河流梯级开发对乌江中上游水体溶存N2O释放的影响

刘小龙，汪福顺，白　莉，李思亮，王宝利，刘丛强，王中良

（1.天津师范大学天津市水资源与水环境重点实验室，天津　300387；2.上海大学环境与化学工程学院，上海　200444；3.中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室，贵阳　550002）

河流梯级开发对乌江中上游水体溶存N2O释放的影响

刘小龙1，汪福顺2，白莉1，李思亮3，王宝利3，刘丛强3，王中良1

（1.天津师范大学天津市水资源与水环境重点实验室，天津300387；
2.上海大学环境与化学工程学院，上海200444；
3.中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室，贵阳550002）

当前河流筑坝导致水库释放温室气体N2O的问题已经引起了世界范围内的广泛关注，梯级开发河流N2O释放过程和机理的研究有助于准确评估河流N2O释放水平.本研究选取了乌江中上游梯级开发河段，采集了河水、库区表层水和水库下泄水样进行了相关地球化学分析.结果显示，乌江干流的梯级开发对水化学条件、氮化物以及N2O的释放产生了显著影响，氮化物受到显著的拦截效应，N2O在库区附近的释放明显强于河流.N2O饱和度平均为347%，均表现为大气N2O的释放源，并受各水库自身库龄、营养状态和有机质等条件的影响.春夏季受水库内部氮的生物地球化学影响，具有较高的N2O释放水平.温度、酸碱度（pH）和溶解氧（dissolved oxygen，DO）是影响N2O释放的关键因子，对于库龄较老的乌江渡和东风湖来说，有机碳埋藏和水库营养条件显著促进着N2O的释放，而氮负荷水平并未表现出显著促进N2O的释放.硝化作用是河流N2O产生的主要过程，但是下泄水较高的N2O含量说明库区底部反硝化作用具有重要的贡献.全年河流水-气界面释放通量平均为0.33µmol·m-2·h-1，下泄水的释放通量为0.64µmol·m-2·h-1，水库表层水释放通量为0.43µmol·m-2·h-1.与世界其他河流相比，乌江中上游干流N2O的释放水平属中等水平，主要控制因素可能是氮负荷水平和水体水化学条件.然而，下泄水体具有高于河流和库区表层水的释放通量，需要引起重视.

氧化亚氮（N2O）；梯级开发；源汇效应；释放通量

氧化亚氮（N2O）气体的增温潜势是二氧化碳（CO2）的296倍，并且在大气中具有长达114 a的存留时间，因此其温室效应及其对平流层下部臭氧（O3）层的破坏一直以来受到了极大的关注［1-2］.研究显示，由人类活动导致的N2O年排放量约为4.5×109kg，而且正以年均约0.25%的速率增加［3］.目前，大气中N2O的体积分数已由工业革命前的2.70×10-7上升至现在的3.19×10-7［2］，是《京都议定书》中明确规定主要削减的重要温室气体之一.因此，对于N2O源汇效应及释放通量的研究是当今全球温室效应研究的重要课题之一.

水生生态系统尤其是富营养化河流、湖泊及水库N2O的产生和释放往往具有较高的水平［4-5］，成为对全球N2O释放估算不确定性的重要来源因素之一.在水体营养盐载荷增加及富营养化背景下，河流-湖泊-水库等水生系统已经被确认为大气N2O显著的释放源［6-8］.大坝拦截引起的“河流水库化”现象造成生源要素在水库内部滞留，为N2O的产生创造了环境条件及物质基础.大坝截流对水环境产生着深远的影响［9-11］.河流筑坝导致水库释放温室气体N2O的问题已经引起了世界范围内的广泛关注［12-13］.而我国目前正迎来前所未有的水电开发高潮，特别是针对西南地区河流的大规模峡谷型阶梯水库开发.西南地区多为高氮背景河流［11，14］，这为河流梯级开发后氮的滞留与N2O的产生提供了充足的物源.但是，目前对梯级开发河流N2O的产生及释放强度的研究仍相对较少，所取得认识还很有限.

基于此，本工作选择了乌江中上游梯级开发河流为研究对象，通过测定水化学参数、氮负荷水平以及N2O含量，探讨N2O的产生与释放机理、源汇效应等，明确梯级开发河流N2O的释放水平，对于认识水坝建设的环境效应提供了新的认识.

1　研究区域概况

乌江是长江上游南岸最大的支流，干流全长1037 km，流域面积为1.16×105km2，贵州境内干流全长802 km，流域面积67 500 km2.乌江流域有南北两源，南源三岔河，北源六冲河，集水面积在1 000 km2以上的支流主要有六冲河、三岔河、猫跳河、野济河、偏岩河、湘江、清水江、洪渡河、芙蓉江等.乌江上游位于云贵高原的东部，海拔在1 500 m以上，森林覆盖率低，水土流失严重；中游为贵州高原的主体部分，以高原丘陵、盆地为主；下游属贵州高原东部斜坡地带及川东南山地，海拔在500 m以下.乌江流域内沉积岩发育良好，地层齐全，是我国碳酸盐类岩石分布面积最大、岩溶最发育的地区.目前，乌江流域进行了11级梯级开发，本工作选取的位于乌江中上游的河段包括其中的5级开发，分别是普定水库、引子渡水库、东风水库、索风营水库和乌江渡水库，目前这5级开发均已经投入正常使用.5个水库的主要技术参数见表1（资料来源：中国水利水电第九工程局有限公司科研设计院）.5个水库具有不同库龄、库容、蓄水面积，同时也是河段上连续的梯级开发水库，对于对比研究N2O的释放具有重要意义.

表1　研究区域内各水库的主要技术参数Table 1 Main technical parameters of reservoirs in the studied area

2　样品采集与分析测试

2.1样品采集

在2007年7月、10月和2008年1月、4月分季节对乌江中上游普定水库到乌江渡水库段梯级开发河流进行了样品采集.在各水库库区坝前、坝后以及干流主航道分别采集库区表层水、坝后下泄水和干流表层水样品.利用Niskin采水器采集样品后，现场用原水洗涮50 mL的血清瓶3次，灌满至2倍溢出，加入NaOH保护剂调节pH＞10，用0号橡皮塞密闭，以5 mL一次性注射器穿透橡皮塞，排除气压，拔出注射器，使瓶中无气泡残留，使用parafilm膜封口，密闭保存.另外采集1 L水样，过滤后加入浓硫酸进行酸化保护以备测定总氮（TN）、硝酸根（）和铵根）.现场利用水质参数仪YSI-6600（金泉仪器公司，美国）原位测定水样的温度、酸碱度（pH）、溶解氧（dissolved oxygen，DO）等参数.

2.2分析测试

利用连续流动营养盐分析仪（Skalar公司，荷兰）测定水样中TN，和NH+4，并利用气相色谱测定其中N2O的含量.样品的N2O浓度测定采用顶空平衡法.具体分析方法如下：室内在样品瓶中注入20 mL高纯氮气（N2），排出等体积水，在恒温水浴摇床内剧烈振荡30 min，使气体在气液两相间充分达到平衡；然后，用气相色谱测定顶空中N2O浓度，再进一步换算出水样中N2O浓度.气相色谱的测定条件是配有电子捕获检测器（electron capture detector，ECD）的HP6890气相色谱仪，Ar-CH4（V（Ar）∶V（CH4）=95∶5）做载气，流速20 mL/min，80～100目的Porapak-Q柱分离，柱温50℃，检测器温度320℃.最后标准曲线的相关系数达到0.999 9，根据该曲线得出的大气N2O浓度为（320.7±8.4）nmol/L.重复实验结果表明溶解N2O浓度的测量精度优于4%，相对误差小于1.0 nmol/L.

图1　乌江中上游位置和采样点位图Fig.1 Map showing locations of the Wujiang River and sampling sites

3　结果与讨论

3.1乌江梯级开发对河流氮和N2O的影响

温度、酸碱度（pH）和DO是影响氮的生物地球化学转化过程的重要水化学参数，因为温度、酸碱度和DO水平可以影响水体的硝化作用和反硝化作用过程.与下泄水和河流水相比，库区表层水体在夏季、春季和秋季均具有较高的水温（T）、pH值和DO（如表2），冬季水体各参数变化不明显.这说明水坝拦截后河流的水库湖泊化效应明显，水体中光合作用是造成pH值和DO升高的重要原因.从全年来看，水库表层水的pH值为8.00～9.31，平均值为8.33；河水pH值为7.61～8.92，平均值为8.08；下泄水pH值为7.59～8.44，平均值为7.89.水库表层水具有明显高于下泄水和河流的pH值，说明水库可能会造成下游河流的趋酸化过程.DO与pH值的变化规律类似，溶解氧在库区表层水基本都是过饱和状态，下泄水较低的DO水平可能是受水库底层泄水方式的影响.

表2　乌江干流水体水化学参数和溶解N2O含量Table 2 N2O concentration and water parameters in main stream of the Wujiang River

乌江干流河水、下泄水和库区表层水中TN，NO3-N和NH4-N含量的差异明显.河流、下泄水和库区表层水TN的平均值分别为3.00，3.35和3.23 mg/L，NO3-N平均值分别为2.60，2.80和2.56 mg/L，NH4-N的平均值分别为0.35，0.32和0.33 mg/L.水库下泄水具有较高的氮含量，水坝拦截对河流氮表现出一定的累积作用.从沿程河流看（见图2）水坝拦截对氮的累积作用更加明显，坝前水和下泄水均具有较高的含量.水坝的梯级开发在逐级加强对氮的拦截或者释放，同时也深刻影响了下游水体的氮过程，例如NO3-N含量从东风水库的3.00 mg/L锐减到下游乌江渡下泄水的1.93 mg/L，减幅约为36%，这与世界上其他河流对氮的拦截效应表现出一致性［15-16］.然而，由图2可以看出，水库开发对氮并不是表现出单纯的拦截效应，也表现出复杂性，有的河段表现出水库效应增加了下游水体的氮负荷.

水库对氮的拦截效应一方面可能会导致水体营养物质过剩或者富营养化现象，另一方面水体氮负荷加大会明显增强河流-水库向大气N2O的释放［4，6-7，11］.乌江干流各类水体溶解N2O的含量变化差异显著（见表2）且均为过饱和，全年N2O的饱和度变化为160%～1 417%，平均值为347%，河流和水库水体均表现为大气N2O的释放源.各季节水体N2O含量的最高值均出现在夏季乌江渡下泄水中，其他水库下泄水也表现出明显高于坝前水和河流的含量特征（见表2和图3）.由于当前乌江干流各水库均采用底层泄水方式，一方面下泄水较高的N2O含量可能表明水库底层水具有较高的溶存N2O含量［17］，另一方面下泄水中N2O较快释放到大气中，会显著增加水库过程对大气温室气体的释放，应当引起重视.河流水体N2O含量最低，这可能是因为河流具有较强的水动力条件，水体交换过程会加快N2O向大气中的释放.

干流各水体N2O的释放表现出明显的季节性差异，与之前水库内部N2O的研究结果不同的是，表层水冬季N2O含量并不高，春夏季较高，冬秋季较低［5，17］.季节差异可能与水温有关，冬季水温低，不利于微生物的活动，硝化作用和反硝化作用较弱，而春夏季则相反；另外，春夏季水库进入温度分层期，沉积物-水界面N2O的扩散可能会加强表层水体N2O的释放［7］.

乌江干流河流N2O含量的沿程变化如图3所示.除春季外，沿途河流N2O的含量均表现出逐渐递增的趋势，位于下游的乌江渡水库水体N2O始终保持着较高的含量.N2O和各形态氮的沿程分布规律并不一致（见图2和3），从上游普定水库到下游乌江渡水库，NO3-N含量表现出逐渐降低的趋势.一直以来，氮负荷水平被认为是直接促进N2O释放的重要因素［18-19］，而从乌江河流氮和N2O的空间分布规律看，氮负荷水平不是控制N2O释放的关键因素.乌江渡水库建库年龄较早，其次为东风水库、普定水库、引子渡水库和索风营水库（见表1），较老的水库由于淹没原生河流的土壤植被往往具有较大的有机质储备，同时水库周边新兴城镇排放生活污水以及库区网箱养鱼等也会向库区水体释放有机质.充足的有机质、适宜的pH和DO条件会促进水体硝化作用［14，20］，从而会促使水体释放N2O.

3.2湖泊N2O产生的机理和影响因素

以4个季节表层水数据分析水化学参数和氮化物含量与N2O含量之间的相关性，发现pH，DO和N2O之间表现出显著的负相关关系（见表3），表明干流河流、库区表层水和下泄水中N2O可能主要来自于硝化作用.已有的研究也发现了类似的规律，作为硝化的中间产物，有氧缺氧的交替、低pH、高等条件有利于硝化作用对N2O在水体中的累积［20］.然而，若从整体数据上看，TN和含量与N2O之间并未表现出显著的相关性，这可能说明不同类型表层水不同季节水体N2O的产生过程和机理并不单纯类似，而氮含量水平对N2O产生与释放的贡献具有一定的限制性.

图2　乌江中上游河流梯级水库氮的沿程分布Fig.2 Spatial distribution of nitrogen concentration in reservoirs in the Wujiang River

图3　乌江中上游河流梯级水库N2O的沿程分布Fig.3 Spatial distribution of N2O in reservoirs in the Wujiang River

表3　乌江中上游秋季水体参数、氮化物与N2O之间的相关关系Table 3 Relationship among water parameters，nitrogen variables and N2O in autumn season of the Wujiang River

目前，N2O的饱和度（ΔN2O）与表观耗氧量（apparent oxygen utilization，AOU）之间的关系可以用以探讨N2O的形成机理，其中

图4所示为乌江中上游水库N2O与AOU之间的关系.秋季表层水的N2O与AOU之间具有显著的正相关关系，由于在硝化作用过程中氧气的消耗量和N2O的产出量呈正比关系，所以秋季各类型表层水N2O的产生主要来自于水体中的硝化作用，N2O对AOU的回归系数为0.118，这与世界上海洋和湖泊N2O的研究结果相似.其他季节的相关性并不明显，说明其产生过程并不单一.对于各水库下泄水中较高的N2O来说，反硝化作用可能是主要过程［5］.由于研究区水库均属于深水型水库，夏季底层缺氧环境不适于硝化作用的产生，而高含量的N2O可能主要受控于沉积物-水界面的释放和扩散作用.

图4　乌江中上游水库N2O与AOU的关系Fig.4 Correlations of N2O versus AOU in reservoirs of the Wujiang River

3.3乌江中上游梯级开发对于N2O释放通量的影响

依据Fick第一定律，可以对水体N2O的扩散通量进行计算，有

式中，F为水-气界面气体N2O的交换通量，K为扩散系数，ΔC是气体在水-气界面的浓度差.计算结果表明，全年河流水-气界面释放通量平均为0.33µmol·m-2·h-1，下泄水的释放通量为0.64µmol·m-2·h-1，水库表层水释放通量为0.43µmol·m-2·h-1.全年各点位N2O释放通量及其变化范围如图5所示.可以看出，上游水库表层水、河流及下泄水的释放通量变化不大，而乌江渡水库具有较高的释放通量，这与其N2O溶存含量较高有关.

图5　乌江中上游河流N2O释放通量的沿途变化Fig.5 Variation of N2O fluxes in cascade reservoirs in the Wujiang River

目前针对河流-水库/湖泊体系N2O的研究，主要集中在营养水平较高或者氮负荷水平较重的水体，同时也有少数学者兼顾着中营养及贫营养水体.例如Swaleouse河N2O释放通量具有很高的水平，为14～100µmol·m-2·h-1［22］，哈德逊河N2O的释放通量为0.23µmol·m-2·h-1［6］，圣华金河的释放通量为0.58～4.58µmol·m-2·h-1［23］，我国新安塘河的释放通量约为2.00µmol·m-2·h-1［24］，而纽斯河的部分表现出N2O不饱和状态，释放通量约为-0.60～4.60µmol·m-2·h-1［25］.受污染及营养水平高的河水-水库始终表现为大气N2O释放源［12，26］，一般具有较高的溶解度和饱和度［6］.

与世界其他河流相比，乌江河流N2O的释放通量属于中等水平.相比较而言，乌江中上游干流氮负荷水平中等，这可能也是水体N2O释放不高的根本原因，同时水库内部水化学条件及氮的生物地球化学过程是控制N2O释放的重要因素.另外，下泄水体具有显著高于河流和库区表层水的释放通量，该水体在水电开发过程中具有特殊意义，会随着发电过程加速释放到大气中，可能成为重要的温室气体释放端元.

4　结束语

（1）乌江干流的梯级开发对水体水化学参数、氮化物以及N2O产生了显著的影响.pH和DO均表现出在库区较高，下泄水较低的变化特征.而氮化物的水库效应并不一致，总体表现出对氮化物的截留效应，说明影响梯级开发河流氮分布的因素较为复杂.N2O均表现为大气的释放源，但是不同库区存在显著的季节性差异.春夏季受水库内部氮的生物地球化学影响，具有较高的N2O释放水平.

（2）温度、pH和DO是影响N2O释放的关键因子，对于库龄较老的乌江渡和东风湖来说，有机碳埋藏和水库营养条件显著促进着N2O的释放.硝化作用是河流N2O产生的主要过程，但是下泄水较高的N2O含量说明库区底部反硝化作用具有重要的贡献.

（3）全年河流水-气界面释放通量平均为0.33µmol·m-2·h-1，下泄水的释放通量为0.64µmol·m-2·h-1，水库表层水释放通量为0.43µmol·m-2·h-1.与世界其他河流相比，乌江中上游干流N2O的释放水平属中等水平，主要控制因素可能是氮负荷水平和水体水化学条件.然而，下泄水体具有高于河流和库区表层水的释放通量，这点需要引起重视.

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Impact of cascade reservoir development on N2O emissions in the Wujiang River

LIU Xiao-long1，WANG Fu-shun2，BAI Li1，LI Si-liang3，WANG Bao-li3，LIU Cong-qiang3，WANG Zhong-liang1
（1.Tianjin Key Laboratory of Water Resources and Environment，Tianjin Normal
University，Tianjin 300387，China；
2.School of Environmental and Chemical Engineering，Shanghai University，Shanghai 200444，China；
3.State Key Laboratory of Environmental Geochemistry，Institute of Geochemistry，Chinese Academy of Sciences，Guiyang 550002，China）

Dams affect hydrologic cycle and water environment through intercepting river water.Therefore，“impounded rivers”or river reservoirs often affect river basin environ-ments.That has become a worldwide problem，especially the effect on N2O emissions.This study investigates cascade reservoirs in the Wujiang River，and analyzes therelated parameters and N2O concentrations.It has been shown that the cascade development doeshave impacts on water parameters，nitrogen loadings and N2O emission.Saturation of N2O averaged 347%in the entiresurface water represents a N2O source with respect to atmosphere，under influences of age of reservoirs，nutrient status and organic matters.N2O is emitted more in spring and summer than in winter and autumn.The key factors of influence are T，pH and DO.Organic matters and nutrient status are important in old reservoirs such as the Wujiangdu reservoir.Nitrification is a dominate process for N2O emission in surface water.But for water in discharge，denitrification is a dominate process.The annual average N2O fluxes were 0.33µmol·m-2·h-1for river water，0.64µmol·m-2·h-1for discharge water，and 0.43µmol·m-2·h-1for surface water in dams.Compared to other surface water in the world，emission of N2O acts as moderate emission fluxes in the Wujiang River.High concentration in discharge water should be emphasized since it contributes huge amount of N2O emission during hydroelectric production.

nitrous oxide（N2O）；cascade reservoir development；source-sink effect；emission flux

X 142

A

1007-2861（2015）03-0301-10

10.3969/j.issn.1007-2861.2015.01.012

2015-05-15

流域水环境生态评估与预警技术研究与工程示范项目（2012ZX07503003001）；国家自然科学基金资助项目（41302285，41403082）；天津市科委基金资助项目（14JCQNJC08600，14JCQNJC08800）

刘小龙（1985—），男，助理研究员，博士，研究方向为环境地球化学.E-mail：liuxiaolong@inbox.com