川东南龙马溪组页岩孔隙分形特征

徐　勇，吕成福，陈国俊，仲佳爱，杨　巍，薛莲花（.甘肃省油气资源研究重点实验室/中国科学院油气资源研究重点实验室，兰州730000；2.中国科学院大学，北京00049）

川东南龙马溪组页岩孔隙分形特征

徐勇1，2，吕成福1，陈国俊1，仲佳爱1，2，杨巍1，2，薛莲花1
（1.甘肃省油气资源研究重点实验室/中国科学院油气资源研究重点实验室，兰州730000；2.中国科学院大学，北京100049）

基于低温氮气吸附分形几何学研究方法，对川东南龙马溪组页岩储层进行了孔隙分形特征研究，并运用分形FHH模型计算了孔隙分形维数，讨论了分形维数与孔隙结构、有机碳含量、页岩矿物成分之间的关系。研究表明：川东南龙马溪组页岩以中孔为主，孔隙内部特征以墨水瓶状孔和狭缝状孔为主；页岩样品分形维数为2.629 2～2.898 0，反映了页岩孔隙结构复杂和非均质性强的特征；页岩平均孔径越小、微小孔隙越多，孔隙结构越复杂，孔表面越不规则，比表面积和分形维数则越大；有机碳含量和微孔发育程度对分形维数影响较大。通过分形维数可定量描述孔隙结构的复杂程度和不均一性，为研究页岩孔隙结构的分布特征提供了思路。

页岩储层；低温氮气吸附；分形特征；龙马溪组；川东南地区

0　引言

页岩气已成为非常规油气的重要组成部分，页岩储层评价受到广泛关注［1-3］。孔隙结构是储层评价的核心，也是影响页岩气储集和渗流能力等的重要因素［4-6］。因此，研究页岩孔隙结构对页岩含气性、富集规律以及勘探开发均具有重要意义［7-8］。页岩作为一种复杂的多孔介质，孔隙结构复杂，孔径分布广泛，其孔径分类方法因划分依据的不同而各有差异。Loucks等［9］将页岩孔隙划分为微孔（孔径≥0.75 μm）和纳米孔（孔径＜0.75 μm）；笔者沿用国际理论和应用化学协会（IUPAC）的孔隙分类方法［10］，将页岩孔隙划分为微孔（孔径＜2nm）、中孔（2nm＜孔径＜50nm）和大孔（孔径＞50 nm）。

目前，研究页岩孔隙结构的仪器和方法较多［11］，主要为氩离子抛光-高分辨率场发射扫描电镜、纳米CT、双粒子束系统、压汞法及气体吸附法等。氩离子抛光-高分辨率场发射扫描电镜统计性差，范围局限，不能有效反映页岩储层的孔隙结构［12］；纳米CT受三维图像算法的影响，分析的结果具有局限性［13］；双粒子束尽管可以表征纳米级储集空间，但该方法破坏了样品的性质［14］；压汞法一般用于分析连通的大孔，但由于页岩样品在进汞过程中的高压使得样品形成人工裂缝，这将对测定结果产生影响［15］；气体吸附法已经被广泛用于表征页岩储层孔隙结构，可获得比表面积、孔径分布和孔隙度等孔隙结构参数［16］。页岩孔隙结构的不均一性强，用传统的欧氏几何原理根本无法对其进行定量研究，而分形理论为页岩孔隙结构的定量研究提供了一种全新方法，它可以定量求得分形体的空间展布特征参数并定量表征孔隙结构参数。国外学者Pfeifer等［17］最早利用分子吸附法证明储层岩石孔隙具有分形特征；Krohn［18］利用扫描电镜观察岩石样品，发现砂岩、页岩及碳酸盐岩中0.2～5.0 μm的孔隙具有较好的分形性质，分形维数为2.27～2.89；国内学者傅雪海等［19］也用分形理论研究了煤的孔隙结构。目前对页岩孔隙分形特征及分形维数与孔隙结构参数的研究较少。基于此，笔者根据低温氮气吸附实验结果，采用分形FHH模型，研究龙马溪组页岩孔隙结构分形特征，并探讨分形维数与孔隙结构参数、有机碳含量及页岩矿物成分的关系，这对研究复杂页岩孔隙结构的分布特征具有一定意义。

1　实验样品与分析方法

1.1实验样品

本文的实验样品采自川东南地区下志留统龙马溪组长宁双河—荷叶村采石场的新鲜泥页岩样品（CN-SH-01—CN-SH-12为由深到浅每隔0.5 m采样），并采用CS-34碳硫测定仪测定了12个实验样品，其中有机碳质量分数为0.9%～6.3%，平均为3.7%。全岩X射线衍射分析测试采用Rigaku Dmax-2500型X射线衍射仪。分析表明，样品黏土含量较高，其体积分数为13.3%～58.0%，平均为39.9%；石英体积分数为15.7%～65.3%，平均为32.5%；此外，还含少量的长石、碳酸盐等矿物。样品矿物成分分析结果如表1所列。

表1　页岩有机碳含量与矿物成分Table 1Mineral composition and organic carbon content of shale samples

1.2分析仪器与方法

低温氮气吸附实验由中国科学院兰州化学物理研究所测试完成，采用的是ASAP2020吸附仪，比表面积测试范围下限为0.000 5 m2/g，孔径分析范围为0.35～500.00 nm，检测依据为GB/T19587—2004。为了除去样品中残余的水分及杂质，实验前样品经70℃的热处理，并进行12 h的抽真空。吸附介质为纯度99.9%的氮气，在-195.8℃下测定不同相对压力下氮气的吸附量。以相对压力为横坐标，单位样品质量吸附量为纵坐标，绘制低温氮气吸附-脱附等温曲线图。根据样品的吸附-脱附曲线，采用BJH法分析孔径分布和孔体积，比表面积则利用BET多点法计算。

图1　页岩样品低温氮气吸附-脱附曲线Fig.1The adsorption-desorption isothermal chart of shale samples

2　页岩氮气吸附-脱附曲线及孔径分布

页岩低温氮气吸附-脱附曲线如图1所示。页岩的吸附（等温）曲线与IUPAC分类的IV型吸附（等温）曲线相近［20］。从图1可以看出：吸附曲线与脱附曲线并不重合，产生滞后环。根据IUPAC分类标准［20］，将12个页岩样品的滞后环分为两大类：一类为H2型，吸附-脱附曲线在相对压力小于0.45时接近重合，而在相对压力较高（p/p0＞0.45）时，吸附-脱附曲线分支出现明显的滞后环，CN-SH-03，CNSH-04，CN-SH-06，CN-SH-07及CN-SH-12的滞后环均出现在相对压力为0.45左右；另一类与H4型相近，在整个相对压力段，吸附-脱附曲线分支基本平行，滞后环不明显，如CN-SH-01，CN-SH-02，CN-SH-05，CN-SH-08，CN-SH-09，CN-SH-10及CN-SH-11。吸附-脱附曲线分支存在滞后环主要是由于页岩在吸附-脱附过程中，微孔、中孔或大孔形态以及连通性存在明显的差异（图版Ⅰ）。H2型滞后环的吸附曲线分支由于发生毛管凝聚而逐渐上升，脱附曲线分支在相对压力较低时突然下降，反映的孔隙以墨水瓶状孔为主；H4型滞后环吸附-脱附曲线均上升缓慢，在相对压力靠近1时吸附量突然增加，此类曲线对应的孔隙一部分是均匀的狭缝状孔，而另一部分是锥状孔。页岩样品的Ⅳ型吸附等温线和滞后环都反映出主体孔隙为中孔，也含有一定的微孔和大孔，大孔造成了在接近饱和蒸汽压力时吸附不饱和的现象。

从表2可看出：分形BET模型中的比表面积为4.930～30.632 cm2/g，平均为18.650 cm2/g；孔体积为0.015 95～0.092 50 m3/g，平均为0.041 55 m3/g；根据BJH模型计算的平均孔径为2.450～5.888 nm，平均为4.329 nm。

表2　页岩样品孔隙结构参数Table 2Pore structure parameters of shale samples

根据BJH模型得出的样品孔径分布特征如图2所示。从图2可看出：页岩孔径分布曲线具有多峰分布的特征，CN-SH-07峰值孔径主要为2～5 nm和40～60 nm，CN-SH-08峰值孔径主要为35～60 nm。根据IUPAC的分类标准，确定页岩主体孔隙为中孔，同时也含有一定的微孔和大孔。

图2　页岩样品孔径分布曲线Fig.2Pore diameter distribution of shale samples

3　孔隙分形维数

据文献［21］报道，法国数学家曼德勃罗特首次提出分形几何，它研究的是自然界中极其零碎复杂，但又具有自相似性、自反演性的体系，可以用分形维数来表示。分形维数的确定方法有多种，如气体吸附法［22］、压汞法［23］、小角度X射线衍射法［24］及扫描电镜法等［25］。其中气体吸附法中的分形Langmuir模型、分形BET模型和分形FHH模型等［26］已被广泛运用，特别是分形FHH模型现已应用到多孔介质的孔隙结构特征的分形维数计算中，其计算公式如下：

式中：v为平衡压力p下吸附的气体分子体积，cm3/g；v0为单分子层吸附气体的体积，cm3/g；K为待定常量；A为ln（v）和ln［ln（p0/p）］的双对数曲线的斜率，它取决于页岩的孔隙分形维数（D）和吸附机制；p0为气体吸附的饱和蒸汽压力，MPa。页岩吸附-脱附曲线分支在相对压力为0.45～1.00时出现滞后环，因此采用0.45～1.00的数据进行孔隙分形维数计算。

不同类型多孔材料的吸附特征存在差别。国内外学者对分形维数的计算方法存在争议，并提出了以下2种计算方法［27-28］：

根据前人的研究成果［29］，确定岩石的分形维数为2～3时，符合孔隙系统的分形意义，可反映岩石孔表面或孔结构的非均质性。当分形维数接近于2时，孔隙表面越规则；当分形维数接近于3时，孔隙表面越不规则，表明储层孔隙结构越复杂，非均质性越强；当分形维数小于2时，已经脱离了孔表面或孔结构分形的意义［30］。笔者通过上述2种方法的计算（表3）发现式（2）计算的结果更符合孔隙系统的分形意义。

表3　基于分形FHH模型理论分形维数Table 3Pore fractal dimension derived from fractal FHH model

从页岩样品的孔隙分形计算图（图3）可以看出：低温氮气吸附体积与相对压力（p/p0＞0.45）的双对数曲线的拟合性较好，拟合的相关系数（R2）为0.825～0.998，说明页岩孔隙具有很好的分形性质。分形维数为2.629 2～2.898 0（表3），这与页岩的孔表面不规则性或粗糙性有关［31］，代表了不同孔隙具有不同的分形特征。孔隙结构分形维数越大，孔隙结构的复杂程度则越高，非均质性就越强。

图3　低温氮气吸附体积与相对压力（p/p0＞0.45）的双对数曲线Fig.3Plots of lnV and ln［ln（p0/p）］（p/p0＞0.45）reconstructed from the N2gas adsorption isotherms

4　结果与讨论

4.1页岩分形维数与孔隙结构的关系

页岩分形维数不但反映了页岩孔隙结构的复杂性，而且也反映了页岩储层不同的非均质结构所遵循的自相似性规律。从图4可看出：分形维数与比表面积具有正相关性（R2=0.81）［图4（a）］，即比表面越大，分形维数也越大；分形维数与孔体积相关性较好（R2=0.70）［图4（b）］。然而，分形维数与平均孔径具有负相关性（R2=0.77）［图4（c）］，即平均孔径越小，分形维数越大。分形维数与微孔比表面积具有较好的正相关性（R2=0.76）［图4（d）］，说明页岩分形维数与微孔发育程度有关。

图4　分形维数与孔隙结构参数的关系Fig.4Relationship between fractal dimension and pore structure parameters

4.2页岩分形维数与有机碳含量的关系

从图5（a）可以看出：页岩分形维数与有机碳含量具有正相关性（R2=0.76）。随着有机碳含量的增加和页岩生烃能力的增强，生成的微孔数量逐渐增多，即有机碳含量与微孔发育程度具有正相关性（R2=0.73）［图5（b）］，使页岩微观孔隙结构复杂化，分形维数增大。Loucks等［32］研究美国Barnett页岩发现，微孔主要发育在有机质中。

图5　TOC与分形维数、微孔比表面积关系Fig.5Relations of TOC with fractal dimension and micropore specific surface parameters

4.3页岩分形维数与矿物成分的关系

从图6（a）和图6（b）可以看出：分形维数与石英、黏土含量并没有明显的相关性，而与方解石含量具有负相关性（R2=0.75）［图6（c）］，与黄铁矿含量具有正相关性（R2=0.72）［图6（d）］。这是因为碳酸盐岩中主要发育原生残留孔和溶蚀孔，孔径比较大，直径一般为1～2 μm（图版Ⅰ-1），而黄铁矿集合体中草莓状晶间孔、有机质孔发育，孔径比较小，直径为10～200 nm，因此纳米级孔隙的发育使孔隙结构趋于复杂（图版Ⅰ-2）。

图6　分形维数与矿物成分的关系Fig.6Relationship between fractal dimension and mineral composition

6　结论

（1）川东南地区龙马溪组页岩主体孔隙为中孔，同时含有一定的微孔和大孔。孔隙内部特征以墨水瓶状孔和狭缝状孔为主。

（2）页岩孔隙具有很好的分形特征，根据孔隙的分形维数可以定量表征孔隙复杂程度和非均质性。川东南地区龙马溪组页岩孔隙的分形维数为2.629 2～2.898 0，反映了复杂的页岩孔隙结构，以及孔表面的强非均质性。

（3）页岩分形维数与比表面积、孔体积具有正相关性，而与平均孔径具有负相关性；分形维数与有机碳含量具有正相关性；方解石、黄铁矿较石英和黏土矿物更易影响页岩孔隙结构的分布特征。

（References）：

［1］Curtis M E，Cardott B J，Songdergeld C H，et al.Development of organicporosityintheWoodfordshalewith increasing thermal maturity［J］.International Journal of Coal Geology，2012，103：26-31.

［2］胡海燕.富有机质Woodford页岩孔隙演化的热模拟实验［J］.石油学报，2013，34（5）：820-825. Hu Haiyan.Porosity evolution of the organic-rich shale with thermal maturity increasing［J］.Acta Petrolei Sinica，2013，34（5）：820-825.

［3］聂海宽，边瑞康，张培，等.川东南地区下古生界页岩储层微观类型与特征及其对含气量的影响［J］.地学前缘，2014，21（4）：331-343. Nie Haikuan，Bian Ruikang，Zhang Peixian，et al.Study micro-types characteristics of shale reservoir of the lower Paleozoic in southeast Sichuan basin，and their effects on the gas content［J］.Earth Science Frontiers，2014，21（4）：331-343.

［4］杨峰，宁正福，胡昌蓬，等.页岩储层微观孔隙结构特征［J］.石油学报，2013，34（2）：301-311. Yang Feng，Ning Zhengfu，Hu Changpeng，et al.Characterization of microscopic pore structures in shale reservoirs［J］.Acta Petrolei Sinica，2013，34（2）：301-311.

［5］徐祖新.基于CT扫描图像的页岩储层非均质性研究［J］.岩性油气藏，2014，26（6）：46-49. Xu Zuxin.Heterogeneity of shale reservoirs based on CT images［J］. Lithologic Reservoirs，2014，26（6）：46-49.

［6］Mastalerz M，Schimmelmann A，Drobniak A，et al.Porosity of Devo-nian and Mississippian New Albany Shale across a maturation gradient：Insights from organic petrology，gas adsorption，and mercury intrusion［J］.AAPG Bulletin，2013，97：1621-1643.

［7］Ross D J K，Bustin R M.The importance of shale composition and pore structure upon gas storage potential of shale gas reservoirs［J］. Marine and Petroleum Geology，2009，26（6）：916-927.

［8］王玉满，董大忠，杨桦，等.川南下志留统龙马溪组页岩储集空间定量表征［J］.中国科学：地球科学，2014，44（6）：1348-1356. Wang Yuman，Dong Dazhong，Yang Hua，et al.Quantitative characterization of reservoir space in the Lower Silurian Longmaxi Shale，southern Sichuan［J］.Science China：Earth Sciences，2014，44（6）：1348-1356.

［9］Loucks R G，Reed RM，Ruppel S C，et al.Spectrum of pore types and networks in mudrocks and adescriptives classification for matrixrelated mudrocks pores［J］.AAPG Bulletin，2012，96（6）：1071-1098.

［10］Gregg S J，Sing K S W.Adsorption，surface area and porosity［M］. 2nd Edition.London：Academic Press，1982.

［11］何建华，丁文龙，付景龙，等.页岩微观孔隙成因类型研究［J］.岩性油气藏，2014，26（5）：40-45. He Jianhua，Ding Wenlong，Fu Jinglong，et al.Study on genetic type of micropore in shale reservoir［J］.Lithologic Reservoirs，2014，26（5）：40-45.

［12］田华，张水昌，柳少波，等.压汞法和气体吸附法研究富有机质页岩孔隙特征［J］.石油学报，2012，33（3）：419-427. Tian Hua，Zhang Shuichang，Liu Shaobo，et al.Determination of organic-richshaleporefeatures by mercury injection and gas adsorption methods［J］.Acta Petrolei Sinica，2012，33（3）：419-427.

［13］郝乐伟，王琪，唐俊.储层岩石微观孔隙结构研究方法与理论综述［J］.岩性油气藏，2013，25（5）：123-128. Hao Lewei，Wang Qi，Tang Jun.Research progress of reservoir microscopic pore structure［J］.Lithologic Reservoirs，2013，25（5）：123-128.

［14］崔景伟，邹才能，朱如凯，等.页岩孔隙研究新进展［J］.地球科学进展，2012，27（12）：1319-1325. Cui Jingwei，Zou Caineng，Zhu Rukai，et al.New advances in shale porosity research［J］.Advances in Earth Science，2012，27（12）：1319-1325.

［15］焦堃，姚素平，吴浩，等.页岩气储层孔隙系统表征方法研究进展［J］.高校地质学报，2014，20（1）：151-161. Jiao Kun，Yao Suping，Wu Hao，et al.Advances in characterization of poresystemofgasshales［J］.GeologicalJournalofChinaUniversities，2014，20（1）：151-161.

［16］杨正红.气体吸附法进行孔径分析进展——密度函数理论（DFT）及蒙特卡洛法（MC）的应用［J］.中国粉体工业，2005（6）：36-42. Yang Zhenghong.Density functional theory（DFT）and the Monte Carlo method（MC）applications-pore distribution analyze progress in gas adsorption［J］.China Powder Industry，2005（6）：36-42.

［17］Pfeifer P，Avnir D.Chemistry in nointegral dimensions between two and three［J］.ChemPhys，1983，79（7）：3369-3558.

［18］Krohn C E.Sandstone fractal and euclidean pore volume distributions［J］.GeophysRes，1988，93（B4）：3286-3296.

［19］傅雪海，秦勇，薛秀谦，等.煤储层孔、裂隙系统分形研究［J］.中国矿业大学学报：自然科学版，2001，30（3）：225-228. Fu Xuehai，Qin Yong，Xue Xiuqian，et al.Research on fractals of pore and fracture-structure of coal reservoirs［J］.Journal of China University of Mining&Technology，2001，30（3）：225-228.

［20］徐如人，庞文琴，于吉红，等.分子筛与多孔材料化学［M］.北京：科学出版社，2004. Xu Ruren，Pang Wenqin，Yu Jihong，et al.chemistry-zeolites andporous materials［M］.Beijing：Science Press，2004.

［21］杨宇，孙晗森，彭小东，等.煤层气储层孔隙结构分形特征定量研究［J］.特种油气藏，2013，20（1）：31-33. Yang Yu，Sun Hansen，Peng Xiaodong，et al.Quantitative study on fractal characteristics of the structure of CBM reservoir［J］.Special Oil&Gas Reservoir，2013，20（1）：31-33.

［22］Yin Y B.Adsorption isotherm on fractally porous materials［J］.Langmuir，1991，7（2）：216-217.

［23］刘义坤，王永平，唐慧敏，等.毛管压力曲线和分形理论在储层分类中的应用［J］.岩性油气藏，2014，26（3）：89-93. LiuYikun，WangYongping，TangHuimin，etal.Applicationofcapillary pressure curves and fractal theory to reservoir classification［J］. Lithologic Reservoirs，2014，26（3）：89-93.

［24］Patricia T，Nora Y K C，Chan H K，et al.Limitation of determination of surface fractal dimension using N2adsorption isotherms and modified frenkel-halsey-hill theory［J］.Langmuir，2003，19（7）：2632-2638.

［25］贺承祖，华明琪.储层孔隙结构的分形几何描述［J］.石油与天然气地质，1998，19（3）：15-23. He Chengzu，Hua Mingqi.Fractal geometry description of reservoir pore structure［J］.Oil&Gas Geology，1998，19（1）：15-23.

［26］Rigby S P.Predicting surface diffusivities of molecules from equilibrium adsorption isotherms［J］.Colloids and Surfaces A：Physicochemical and Engineering Aspects，2005，262（1）：139-149.

［27］Qi H，Ma J，Wong P.Adsorption isotherms of fractal surfaces［J］. Colloids and Surfaces A：Physicochemical and Engineering Aspects，2002，206（1）：401-407.

［28］Pyun S I，Rhee C K.An investigation of fractal characteristics of mesoporous carbon electrodes with various pore structures［J］. Electrochimica Acta，2004，49（24）：4171-4180.

［29］张宪国，张涛，林承焰.基于孔隙分形特征的低渗透储层孔隙结构评价［J］.岩性油气藏，2013，25（6）：40-45. Zhang Xianguo，Zhang Tao，Lin Chengyan.Pore structure evaluation of lowpermeabilityreservoirbasedonporefractalfeatures［J］.Lithologic Reservoirs，2013，25（6）：40-45.

［30］宋晓夏，唐跃刚，李伟，等.中梁山南矿构造煤吸附孔分形特征［J］.煤炭学报，2013，38（1）：134-139. Song Xiaoxia，Tang Yuegang，LI Wei，et al.Fractal characteristics of adsorption pores of tectonic coal from Zhongliangshan southern coalmine［J］.Journal of China Coal Society，2013，38（1）：134-139.

［31］Yao Y，Liu D，Tang D，et al.Fractal characterization of adsorptionpores of coals from North China：An investigation on CH4adsorption capacity of coals［J］.International Journal of Coal Geology，2008，73（1）：27-42.

［32］Loucks R G，Reed R M，Ruppel S C，et al.Morphology，genesis，and distribution of nanometer-scale pores in siliceous mudstones of the Mississippian Barnett Shale［J］.Journal of Sedimentary Research，2009，79（12）：848-861.

图版Ⅰ

（本文编辑：杨琦）

Fractal characteristics of shale pores of Longmaxi Formation in southeast Sichuan Basin

Xu Yong1，2，Lu Chengfu1，Chen Guojun1，Zhong Jiaai1，2，Yang Wei1，2，Xue Lianhua1
（1.Key Laboratory of Petroleum Resources，Gansu Province/Key Laboratory of Petroleum Resources Research，Institute of Geology and Geophysics，Chinese Academy of Sciences，Lanzhou 730000，China；2.University of Chinese Academy of Sciences，Beijing 100049，China）

：

Based on fractal theory and methods and the nitrogen adsorption results of shale samples from the Lower Silurian Longmaxi Formation in southeast Sichuan Basin，the fractal characteristics of pores were studied，the fractal dimension was calculated by using the fractal Frenkel-Halsey-Hill（FHH）model，and the relations of fractal dimension with pore structure，organic carbon content and shale composition were discussed.The results show that mesopores are the main pores in shale，and mainly consist of ink-bottle-like and slit-shaped pore.The fractal dimension of shale samples is between 2.629 2 and 2.898 0，which reflects the complexity and heterogeneity of the shale porosity.The smaller the averageporediameter is，themorethemicroporesare，themorecomplextheporestructureis，themoreirregular thespecific shale face is，the larger the specific surface face is，and the higher the fractal dimension is.Organic carbon content and thedegreeof microporedevelopment impact alot onthefractal dimension.

shale reservoir；nitrogen adsorption；fractal characteristics；Longmaxi Formation；southeast Sichuan Basin

TE121.2

A

1673-8926（2015）04-0032-08

2015-02-15；

2015-04-15

国家自然科学基金项目“鄂尔多斯盆地三叠系陆相页岩微孔隙特征与天然气赋存方式研究”（编号：41272144）和中国科学院战略性先导科技专项（B类）“页岩气勘探开发基础理论与关键技术”（编号：XDB10010300）联合资助

徐勇（1986-），男，中国科学院大学在读博士研究生，研究方向为储层地质学。地址：（730000）甘肃省兰州市城关区东岗西路382号。E-mail：xymjjx@163.com

陈国俊（1967-），男，博士，研究员，主要从事储层沉积学方面的研究工作。E-mail：gjchen@lzb.ac.cn。