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微生物燃料电池与人工湿地耦合系统研究进展

2015-10-15许丹肖恩荣徐栋吴振斌

化工学报 2015年7期
关键词:阴极阳极根系

许丹,肖恩荣,徐栋,吴振斌



微生物燃料电池与人工湿地耦合系统研究进展

许丹1,2,肖恩荣2,徐栋2,吴振斌2

(1武汉理工大学资源与环境工程学院,湖北武汉430070;2中国科学院水生生物研究所淡水生态和生物技术国家重点实验室,湖北武汉430072)

将微生物燃料电池(microbial fuel cell, MFC)与人工湿地(constructed wetland, CW)相结合是近几年来出现的一种新型产能及废水净化工艺。在综述CW-MFC耦合系统产电机理及其发展的基础上进一步分析讨论了当前研究中影响系统性能的组成要素(植物、微生物、电极及分隔材料)和运行参数(碳源、氧化还原电位及水力停留时间)两个方面,最后总结了当前尚未解决的关键问题,对今后耦合系统的潜在应用进行了展望。

微生物;燃料电池;人工湿地;废水;产电;生物能源;耦合系统

引 言

微生物燃料电池(microbial fuel cell, MFC)是近年来出现的一种将微生物作为催化剂氧化有机和无机物质,同时产电的新型能源及废水净化技术。与传统的废水处理工艺相比,MFC不仅可以产能,还具有无二次污染问题及无须曝气设施等优势[1-2]。

近十年来,MFC技术得到快速发展,不仅产电效率有了一定提高,装置构型也越来越多样化,同时还出现了许多MFC与其他技术耦合的探索性研究。将MFC与传统的厌氧-好氧污水处理技术相结合是MFC耦合技术之一。如MFC与序批式活性污泥法(SBR)、上流式厌氧污泥床反应器(UASB)等技术的结合不仅取得了更高的污水去除效果,而且大大节约了MFC的构造成本[3-4]。此外,将MFC与自养微生物或植物的光合反应耦合时,称之为光合型MFC(photosynthetic MFC, Photo-MFC)或微生物光能电池(microbial solar cell, MSC)[5-6],其中与植物相关的也叫作植物微生物燃料电池(Plant MFC,PMFC)[7]。在这类系统中,太阳能通过植物的光合作用转化为化学物质,之后在产电菌的新陈代谢作用下最终转化为电能。

人工湿地(constructed wetland, CW)是一种利用自然过程,包括湿地植物、土壤或基质、微生物的代谢活性来净化污水的工程技术,因其较低的维护和运行成本、较高的污染物去除效果而得到了广泛认可与应用[8-10]。CW系统内部不同位置的氧化还原电位不同,使得将MFC与CW耦合成为可能。CW-MFC耦合系统不仅可以降解废水,同时还能产生电能,具有巨大的应用前景。

关于CW-MFC系统的研究刚刚开始。本文综述CW-MFC的产电机理、发展历程及其主要影响因素,并对该项技术当前尚未解决的关键问题及今后的潜在应用方向进行展望。

1 CW-MFC产电机制

与传统的MFC技术相比,CW-MFC中植物根系可以通过光合作用将CO2转化为有机物质,产生的有机物中一部分通过根系沉积的方式进入到土壤或基质中,进而被产电菌利用作为碳源产电。根系沉积的有机物量取决于植物类型、栽培方式、生长阶段及环境因素等[11-13]。产电菌可利用的典型根系沉积物主要是低分子量有机物(low molecular weight,LMW),如有机酸、氨基酸和糖类等。

图1为CW-MFC的典型产电示意图。植物通过光合作用将太阳能转化为化学能,产生的有机物通过根系沉积的方式输入位于根系附近的阳极区域。阳极区域的产电菌在厌氧/缺氧条件下氧化废水和根系沉积产生的有机物,生成电子和H+,产生的电子通过氧化还原活性蛋白、可溶性的氧化还原穿梭体或纳米导线传递至阳极[15-17],随后通过连接阴、阳两极的导线转移至阴极,产生的H+也扩散至阴极区域,最终与电子受体O2或NO-3等[18-20]在阴极发生还原反应,此过程中化学能转化为电能。除以上典型的产电过程外,也有将根系释氧作为阴极电子受体的研究报道[21-22]。该过程中,阳极置于装置底部,远离根系处,阴极放置在根系附近,电子供体主要是污水中的有机物,电子受体主要由根系释氧提供。

2 CW-MFC的发展及其现状

CW-MFC耦合系统是在以植物根系分泌物为底物的PMFC系统[23-24]基础上发展而来的。2007年,Kaku等[23]发现在水稻田中埋入石墨毡电极可以持续产电,最大功率密度为6 mW·m-2。同时,荷兰瓦赫宁根大学的Strik等[25]用湿地植物构建的产电系统最大功率密度达到67 mW·m-2,并首次提出PMFC概念。2012年开始,相继出现以废水为主要底物,用沙石、导电材料及耐污植物构成的CW-MFC处理废水的相关报道[26-28]。目前关于CW-MFC处理污水的研究还处于实验室研究阶段,装置规模大多为几十到几百升。表1总结了目前已开展的不同类型CW-MFC产电及废水净化研究的相关信息。

表1 CW-MFC产电及废水净化效果 Table 1 Results of electricity production and wastewater purification in CW-MFCs

从表1可以看出,目前已构建了垂直流CW-MFC (vertical subsurface flow CW-MFC,VFCW-MFC)及水平流CW-MFC (horizontal subsurface flow CW-MFC,HFCW-MFC),其中研究较多的是VFCW-MFC。研究者已将CW-MFC耦合系统用于处理葡萄糖及醋酸等合成废水、养猪废水及染料废水。

从CW-MFC的净化效能看,耦合系统对易降解组分(如葡萄糖、醋酸等)合成的人工废水COD去除率普遍较高,达90%以上[26,29],对染料废水的脱色效率也可达90%以上[30]。此外,在处理养猪和染料等难降解废水时发现耦合系统对于污染物的去除具有一定的强化降解作用。这可能是由于MFC除了生物降解的功效外还具有一些电极直接或间接氧化的电化学催化功效,如电极表面形成活性氧、次氯酸等强氧化性分子对底物进行氧化降解的原因所致[31]。从产电性能方面看,目前VFCW-MFC系统最大功率密度可达55.05 mW·m-2。可以看出,CW-MFC耦合系统在处理污水方面具有一定优势,处理效果普遍高于常规CW系统。但输出功率还较低,有待进一步优化。

3 CW-MFC系统性能影响因素

CW-MFC耦合系统性能的影响因素有很多,除了传统CW工艺影响因素,如植物、基质、微生物、溶解氧(dissolved oxygen, DO)、温度()等之外,还有一些由于耦合MFC后新增的影响因子,本部分对目前研究中影响系统性能(产电和污水净化)的组成要素(植物、微生物、电极及分隔材料)和运行参数(碳源、氧化还原电位及水力停留时间)两个方面进行分析讨论。

3.1 组成要素

3.1.1 植物

植物是传统人工湿地系统的主要组成部分,在人工湿地净化污水中发挥着重要作用。在CW-MFC系统中, 植物除了可以直接吸收利用污水中可利用态的营养物质、吸附和富集重金属和一些有毒有害物质、增强和维持介质的水力传输[32]外,还可为MFC的运行发挥重要作用。当根系置于阴极区域时,可为阴极输送氧气作为电子受体[21-22],当根系置于阳极区域时,亦可为阳极提供额外的电子供体(根系沉积物)[7,24,33]。

在处理低碳废水时,根系为阳极产电菌提供的可利用碳源量对系统性能有较大影响。选取可利用根系分泌量大的植物类型可以在一定程度上提高系统性能。同时,根系分泌物还可以通过影响根系微生物群落结构来影响CW-MFC的系统性能。

植物根系除了可以提供碳源外,分泌的O2也会影响产电过程。水生植物由于具有发达的通气组织,可将氧气输送至根尖,并在根系周围的还原态基质中形成氧化态微环境[34]。通常认为,将根系作为阳极时,通过大气或通气组织进入根系的O2与CW-MFC阳极竞争电子,对产电有不利影响。然而,少量根系释氧存在时,一些复杂有机物(如纤维素)可以发生水解反应,水解产物醋酸、丙酸、丁酸等[35-36]低分子有机物可以被产电菌利用。因此,根系沉积物中产生电子的低分子有机物一部分来源于根系沉积的LMW,一部分来源于根系好氧生物膜中纤维素水解作用产生的LMW[33]。将根系作为阴极时,根系释氧作为阴极电子受体对于产电是有利的。

在今后的研究中,明确植物根系在CW-MFC系统运行中的作用机制,建立筛选产电植物类型的相关标准,可以在一定程度上提高CW-MFC的系统性能。

3.1.2 微生物

人工湿地中存在大量的厌氧、好氧和兼性菌群,这些微生物附着于湿地的基质表面和植物的根系表面,在污染物的去除过程中发挥着重要作用。已报道的产电微生物几乎遍布所有的细菌门,尤其是变形菌门(Proteobacteria)和硬壁菌门(Firmicutes)在阳极中丰度最高[37-38]。

目前,关于CW-MFC系统微生物的研究鲜有报道。Fang等[30]利用FISH技术分析VFCW-MFC中硫还原地杆菌()、b-变形菌()两种典型产电菌以及古细菌(Archaea)的数量,结果表明产电条件有利于两种产电菌的生长,但对古细菌生长有一定抑制。进一步深入分析CW-MFC系统产电微生物有利于优化系统配置,提高功率密度及水质净化效能。

3.1.3 电极

对于阳极和生物阴极而言,良好的电极构型需要为微生物提供尽量大的附着面积,同时实现有效的电子收集[39]。目前,CW-MFC已使用的电极类型主要有石墨毡、石墨板、颗粒活性炭(GAC)、不锈钢网及碳布。其中GAC被认为最适宜作为植物产电系统的阳极材料[40],其粒径越小、表面越粗糙,产电性能及COD去除率越好,并且GAC与其他材料或根系的紧密结合是提高产电量的关键所在[41]。

好氧生物阴极MFC以微生物取代金属催化剂,以廉价易得的氧气为电子受体,近年来备受国内外学者关注[42-43]。Liu等[22]研究了HFCW-MFC中不同材料生物阴极的产电特性。他们设置了4种阴极类型,分别是:①不锈钢网放置在水面下2.5 cm处;②不锈钢网一半暴露在空气中,一半沉在水中;③不锈钢网作为电流收集器,碳布作为微生物载体;④设置GAC层,不锈钢网作为电流收集器。结果表明第4种阴极设置获得了最高的功率密度,高达55.05 mW·m-2。

电极放置的位置也是影响产电性能的主要因素之一。理论上讲,阳极与阴极电势相差越大,输出电压越大,因此电极应尽量放置在ORP梯度最大的两个位置。从植物根系的角度考虑,植物根系究竟是作为阳极区还是阴极区可以使系统获得更高的产电或污染物去除效果还有待进一步论证。Liu等[22]通过分别在根系放置阴极和阳极电极来分析根系作为阳极和阴极的不同功效,结果表明根系-阳极CW-MFC在处理低浓度废水时可以有更高的功率,然而根系-阴极CW-MFC在处理高浓度废水时产电效果更好。

此外,电极间距对系统性能也有较大影响。在一定范围内,电极间距离的减小使得溶液中质子的传递距离减小,有利于降低体系内阻,提高输出功率[26]。

3.1.4 分隔材料

近年来无膜MFC逐渐成为新的趋势,但大多数文献中MFC还是采用有膜结构。无论是有膜MFC还是无膜MFC都各有利弊[44-45]。有膜存在时,它可以作为两极之间的物理屏障,防止氧气从阴极向阳极扩散,阻止两室之间底物的交换,但质子的低效扩散极易造成膜两边形成pH梯度,导致系统电压损失;无膜可以有效避免两极pH梯度的形成,然而氧气和底物的扩散容易造成库仑效率以及阳极微生物生物电化学活性的降低。

从成本上考量,CW-MFC中采用膜材料成本较高,以廉价多孔材料替代膜作为两极之间的分隔材料才能使CW-MFC真正走向实际应用。目前已报道的CW-MFC中使用的分隔材料包括玻璃纤维[28,46]、砾石[22,29-30]以及膨润土[47]。开发新型分隔材料,尽可能降低底物和溶解氧扩散,提高CW-MFC系统的库仑效率,是今后需要努力的方向。

3.2 运行参数

3.2.1 碳源

MFC可以利用的碳源类型十分丰富,包括葡萄糖、醋酸、乙醇、生活污水、染料废水、垃圾渗滤液等[48]。碳源类型对系统的库仑效率和微生物多样性均有不同程度的影响[49-50]。

染料废水成分复杂、COD和色度较高、可生化性差,是公认的难处理有机废水之一[51]。不同浓度的染料废水对CW-MFC产电性能影响较大。Yadav等[28]处理不同浓度(500,1000,1500,2000 mg·L-1)的亚甲基蓝染料废水时发现,COD去除效率随进水浓度呈现先增后减的变化趋势,在1500 mg·L-1时COD去除率达到最高。从产电方面看,功率密度在亚甲基蓝浓度为1000 mg·L-1时最大,其次是1500 mg·L-1,最后是2000 mg·L-1。COD最大去除率与最大功率密度所对应的进水浓度并不完全一致,因此,构建CW-MFC系统目标是产电还是去除污染物,抑或是从两者之间寻找一个最佳平衡点,是研究者需要思考的问题。此外,Villasenor等[47]的研究结果表明:在HFCW-MFC中,低浓度进水时,有机物可以在阳极区完全氧化;高浓度进水时,未在阳极区氧化的有机物流入阴极区后与阴极竞争电子受体,导致产电量降低,甚至停止产电。

3.2.2 氧化还原电位

湿地系统内氧化还原电位(oxidation reduction potential, ORP)梯度是使其能够与MFC耦合的重要理论基础。但是植物的存在以及水力工况的差异(如连续流、间歇流等)会导致不同湿地系统内部ORP有较大差别。

Corbella等[52]针对潜流人工湿地与MFC耦合的最佳运行和设计条件进行了探索,发现最大ORP梯度是连续运行CW系统的表面与底部,其次才是连续运行CW系统的表面与中间部位。间歇进水的CW系统中间部位的ORP波动较大,并且底部和中部的ORP均高于连续进水的CW系统。植物的有无对于系统中部的ORP影响较大,其他部分ORP基本不受影响。然而,每个CW系统的ORP不尽相同。因此,在构建CW-MFC耦合系统之前应对系统内部的ORP分布有一定的认知,以便优化电极的放置位置。

3.2.3 水力停留时间

水力停留时间(hydraulic retention time, HRT)是CW-MFC系统最重要的设计和运行参数。对于人工湿地系统而言,在进水污染负荷确定时,HRT越长,系统出水水质越好,相应的污水处理效果越好,但系统处理速率必然有所降低。在MFC系统中,HRT可以通过影响微生物数量及其类型来影响产电效能。Sharma等[53]研究发现,当6.5 h < HRT < 13.1 h时MFC功率密度随HRT的增大而增大,13.1 h < HRT < 50 h时MFC功率密度却随HRT的增大而降低。目前,CW-MFC系统的HRT一般是2~3 d。优化HRT,使系统产电或/和净化性能达到最佳状态,是今后需要研究的方向之一。

4 展 望

CW-MFC作为一种新型的污水处理及绿色产能系统得到越来越多的关注。将MFC与传统CW系统耦合,不但可以强化污染物的去除过程,还可以回收能量。CW-MFC系统的作用机制有待进一步研究。组成CW-MFC系统的关键部分,包括微生物、植物、电极和基质,它们之间对于产电和污染物去除过程是如何发挥作用的,以及如何优化条件使其达到最佳的去除效果或产电功率,都是接下来需要研究的方向。当前还有几个重要问题尚未解决:①植物根系对产电的贡献还不明确,究竟将植物根系作为产电阳极还是阴极有待进一步研究;②有膜还是无膜,或者寻找其他廉价高效多孔隔膜材料,这也是需要探讨的问题之一;③寻找更加廉价的电极材料,是使CW-MFC系统得到规模化应用的必要条件。

目前关于CW-MFC耦合系统的研究刚刚起步,随着研究的不断深入,其潜在功能将会进一步得到拓展。CW-MFC的潜在应用可能主要包括以下几个方面:①用于更多的传统人工湿地难降解或新型污染物、废弃物的处理;②用于减少人工湿地甲烷等温室气体排放的研究;③作为人工湿地系统的BOD或生物毒性传感器;④作为一种修复并资源回收技术得到应用。

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Embedding microbial fuel cell into constructed wetland systems for electricity production and wastewater treatment: state-of-the-art

XU Dan1,2, XIAO Enrong2, XU Dong2, WU Zhenbin2

(1School of Resource & Environmental Engineering, Wuhan University of Technology, Wuhan 430070, Hubei, China;2Institute of Hydrobiology, Chinese Academy of Sciences, Wuhan 430072, Hubei, China)

Constructed wetland-microbial fuel cell (CW-MFC) is a newly emerging device in which electricity can be generated by microorganisms that use wastewater and root exudates as fuel. The novelty of this system is enhanced purifying effect of treating wastewater and simultaneously electricity generation by embedding MFC into CW. The effectiveness of the system depends on the configuration of reactor, the operational and environmental parameters. Identification and optimization of these parameters are important to enhance the efficiency of the hybrid system. In this review following the introduction and explanation of the principle, the development process and the present situation of CW-MFC systems, the factors influencing the performance of the systems were described focusing on the major components including plants, microorganisms, electrodes and separators, and the impact of important variables involving carbon source, oxidation reduction potential and hydraulic retention time. The problems in this field of the CW-MFC systems were summarized and the potential applications in the future were prospected.

microbial; fuel cell; constructed wetland; wastewater; electricity production; bioenergy; hybrid system

2014-09-17.

WU Zhenbin, wuzb@ihb.ac.cn; XIAO Enrong, erxiao@ihb.ac.cn

supported by the National Natural Science Foundation of China (51308530), the National Science and Technology Support Program (2012BAJ21B03) and the Natural Science Foundation of Hubei Province (2013CFB419).

10.11949/j.issn.0438-1157.20141397

X 382

A

0438—1157(2015)07—2370—07

国家自然科学基金青年科学基金项目(51308530);国家科技支撑计划课题项目(2012BAJ21B03);湖北省自然科学基金项目(2013CFB419)。

2014-09-17收到初稿,2014-11-28收到修改稿。

联系人:吴振斌,肖恩荣。第一作者:许丹(1989—),女,博士研究生。

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