核电厂氚的产生和排放分析

黎 辉，梅其良，付亚茹

（上海核工程研究设计院，上海 200233）

核电厂氚的产生和排放分析

黎 辉，梅其良，付亚茹

（上海核工程研究设计院，上海 200233）

研究核电厂中氚在堆芯和主冷却剂中的产生方式，以及进入环境的途径、形态和排放量，是核电厂辐射环境影响评价非常重要的内容之一。本文通过分析压水堆核电厂中的主冷却剂系统、辅助系统、三废系统和厂房通风系统的运行模式，结合国际上的运行经验参数，研究主冷却剂中的氚排放进入环境大气的途径和形态。研究结果表明：理论计算分析结果与电厂运行经验数据相吻合，氚主要通过燃料棒中的三元裂变，可燃毒物棒中硼的活化以及主冷却剂中硼、锂和氘流经堆芯时的活化产生，主要以液态氚水形式排放，影响气液两相分配份额的主要因素取决于主冷却剂向反应堆厂房和辅助厂房的泄漏率。

氚产生；氚排放；迁移特性

氚属于弱β释放体，不会产生外照射危害。但由于氚半衰期很长，且具有很高的同位素之间的交换率，易被生物体吸收造成内照射影响。因此，如何控制核设施中氚的产生和排放及其对环境的影响显得尤为重要，采用合适的管理措施以及实践是必要的手段。

核电厂是一极端复杂和多系统的综合体，研究氚在堆芯和主冷却剂中的产生方式，以及进入环境的途径、形态和排放量，是核电厂辐射环境影响评价非常重要的内容之一。

在压水堆中，氚主要通过燃料棒中的三元裂变、可燃毒物棒中硼的活化以及主冷却剂中硼、锂和氘流经堆芯时的活化产生。压水堆的运行经验表明，氚主要以氚化水的形式存在。本文通过分析压水堆核电厂中的主冷却剂系统、辅助系统、三废系统和厂房通风系统的运行模式，结合国际上的运行经验参数，研究主冷却剂中的氚排放进入环境大气的途径和形态。

1 主回路氚的产生

1.1 燃料的三元裂变产生的氚

核燃料裂变时，会有一部分发生三元裂变。三元裂变产生的氚比其他途径要大得多，三元裂变产生的氚会以一定份额从燃料芯块和燃料棒包壳进入主冷却剂，因此，三元裂变是主回路中氚的主要贡献之一。氚通过包壳的传输机理通常有：1）氚可通过晶粒边界和完整包壳扩散；2）氚可通过包壳材料中的小孔或裂缝溢出；3）氚核的直接渗透。通常情况下，通过包壳材料的扩散是主要的释放途径。

1.2 可燃毒物中的硼反应产生的氚

含有B4C的可燃毒物棒在堆芯中可通过以下两种途径产生氚：1）10B（n，2α）T反应；2）10B（n，α）7Li（n，nα）T反应。10B（n，2α）T的反应截面远小于10B（n，α）7Li的反应截面，在分析可燃毒物棒中10B的消耗影响时，保守假设不考虑10B（n，2α）T的反应导致10B的消耗。

1.3 主冷却剂中的硼反应产生的氚

压水堆核电厂堆芯设计中，通常采用可溶硼作为控制堆芯反应性的手段之一。反应堆主冷却剂中可溶硼与中子产生氚的反应包括：1）10B（n，2α）T反应；2）10B（n，α）7Li（n，nα）T反应；3）11B（n，T）9Be反应。

在上述反应中，只有前两个反应对氚有显著贡献。11B（n，T）9Be反应的阈能较高，堆内能量高于14MeV的中子注量率一般低于1.0× 109cm－2·s－1，对应的反应截面也较小（约5× 10－27cm2），因此这一反应产氚的量可忽略不计。

1.4 主冷却剂中的锂反应产生的氚

在很多压水堆核电厂中，氢氧化锂用于主冷却剂的pH值控制。由可溶锂中子反应产生的氚取决于主冷却剂中锂的浓度，反应主要包括：1）7Li（n，nα）T反应；2）6Li（n，α）T反应。

尽管压水堆核电厂中采用的氢氧化锂主要是7Li，丰度一般在98%以上，但由于7Li的反应阈值很高且反应截面小，而6Li的反应没有阈值且低能中子的反应截面非常大，因此6Li（n，α）T反应产生的氚相对7Li（n，nα）T要多得多。

1.5 主冷却剂中的氘反应产生的氚

主冷却剂中的氘通过2H（n，γ）T反应产生氚。压水堆的慢化剂和冷却剂均采用轻水，根据压水堆的运行经验，由于主冷却剂中氘的天然丰度小于0.015%，由这个反应产生的氚一般可忽略（小于1.85×1011Bq／a）。

2 氚向环境的排放分析

在压水堆正常运行期间，主回路中的氚会通过化学和容积控制系统的下泄和各类设备泄漏到各厂房或二回路，然后经过三废处理系统和厂房通风系统等途径进入外环境。在停堆换料期间，由于主回路水与换料水混合，氚会通过换料腔、换料通道、乏燃料池（包括正常运行期间）蒸发后，经过厂房通风进入外环境。

2.1 氚的液态排放途径分析

1）通过硼回收系统排放的氚

在压水堆核电厂正常运行时，为了硼酸和补给水的循环使用，硼回收系统接收和回收反应堆冷却剂的排出流（若设置了硼回收系统）。因此，经过硼回收系统处理后的液体绝大多数被复用，只有很小部分在蒸发序列中变成蒸残液进入固体废物处理系统。

在硼回收系统中，液体经过脱气塔时，被脱出来的气体经过冷却器和汽水分离器后气体中的液体含量极少，汽水分离器中产生的液体排入液体废物处理系统；液体经过脱气塔后再经过蒸发序列产生蒸汽，蒸汽经过汽水分离器和冷凝器后，绝大多数形成冷凝液回到主回路系统。

压水堆核电厂氚以氚化水形式存在，主回路水经过硼回收系统后排放到环境中的氚基本上可忽略不计。由于设备泄漏导致的氚排放，部分作为废液由液体废物处理系统排放；闪蒸进入厂房大气的氚，经过厂房通风以气态的形式排放。

2）通过液体废物处理系统排放的氚

放射性液体废物处理系统（WLS）用于控制、收集、处理、输送、储存和处置电厂正常运行包括预期运行事件工况下所产生的放射性液体废物。

压水堆核电厂中的氚均来自主回路系统，废液中的氚主要通过下泄主冷却剂经过液体废物处理系统净化处理后，部分可作为主回路补给水，其余的经电厂循环冷却水稀释后向环境排放。在实际计算分析中，假定经过液体废物处理系统净化后的水全部排放。

从主回路系统下泄的主冷却剂绝大多数直接经过废液废物处理系统后，经废液监测箱检测合格后排入环境。在系统和设备运行过程中，由于阀门和泵等设备存在一定的泄漏，与反应堆主冷却剂系统（RCS）设备疏水形成的放射性液体废物，由安全壳内、外疏排水系统收集，再送往液体废物处理系统。高压和高温的主冷却剂在设备泄漏过程中存在闪蒸，部分液体被闪蒸形成蒸汽进入厂房大气，蒸汽中携带的氚作为气态途径通过厂房通风系统排入环境。

其他途径产生的废液如取样废液、化学废液以及洗手废液，均通过收集最后排入液体废物处理系统等进行处理并检测合格后排放。

3）通过蒸汽发生器排污系统排放的氚

蒸汽发生器排污系统中的氚主要取决于一、二回路的泄漏率，进入到二回路的冷却剂经过蒸汽发生器排污系统的处理后，排入汽轮机厂房内的废液监测箱，监测合格后排放。

与核岛厂房的运行环境相比，蒸汽发生器排污系统的温度、压力以及放射性等的影响相对较小，因此，其泵和阀门的泄漏率较小。本文分析假定进入到二回路的氚均通过液态途径排放，气态途径为零。

2.2 氚的气态排放途径分析

通过安全壳通风系统排放的氚主要来自两方面：设备泄漏液的闪蒸携带的氚和换料水池的池水蒸发携带的氚进入到安全壳大气，假设在进入环境大气的过程中没有氚的损耗。

1）通过安全壳通风系统排放的氚

由于考虑到从泵、阀门等设备泄漏出来的高温和高压的主冷却剂部分会闪蒸成蒸汽进入安全壳大气，通过安全壳通风系统进入环境。本文分析时，考虑设备泄漏这部分作为进入安全壳的途径，目的是为了分析从安全壳大气进入环境的氚，其他的废液均认为进入辅助厂房，然后进入环境。

停堆换料时，假设主回路中冷却剂与换料水箱中的水混合进入到换料水池，且假设换料水池的水与乏燃料水池中的水均匀混合。在停堆换料期间，换料水池的蒸发会携带氚进入到安全壳气空间，并通过安全壳通风系统进入环境大气。

2）通过辅助厂房通风系统排放的氚

设备泄漏液的闪蒸携带的氚进入到辅助厂房大气，并通过辅助厂房的通风系统排放进入环境大气。假设在进入环境大气的过程中没有氚的损耗。

停堆换料时，假设主回路中冷却剂与换料水箱中的水混合进入到换料水池，且假设换料水池的水与乏燃料水池中的水均匀混合。在正常运行和停堆换料期间，由于乏燃料水池的蒸发会携带氚进入到辅助厂房气空间，并通过辅助厂房通风系统进入环境大气。

3）通过气体废物处理系统排放的氚

气体废物处理系统主要功能是收集和处理废气，确保经处理后的气态放射性对外环境的影响满足GB 6249—2011［1］的要求。对于压水堆核电厂，进入本系统的气体废物主要来自卸压箱、疏排水箱、容控箱、硼回暂存箱和脱气塔。

来自各种途径的放射性气体中夹带着少量的蒸汽，以氚化水形式存在的氚随着蒸汽进入到气体废物处理系统。为了确保气体废物处理系统放射性过滤的有效性，系统设置了气体冷却器冷却通过的气体，形成冷凝湿气送往汽水分离器，收集到的冷凝液将会送往液体废物处理系统。因此，从气体废物处理系统排放到环境的气态氚可忽略不计。

3 参考电厂氚的产生和排放分析

本文以AP1000核电厂和秦山一期核电厂为参考电厂分析氚在主回路的产生量以及分析AP1000核电厂向环境排放的氚和气液两相的份额，并与国内外运行电厂进行比较分析，说明本文分析方法的合理性和保守性。

3.1 AP1000和秦山一期核电厂氚的产生量分析

根据西屋在役核电厂的运行经验测量数据，三元裂变产生的氚进入主冷却剂释放份额的最佳估计值约为2%［2］。核电厂中一般采用硼来调节堆芯的反应性变化，特别在停堆、启堆以及负荷跟踪的期间。AP1000核电厂则取消了硼回收系统，采用灰棒（钨棒）来进行负荷跟踪。

AP1000核电厂采用锂的平均浓度为3.0ppm，最大的锂浓度为3.5ppm［3］。秦山一期核电厂采用的锂浓度为2.2ppm。AP1000和秦山一期核电厂均采用含7Li浓度大于99.9%的LiOH。

可燃毒物棒一般只在初始循环使用，但为了延长燃料循环、消除正慢化剂系数及采用可燃毒物来展平功率分布，也可能会在后续循环中使用可燃毒物。可燃毒物一般在循环当中消耗殆尽，并在燃料循环末期抽出。如果堆芯中设计的控制棒中也含有硼，其产生的途径与可燃毒物棒类似。对于秦山一期核电厂，堆芯设计不采用可燃毒物。

AP1000和秦山一期核电厂主回路中氚的产生量列于表1。

表1 主回路中氚的产生量Table 1 Amount of tritium produced in primary loop

3.2 AP1000核电厂氚的排放量分析

影响气液两相分配份额的主要因素取决于主冷却剂向反应堆厂房和辅助厂房的泄漏率。本文分析参考ANSI／ANS 55.6—1993［4］给出的美国在役运行电厂的废液产生量。运行经验表明：反应堆厂房中泄漏的主冷却剂，其中主泵的泄漏占主要贡献，但由于AP1000核电厂的主泵采用屏蔽泵，主泵的泄漏贡献无需考虑；辅助厂房的泄漏贡献主要来自泵和阀门，泄漏液的闪蒸因子则根据泄漏液与厂房环境的焓计算得到。

第2个影响氚气态排放份额的途径是换料水池和乏燃料水池池水的蒸发率，计算参数取自AP1000核电厂的设计参数。计算得到AP1000氚的产生量列于表2。

3.3 与在役电厂运行经验的对比

1）氚产生量分析对比

根据调研得到的数据，采用NRC公布的美国2001—2006年压水堆核电厂氚的排放数据（没有考虑氚产生后的损失，包括乏燃料水池、固体废物中的氚）、IAEA出版的TRS-421［5］给出的国际上的统计数据以及PWR-GALE程序［6］的计算结果，与本文采用TRICAL程序计算的结果进行对比，结果列于表2。

表2 采用不同方法得到的AP1000核电厂氚的产生量Table 2 Amount of tritium produced in AP1000with different methods

从表2可看出，采用本方法计算得到的氚的产生量要小于PWR-GALE的计算值，但大于IAEA统计典型值和NRC 2001—2006年统计均值。IAEA的统计典型值主要来自20世纪80年代末，随着压水堆核电厂运行经验的增多，管理水平的提高，2000年以后，氚的排放量进一步降低，因此NRC 2001—2006年统计均值最小是符合规律的。本方法计算的氚的产生量要比PWR-GALE计算得到的结果小，但还是能包络运行经验，具有现实的保守。

为了更进一步说明理论计算的可靠性，本文还对秦山一期核电厂的氚产生量数据进行了对比分析，结果列于表3。

表3 采用不同方法得到的秦山一期氚的产生量Table 3 Amount of tritium produced in Qinshan Phase 1with different methods

从表3可看出，本方法的计算值能够覆盖运行经验测量到的最大值以及IAEA统计典型值，但小于PWR-GALE的计算值。

2）氚的排放份额分析对比

本文对比分析了采用PWR-GALE程序计算、秦山一期核电厂的实测数据、IAEA的统计数据和本方法计算得到的AP1000核电厂氚的排放份额，结果列于表4。

表4 采用不同方法得到的AP1000核电厂氚的排放份额Table 4 Release fraction of tritium in AP1000with different methods

从表4可看出，本方法计算得到的氚的气液两相排放份额与IAEA统计典型值及秦山一期核电厂实测数据非常接近，与PWR-GALE计算得到的结果相差较大。从运行经验角度看，本文分析方法得到的氚的排放份额较为合理。

表4的计算是基于AP1000核电厂屏蔽泵不存在泄漏的情况下得到的，如果考虑主泵也存在泄漏（参考ANSI／ANS 55.6—1993推荐的主冷却剂泵泄漏率），采用本方法计算得到的气态氚的排放份额将增大至13.8%，而氚的液态排放份额减小至86.2%，更加接近运行经验。

当然，根据本文分析结论，AP1000气态排放的氚主要来自于泵和阀门的泄漏（取自运行经验）。实际上AP1000核电厂由于管道和阀门等设备的大量减少，电厂管理水平更高，设备可靠性增加，这样泵和阀门的泄漏率变小，则液态的排放份额会增大，而气态排放份额会减小。

4 结论

本文通过理论分析并结合一定运行经验给出压水堆核电厂氚的产生量和排放份额，并与经验运行参数进行对比，结果表明：理论计算分析结果与电厂运行经验数据相吻合，氚主要通过燃料棒中的三元裂变，可燃毒物棒中硼的活化以及主冷却剂中硼、锂和氘流经堆芯时的活化产生，主要以液态氚水形式排放，影响气液两相分配份额的主要因素取决于主冷却剂向反应堆厂房和辅助厂房的泄漏率。本文结果可为解决压水堆核电厂氚的排放问题提供参考技术路线。

［1］ 环境保护部和国家质量监督检验检疫总局.GB 6249—2011 核动力厂环境辐射防护规定［S］.北京：中国环境科学出版社，2011.

［2］ Westinghouse Electric Company LLC.AP1000 design control document，Revision 19［R］.USA：Westinghouse Electric Company LLC，2011.

［3］ 上海核工程研究设计院.主回路H-3计算报告［R］.上海：上海核工程研究设计院，2011.

［4］ American Nuclear Society.ANSI／ANS 55.6—1993 Liquid radioactive waste system for light water reactor plants［S］.USA：American Nuclear Society，1993.

［5］ IAEA.Management of waste containing tritium and carbon-14，TRS 421-2004［R］.Vienna：IAEA，2004.

［6］ NRC.Calculation of releases of radioactive materials in gaseous and liquid effluents from pressurized water reactors PWR-GALE code，NUREG-0017Rev.1［R］.USA：NRC，1985.

Analyses of Generation and Release of Tritium in Nuclear Power Plant

LI Hui，MEI Qi-liang，FU Ya-ru
（Shanghai Nuclear Engineering Research ＆Design Institute，Shanghai 200233，China）

Tritium research including tritium generation in reactor core and in the primary coolant，release pathways，tritium chemical forms and release amount is a very important part of environment assessment of nuclear power plant.Based on the international operation practice，the primary coolant system，auxiliary systems，radwaste system and ventilation system were analysed，and the tritium release pathways and chemical forms were investigated.The results indicate that the theoretic calculation results agree with the nuclear power plant operation data very well.The tritium contained in the primary coolant is mainly produced from the three-fragment fission reaction，boron activation in the burnable poison rods and boron，lithium and deuterium activation when they pass through the core.The released tritium to the environment is mainly in the form of tritiated water and the percentage between the liquid and gaseous of release tritium mainly depends on the leakage rate from the primary coolant to the reactor building and auxiliary building.

tritium generation；tritium release；transfer characteristic

TL929

：A

：1000-6931（2015）04-0739-05

10.7538／yzk.2015.49.04.0739

2014-01-02；

2014-11-05

黎 辉（1982—），男，江西东乡人，工程师，硕士，核能科学与工程专业