中去除，吸附在生物质炭表面[41]。

碱性条件下，磺胺类药物可以在土壤中与生物质炭表面通过氢键结合，稳定固定在生物质炭表面，可以大大降低土壤中的磺胺类药品浓度[42]。在种植农作物的土地中加入生物质炭可以改良土壤，提高农作物对营养元素的利用，增加产量[43]，还能阻止农作物对抗生素的吸收[37]。将生物质炭磁化后加入土壤中，可以大大激发生物质炭表面积（349 m2/g）和微孔体积（0.16 cm3/g），吸附能力比原来明显提高，在吸附完成后，还能通过磁场将吸附在表面的污染物与生物质炭很好地分离，以达到循环利用[44]。

1.3 对抗生素降解的影响

抗生素在环境中有可能发生水解、光解和微生物降解等一系列不同降解反应，根据抗生素所处环境条件的不同，抗生素会发生一种或多种降解反应。多数情况下，降解反应会减弱抗生素的药效，但有些抗生素的代谢物有着与抗生素本身相当的毒性甚至更毒，且可能在粪便中转化回抗生素原形。

随着抗生素类药物在土壤中的积累，势必对土壤微生物群落造成影响[45]，最终导致土壤微生物对抗生素抗性水平的上升。多数情况下，土壤中抗生素降解速率与其施用量呈负相关，与时间呈正相关[46]。不同植物生态根系分泌物的不同导致植物根际微生物种群和结构的差异及其对外源抗生素的利用及降解能力的差异，是造成种植不同蔬菜土壤中抗生素的含量和组成差异的重要原因[47]。有研究发现在土壤中添加生物质炭，不仅有降低酶活性的功能，还可以利用生物质炭巨大的表面积和丰富的孔隙结构形成一个保护酶池，从而能够降低酶对抗生素的催化作用，使抗生素的生物降解速度降低30%[48]。

提高溶液中pH可以促进有机物水解的进行，水中加入火山灰生物质炭，它表面释放的金属离子及它自身的矿物质表面也可以有效促进有机物的水解[49]。生物质炭可以对土霉素的微生物降解进行生物强化，加入生物质炭会加快微生物对土霉素的降解速率，使得受其污染的环境得以修复[50]。在一定条件下提高热解温度使磺胺甲恶唑、诺氟沙星和氧氟沙星热解会增加生物质炭对抗生素的吸附量，能更有效地减少抗生素在环境中的残留[51]。

2 生物质炭在热区土壤改良中的应用

中国南方在设施农业生产时，大力提倡施用有机肥，而随着畜禽粪便施用引入土壤的抗生素污染问题不容忽视。海南是中国重要的反季节蔬菜基地，蔬菜安全性问题一直是社会关注的焦点。由于蔬菜生产，尤其是设施蔬菜生产常进行连作栽培，复种指数高，在每一茬蔬菜的种植中都会使用畜禽粪便作底肥，导致畜禽粪便中的污染物在菜田土壤中累积的趋势比农田更明显。在笔者以往的研究中发现，海南省蔬菜地和果园土壤中四环素类抗生素残留检出率较高，最高浓度达18.9 mg/kg，其来源主要是集约化养殖畜禽粪便。国外已有研究表明，蔬菜可以直接吸收四环素类抗生素[52，53]。笔者曾对海南省海口、澄迈、儋州等7个市（县）进行了兽药使用调查发现，土霉素、阿莫西林、诺氟沙星和氧氟沙星等均为畜禽饲养中常用的抗生素。

热带地区由于其特殊的气候环境使得当地拥有特殊而丰富的生物质资源，这可以为生物质炭在该地区的应用提供充足的基本原料，如水稻秸秆、玉米秸秆、椰子壳、香蕉秸秆、甘蔗秸秆、木薯渣、玉米秸秆、木屑、禽畜粪便甚至热带城市污泥等。热带地区土壤具土层深厚，质地黏重，pH低，矿化作用强烈，电荷易发生改变，腐殖质分子结构较简单、水热条件特殊等特点，因此多数热带土壤分散性大，絮固作用小，易形成不稳固团聚体。生物质炭的施用可改善热带土壤性质。研究表明，生物质炭的施用可提高红壤的有机碳、速效磷、速效钾及盐基饱和度[54]，可明显提高肥力水平较低的红壤的肥力[55]。热带地区施用生物质炭的土壤中有机质即使在高湿高温环境下仍难以降解，这样可以提高土壤中有机质含量，成为热带地区重要的碳库[56]。生物质炭是一种有效的肥料缓释载体材料，因热带地区特殊的气候环境，在施用适量生物质炭的情况下，一定程度上可减少土壤氮、磷、钾等营养元素的流失，提高土壤肥效，促进热带作物生长。

目前，中国利用生物质炭修复抗生素污染环境的研究多集中于抗性基因扩散、环境行为（吸附、迁移、转化）、生物可利用性、微生态效应及土壤作用过程等理论研究方面，而实践应用明显不足。国内外在热带地区的相关研究报道亦较少。缺乏生物质炭农用标准是制约其在热带地区进行农用推广及污染修复应用的重要因素之一。另外，不同前驱物制备的生物质炭对土壤的保水保肥机制，对微生物群落分布特征的影响，对作物生长的影响机理，对污染物行为的数值模拟等研究仍极为欠缺，这些都有可能是在热带地区推广生物质炭应用于抗生素等有机污染修复所需解决的问题。

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（责任编辑 吕海霞）