北京市密云县潮河周边土壤中类二恶英PCBs分析评价

于洋，马俊花，莫罹，孔彦鸿，沈珍瑶，李迎霞,*

1. 北京师范大学环境学院 水环境模拟国家重点实验室，北京 100875 2. 宁夏交通科学研究所，银川 750001 3. 中国城市规划设计研究院，北京 100044

北京市密云县潮河周边土壤中类二恶英PCBs分析评价

于洋1，马俊花2，莫罹3，孔彦鸿3，沈珍瑶1，李迎霞1,*

1. 北京师范大学环境学院 水环境模拟国家重点实验室，北京 100875 2. 宁夏交通科学研究所，银川 750001 3. 中国城市规划设计研究院，北京 100044

为了探讨密云水库上游流域可能给水库带来的非点源污染，本研究测定了入库河流潮河下游周边土壤中12种类二恶英多氯联苯(DL-PCBs)的含量水平。结果表明，ΣDL-PCBs的总含量水平为0.0039～0.0365 ng·g-1，其中PCB-118，115，77为12种DL-PCBs的主要成分，PCB-81，114，157均低于检出限。草地、林地和果园中ΣDL-PCBs的含量高于玉米地，表明研究区的DL-PCBs主要受大气沉降和河流沉积物的影响，受当地人类活动影响不大。与其他研究相比，采样区域的PCBs含量总体处于偏低水平，毒性当量处于中等水平。而毒性当量因子(TEF)较高的PCB-126与PCB-169，可能会对人类和生物产生危害，应给予足够的重视。

类二恶英多氯联苯；潮河；北京；密云；水源地；毒性当量

多氯联苯(polychlorinated biphenyl, PCBs)作为一种重要的持久性有机污染物，在自然环境中较稳定，难降解，能够吸附于大气颗粒物上进行远距离传输，具有较强的生物累积性[1]以及较强的脂溶性，在环境中的残留量较多，因此近年来受到人们的广泛关注。多氯联苯自1881年首次合成以来，被大量生产并广泛应用于各个领域。据统计，仅1965年到1974年间中国的PCBs产量就达10 000 t，占全世界总产量的1%[2]。中国生产的PCBs 90%被用于制造电容器，10%用于油漆添加剂。随着PCBs的环境危害逐渐被发现，19世纪70年代PCBs的生产和使用开始被禁止，但环境中已经存在的PCBs以及含有PCBs的变压器和电力电容器等的不当处置造成的PCBs泄漏[3]等多方面因素造成PCBs在环境中的残留值依然很高。在PCBs的209种同系物中12种类二恶英PCBs(DL-PCBs)对人类和动物具有很高的毒性，在《持久性有机污染物(POPs)斯德哥尔摩公约》中被列为首批需要控制的对象之一。

研究表明，目前环境中90%以上的PCBs存在于土壤中[4]。在环境中直接受到PCBs污染的土壤较少，大部分土壤中的PCBs来自区域性大气沉降和远距离的大气输送[5-8]。由于地表径流的冲刷，土壤中的PCBs会随径流进入周边水体，对水体及其中的动植物造成污染，威胁人类饮水安全。目前关于土壤中PCBs的研究较多[9-10]，但是由于各个区域自然人文环境条件的巨大差异，不同地区PCBs的分布特征、来源等都存在很大差异，尤其是水源地周边土壤中PCBs含量的研究还远远不够，其对饮用水源的可能影响还需要深入研究[11]。

密云水库作为北京市目前唯一的地表水水源，其水质好坏直接影响北京人民的生活和工农业生产活动。密云水库的入库水源主要包括潮河和白河，其中潮河沿岸人类活动较多，对水库水质影响较大[12]。作为密云水库上游，该流域点源污染较少，非点源污染是影响水库水质的主要原因[13-14]。本研究选取潮河下游沿岸不同用地类型的土壤作为研究对象，测定其中12种DL-PCBs的浓度，探索其污染特征以及可能的来源，其结果对该区域对密云水库水质的潜在影响以及非点源污染的控制具有重要的科学意义。

1 材料与方法(Material and method)

1.1 样品采集(Sampling)

选取密云县境内的潮河下游沿岸地区作为研究区域，沿潮河较为均匀地选取14个采样点，如图1所示，图1中柱形的高度代表ΣDL-PCBs浓度水平。所选的采样点涵盖了该流域主要的用地类型，包括玉米地(n=5)、草地(n=3)、林地(n=3)和果园(n=3)。采样在2011年10月开展。在每个采样点采样时采用多点混合取样的方法，在约1 m2的范围内随机确定3个点，采集3个表层土壤样品(0～15 cm)，将3个样品混合成为该采样点的唯一土壤样品并装入聚乙烯密封塑料袋中。14个样点的土壤样品在采集后立即带回实验室，先剔除植物根系等植物残体自然风干3个星期，然后过2 mm的筛子去除大石块等杂物，置于冰箱内-20 ℃冷藏待测。

1.2 样品前处理与色谱质谱分析(Analytical procedure and gas chromatography-mass spectrometry analysis)

本研究中对DL-PCBs的浓度测定参考了马召辉等[15]的实验方法，称取风干磨碎的样品10 g，用干净的滤纸包好，放在索氏提取器里，加入正己烷-丙酮(V:V=1:1)的混合液200 mL和浓度为16 μg·L-1的13C12-PCBs混标40 μL，加热回流24 h，然后再用旋转蒸发仪将样品提取液旋转蒸发浓缩至1～2 mL。在对样品进行净化的过程中，选取内径为1.5 cm，长40 cm的玻璃柱，自下而上依次填充中性硅胶，碱性硅胶，中性硅胶，酸性硅胶，中性硅胶，无水硫酸钠。用50 mL正己烷活化硅胶柱，将旋转蒸发液加入，再用18 mL正己烷预淋洗，100 mL正己烷-二氯甲烷的混合液(V:V =97:3)进行洗脱，将净化后的样品旋转蒸发浓缩至1～2 mL，定量转移到刻度管中，用高纯氮气浓缩至约100 μL，转移到进样瓶中，充分转移刻度管中残留的溶液后，再用高纯氮气将进样瓶中的溶液定量到100 μL。

色谱条件：色谱柱DB-5MS柱。实验以高纯氦气为载气，柱流速1.0 mL·min-1，前进样口温度320 ℃，进样量1 μL，不分流进样。升温程序为：初始温度为100 ℃，保持3 min，然后以5 ℃·min-1的速率升至250 ℃。质谱条件：以甲烷为反应气(40%)，负化学电离源(NCI)，选择离子监测模式(SIM)，离子源温度为150 ℃，四极杆温度为150 ℃。

PCBs浓度测定采用同位素稀释内标法，所有实验数据均为干重数据。PCBs各同族体的校正曲线相关系数r≥0.9998，采用10倍信噪比定量，最低检出限为0.1 pg，方法检出限为1～1.2 pg·g-1。

图1 采样点位置与ΣDL-PCBs浓度的分布图注：ΣDL-PCBs为12种类二恶英PCBs的浓度的总和。Fig. 1 Sampling site locations and the concentration of ΣDL-PCBsNote: ΣDL-PCBs is the sum of the concentrations of 12 kinds of DL-PCBs.

表1 土样中DL-PCBs的分布特征Table 1 Distribution characteristics of DL-PCBs in soil samples

注：ND表示低于检出限，-表示没有检测该物质。

Note: ND, lower than the detection limits; -, No data available.

1.3 质量控制与质量保证(Quality control and quality assurance)

为保证实验结果的可靠性，实验中进行了加标回收率实验，同时进行了空白样品和平行样品的对照实验。每个样品均加入16 ng·mL-1的13C12-PCBs混标(Cambridge Isotope Laboratories) 40 μL作为回收率指示物。实验过程中PCBs的加标回收率达到66%～113%。空白实验中各PCBs的同族体均未检出。

2 结果与讨论(Results and discussions)

2.1 不同DL-PCBs的残留状况及分布特征(Residuals and distribution of DL-PCBs)

实验结果表明，14个土壤样品中每个样品中均有PCBs检出，12种DL-PCBs总含量(ΣDL-PCBs)的变化范围为0.0039～0.0365 ng·g-1，如表1所示。PCB-81，114，157三种单体在所有样品中均低于检出限，PCB-118，105，77，156四种单体的检出频率均达到50%及以上，其中PCB-118是所有DL-PCBs中唯一检出频率为100%且浓度最高的物质，最高浓度达到0.0272 ng·g-1，在研究区的DL-PCBs中为主要成分。PCB-105的检出频率和检出浓度仅次于PCB-118，最高浓度达到0.0114 ng·g-1。PCB-77的平均浓度仅次于PCB-118，105，达到0.0034 ng·g-1。

由于研究区及周边没有生产PCBs的工厂，也没有处置含有PCBs的变压器和电力电容器等废弃物质的填埋场，所以研究区的PCBs最可能的来源是远距离输送和干湿沉降。

2.2 土地利用方式对DL-PCBs分布的影响(Distribution of DL-PCBs with different land uses)

对实验样品中PCBs含量的分析表明，所研究的4种土地利用方式中，ΣDL-PCBs含量的最大值出现在草地中，达到0.03654 ng·g-1，研究区所有草地样品中ΣDL-PCBs含量的均值为0.0187 ng·g-1，而其他3种土地利用方式果园、林地、玉米地的样品中的ΣDL-PCBs含量则分别为0.0172、0.0144、0.0118 ng·g-1，这可能是由于草地主要分布在河流岸边地带，经常被淹没，河流中富含污染物的悬浮颗粒物容易沉降积累在草地的土壤中，导致草地土壤样品中PCBs的含量较高。果园与林地中ΣDL-PCBs含量的均值仅次于草地，这可能是由于果园与林地叶面面积较大，容易附着更多的大气沉降颗粒物，沉降在叶面上的DL-PCBs在降雨时被冲刷到下面的土壤中，造成土壤的污染。

4种土地利用方式的样品中每种单体DL-PCBs的分布特征如图2所示，玉米地的样品中PCB-77，118，105是3种最主要的成分，草地和果园中以PCB-118和PCB-105为主，PCB-118是林地中DL-PCBs的主要组成部分。PCB-118在4种土地利用方式中均为主要成分，其中草地与林地的PCB-118含量高于玉米地和果园，说明当地人类活动对研究区PCB-118分布的影响不大，远距离大气沉降的输送可能是PCB-118的主要来源。

图2 不同土地利用方式的样品中DL-PCBs的分布Fig. 2 Distribution of DL-PCBs with different land uses

2.3 毒性当量分析(Toxic Equivalency Quantity analysis)

毒性当量(Toxic Equivalency Quantity，简称TEQ)浓度，是由毒性当量因子(Toxic Equivalency Factors，简称TEFs)与其质量分数的乘积得到的，如公式(1)所示：

TEQ=ΣTEF×PCBi

(1)

其中PCBi代表每种PCBs单体的浓度，TEF值是根据世界卫生组织(WHO)2005年公布的取值来确定[16]。毒性当量的方法自1988年提出后，已被广泛应用。这种方法虽然不能计算出多氯联苯的所有潜在的毒性和危害，但是能够定量地描述出部分DL-PCBs的危害水平。根据公式(1)计算了本研究中DL-PCBs的TEQ水平如表2所示。从表2可以看出，TEQ受TEF值的影响较大。本研究区的PCB-126毒性当量最高，最大值为9.621×10-5ng·g-1，均值为6.872×10-6ng·g-1，其次是PCB-169，其TEQ均值为3.406×10-6ng·g-1。

研究区样品的总毒性当量平均为1.086×10-5ng·g-1，与国内外其他类似研究的毒性当量相比较，本研究的总毒性当量水平低于全国表层土壤[17]、大连市区表层土壤[18]、美国西达拉皮兹市区土壤[19]、南极洲土壤[20]、北京市表层土壤[21]，高于太原市表层土壤[22]、上海市区表层土壤[23]。总体而言，研究区的毒性当量水平整体处于居中水平，但是由于研究区处于水源地的上游，所以对该地区的DL-PCBs污染应予以重视和必要的治理。

2.4 与其他研究区的比较(Comparison with other studies)

为了更加全面地了解该区域DL-PCBs的污染情况，将本研究的DL-PCBs浓度与其他区域的DL-PCBs浓度进行了比较如表3所示。从表3可以看出，研究区的12种DL-PCBs单体的含量处于偏低水平，低于中国城市和农村土壤中PCBs含量的平均值，比天津低1个数量级，比长三角的农田中的含量要低2个数量级，比浙江省部分地区低3个数量级。与南极洲土壤中的DL-PCBs单体比较可以看出，研究区的每种DL-PCBs含量基本与南极洲的含量相当，毒性较高的PCB-126和PCB-169的含量高于南极洲。某电容器封存点的土壤中12种DL-PCBs单体的含量是这些研究中最高的，比本研究中DL-PCBs含量的平均值高3个数量级以上，说明电容器封存会产生泄漏，对周边土壤环境产生较大的影响[3]。

研究区的DL-PCBs总体含量处于偏低水平，PCB-126和PCB-169的含量处于中等水平，但是由于研究区处于水源地保护区，PCB-126和PCB-169具有较高的TEF值，对人类和生物产生毒性危害的风险较大，需要严格控制这两种物质的污染。

表2 不同PCBs单体的毒性当量(TEQ)Table 2 Toxicity Equivalency Quantity (TEQ) of different PCBs

注：ND表示低于检出限，-表示没有检测该物质。

Note: ND, lower than the detection limits; -, No data available.

本研究可以得到如下结论：

(1)研究区潮河下游沿岸区域的土壤样品中PCB-118，115，77是12种DL-PCBs中最主要的成分。研究区的毒性当量平均值为1.086×10-5ng·g-1，处于同类研究的中等水平。

(2)研究区的ΣDL-PCBs在草地、林地与果园中浓度较高，说明研究区土壤中的PCBs主要受河流沉积物和大气沉降的影响，受当地人类活动影响不大。

(3)潮河周边的土壤样品中12种DL-PCBs单体的含量整体处于偏低水平，但是TEF值较高的PCB-126以及PCB-169可能会对人类和生物产生毒性危害，需要引起足够的关注。另外，由于沉积物中的DL-PCBs含量往往高于周边土壤中的浓度，因此对流域沉积物中DL-PCBs的含量应该做进一步的研究。

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◆

Analysis and Evaluation of Dioxin-Like Polychlorinated Biphenyl in Soil along Chao River in Miyun County of Beijing

Yu Yang1, Ma Junhua2, Mo Li3, Kong Yanhong3, Shen Zhenyao1, Li Yingxia1,*

1. State Key Laboratory of Water Environment Simulation, School of Environment, Beijing Normal University, Beijing 100875, China 2. Traffic Scientific Research Institute of Ningxia, Yinchuan 750001, China 3. China Academy of Urban Planning & Design, Beijing 100044, China

28 October 2014 accepted 28 November 2014

To analyze the possible non-point source pollution influence from upstream area of Miyun Reservior, 12 dioxin-like polychlorinated biphenyl (DL-PCBs) concentrations were determined on soil samples along the lower reach of Chao River. The concentrations of ΣDL-PCBs ranged from 0.0039 ng·g-1to 0.0365 ng·g-1and PCB-118, 115, 77 were the major congeners of the DL-PCBs in this study area. The PCB-81, 114, 157 were all lower than the detection limits. The concentrations of the ΣDL-PCBs in grass lands, forest lands and orchards were higher than those in corn fields. This implied that DL-PCBs pollution in the study area might be mainly influenced by long-distance atmospheric transportation and deposition and river sedimentations. Local human activities imposed less impact on DL-PCBs. Compared with other study areas, the mean concentrations of 12 kinds of DL-PCBs in the study area were low. The toxicity equivalency quantity (TEQ) was at a moderate level. PCB-126 and PCB-169, which have higher Toxicity Equivalency Factor (TEF), should be given more attention since they might be harmful to humans and animals.

dioxin-like polychlorinated biphenyl; Chao River; Beijing City; Miyun County; water resource area; toxicity equivalency quantity

国家基金委创新研究群体科学基金(51121003)；国家自然科学基金面上项目(51278054)

于洋(1989-)，女，博士研究生，研究方向为非点源污染，E-mail: yuyang8903@126.com；

*通讯作者(Corresponding author)， E-mail: yingxia@bnu.edu.cn

10.7524/AJE.1673-5897.20141028001

2014-10-28 录用日期：2014-11-28

1673-5897(2015)2-403-08

X171.5

A

李迎霞(1973-)，女，副教授，研究方向主要包括城市非点源污染监测与控制，城市水资源的分配及可持续利用等方面。

于洋, 马俊花, 莫罹, 等. 北京市密云县潮河周边土壤中类二恶英PCBs分析评价[J]. 生态毒理学报, 2015, 10(2): 403-410

Yu Y, Ma J H, Mo L, et al. Analysis and evaluation of dioxin-like polychlorinated biphenyl in soil along Chao River in Miyun County of Beijing [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2015, 10(2): 403-410 (in Chinese)