燃料元件铀沾污所致冷却剂中裂变产物活度浓度研究

郑宁宁，于 雷

(1.海军工程大学核能科学与工程系，武汉 430033;2.92609部队，北京 100077)

压水反应堆燃料元件中的UO2芯块经中子辐照后发生裂变反应，生成气态和固态裂变产物，裂变产物在元件中迁移，积存在芯块与包壳的间隙中，并通过扩散作用渗透入冷却剂［1］。如果燃料元件包壳存在缺陷或发生破损，则会有大量的裂变产物从反应堆芯进入冷却剂。通过监测和分析压水反应堆一回路冷却剂中裂变产物核素的活度浓度，能够有效判断堆内燃料元件的破损情况。但另一方面，受燃料元件制造工艺的限制，元件包壳外表面被铀沾污的情况在所难免，尽管经过严格的洗消，包壳表面仍会残留有微量铀，沾污铀在堆内中子的照射下生成裂变产物，沾污铀产生的裂变产物在反冲、击出、热迁移、冷却剂冲刷等机制下进入冷却剂中，从而给冷却剂中裂变产物的来源的判断带来一定困难，因此燃料元件包壳沾污铀所致的冷却剂中的裂变产物核素成为判断元件破损的重要干扰因素之一［2］。

通过对燃料元件包壳沾污铀所致的一回路冷却剂中的裂变产物核素进行研究，给出包壳沾污铀所致的裂变产物核素活度浓度的计算方法和影响因素，可为燃料元件破损研究提供技术基础［3］。

1 计算模型

1.1 燃料元件铀沾污所致一回路冷却剂中裂变产物活度浓度的计算方法

一回路水中裂变产物核素i的活度，一方面，由裂变生成或由其他核素衰变而来或核反应转化而来而不断增加;另一方面，由于自身衰变或核反应转化为另一种核素以及一回路系统的净化、沉积等而不断减少［4］。单位时间内一回路水中裂变产物核素i的原子浓度Xi的计算公式为

式(1)中:φ是活性区平均热中子通量，该值与反应堆运行功率有关，1/cm2·s;σf是235U的裂变截面，cm2;NU是沾污235U的总原子数，NU=;S为燃料元件包壳表面的总面积，m是单位面积上235U的沾污量，g/cm2，A0是阿伏加德罗常数，A是235U的摩尔质量，g/mol。

Yi是第i种裂变产物核素的产额，无量纲。λi为核素i的衰变常数，1/s。σi为核素i的热中子吸收截面，cm2，σi与反应堆的运行功率有关。

t为反应堆运行时间(s)。η是沾污铀裂变产物核素进入一回路水的份额，由于裂变产物的反冲范围在10 μm以内，因此只有在元件包壳外表面10 μm以内发生的裂变才能使裂变产物进入到冷却剂中，偏保守地假设，沾污铀的裂变核有一半经反冲进入到一回路水中，另一半仍隐藏于元件包壳的基体材料中，即取 0.5，无量纲［5，6］。

ri是一回路净化系统单位时间对裂变产物的净化因子，1/s:ri=ε·，V为一回路水总体积(cm3)，Q是单位时间内一回路水的净化量(cm3/s)，ε是一回路水流经净化装置一次裂变产物核素i的去除效率，无量纲。

Xi是一回路冷却剂中核素 i在 t时刻的原子浓度，1/cm3，核素 i的放射性活度浓度 Ai= λi·Xi，Bq/L。

求解式(1)可得

同理，若已知一回路水中典型核素i在t时刻的活度浓度Aiω(t)，则对应的燃料元件包壳表面的235U的沾污量m

1.2 燃料元件铀沾污所致一回路冷却剂中裂变产物活度浓度的影响因素

反应堆燃料元件包壳铀沾污所致的一回路水中裂变产物核素的活度浓度主要受以下因素的影响:

燃料元件包壳表面沾污铀的量;反应堆内热中子通量，或反应堆运行功率;反应堆的运行时间;反应堆一回路系统对裂变产物核素的净化效率;235U及裂变产物核素的性质，如235U的裂变截面、裂变产物核素的累计产额和衰变常数等。

1.3 参数设定及假设

计算采用某核动力装置反应堆堆芯及燃料元件的主要设计参数［7］:反应堆热功率为110 MW，一回路冷却剂的总质量为22.51 t，反应堆下泄流量(净化)为1.11 ×103 cm3/s，燃料元件中235U的富集度为3.4%，燃料包壳表面金属铀的沾污量为8.21 ×10-10g/cm2。

放射性核素的衰变常数λi、吸收截面σi、裂变核素的产额Yi均取自ENDF-Ⅵ截面库数据;活性区平均热中子通量φ由反应堆设计商用软件BMFGD计算，取四群(热中子)的平均值，并根据反应堆的实际运行功率进行比例推算［8］。

2 计算结果与分析

2.1 与实验结果的比较

采用Fortran95编写的计算程序对燃料元件包壳沾污铀所致的一回路水中的裂变产物核素进行了计算。同时，为验证计算模型的合理性和计算程序的准确性，对反应堆正常运行情况功率下(运行功率11.5%)的一回路水进行取样，并采用HPGe γ谱仪对该反应堆一回路水中的裂变产物核素进行了实验测量。计算结果与实验结果列于表1中。

表1 一回路水中主要裂变产物核素活度浓度计算值和实测值的比较

由表1可见，计算所得的一回路水中主要裂变产物核素的活度浓度与实际取样监测数据的比值小于5.0，两者在基本处于同一量级，理论计算与实测数据基本吻合，计算模型构建、参数选择和程序是合理的。

2.2 反应堆不同运行功率下的沾污铀所致的裂变产物核素活度浓度

反应堆分别在11.5%、13%、30%、50%及100%运行功率下，在某一运行时刻，因燃料元件沾污铀所致的一回路水中裂变产物核素的活度浓度计算结果如表2所示。

表2 反应堆不同运行功率下，裂变产物核素活度浓度的计算结果(Bq·L-1)

由表2可知，在元件包壳表面沾污铀所致的裂变产物核素中，氪、氙、碘类裂变产物核素的活度浓度较大，为104 Bq·L-1量级。

在反应堆不同运行功率下，元件包壳沾污铀所致的一回路水中85mKr和133Xe活度浓度随反应堆运行时间的变化见图1所示。

图1 沾污铀所致一回路水中85mKr、133Xe活度浓度随时间的变化

由图1可知，燃料元件包壳铀沾污所致的一回路冷却剂中裂变产物核素活度浓度与反应堆运行时间呈对数变化趋势，随着反应堆运行时间的增加，一回路冷却剂中的裂变产物核素活度浓度趋于理论上的最大值。

2.3 计算误差分析

为便于计算和分析，本文对燃料包壳制造期间沾污了微量的铀、沾污铀在堆内中子照射下发生裂变、部分裂变产物进入一回路系统并在其中发生核反应以及净化、沉积、衰变等一系列复杂的物理过程进行了简化和假设，这一处理将可能引入误差:

1)计算中假设包壳上沾污的铀均位于反应堆活性段，即沾污铀中的235U均参与裂变反应，这一假设会致使计算结果偏高。

2)未考虑反应堆启堆排水，停堆放水以及核潜艇修理过程中的串洗换水等影响;此外，计算未考虑活化产物颗粒在管道和部件表面的沉积效应。

3 结论

本文计算所得结果与γ谱实验分析结果基本一致，所搭建的物理模型能够反映元件包壳沾污所致的一回路水中裂变产物的产生和减少规律，所编制的计算程序能够用于分析元件包壳沾污铀所致的一回路水中裂变产物的含量。在元件包壳表面沾污铀所致的裂变产物核素中，氪、氙、碘系裂变产物核素的活度浓度较大;裂变产物核素的活度浓度随着反应堆运行时间的增加趋于平衡。

［1］李德平，潘自强.辐射防护手册第一分册［M］.北京:原子能出版社，1987.

［2］陈宝山.轻水堆燃料元件［M］.北京:化学工业出版社，2007.

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