基于OCT成像技术对常见陶瓷文物断面结构的无损分析*
2015-05-25董俊卿李青会严鑫
董俊卿,李青会,严鑫
中国科学院上海光学精密机械研究所科技考古中心,上海 201800
基于OCT成像技术对常见陶瓷文物断面结构的无损分析*
董俊卿,李青会†,严鑫
中国科学院上海光学精密机械研究所科技考古中心,上海 201800
采用光学相干层析(OCT)成像技术对河南和安徽出土的新石器时代至宋代的几种陶瓷质文物(彩陶、漆绘陶、唐三彩、绞胎釉陶、青瓷和钧瓷)的断面结构进行无损分析,获取了不同类别陶瓷器的表层(颜料层、底漆层和釉层)、中间层、胎釉结合面以及胎体表面的断面结构图像特征。通过这些结构图像,探讨了不同陶瓷器的制作工艺特点,同时也讨论了OCT成像技术分析不同类别陶瓷文物的断面结构的优点和局限。
光学相干层析(OCT);陶瓷文物;断面结构;无损分析
中国陶瓷类文物种类多样,有普通陶器、彩陶、彩绘陶、漆绘陶、釉陶、三彩陶、绞胎釉陶、青瓷、白瓷、黑瓷、钧釉瓷、青花瓷等诸多品种,不同的陶瓷往往具有不同的断面结构特征。通过对陶瓷断面结构的科学分析,可以获取陶瓷的制作工艺信息,进而为探讨同类别陶瓷的不同窑系或同一窑系不同时代制作工艺的特征及演变提供科学参考。以往多采用如体式显微镜、带能谱的扫描电子显微镜(SEM-EDS)、同步辐射X射线荧光光谱(SRXRF)和能量色散X射线荧光光谱(EDXRF)线扫描等分析手段,通过取样对陶瓷断面结构及化学成分进行分析,取得了许多重要的成果[1-6]。但这些方法不宜应用于典型的珍贵陶瓷文物,尤其是对完整器物进行断面结构分析。光学相干层析(OCT)成像技术,作为一种亚表面分析的有效手段,具有分辨率高、非接触无损伤、实时快捷、灵敏度高等优点,已经广泛应用于医学、材料学、薄膜技术、工业检测、珠宝检测等领域[7-10]。近年来,OCT技术也成功应用于科技考古学(如陶瓷[11-16]、壁画[17]、玉器[18]等)领域,取得了较好的效果。
1 样品和实验方法
1.1 样品来源
分析样品分别来自河南陕县庙底沟遗址、巩义黄冶唐三彩窑、宝丰清凉寺窑和禹州钧台窑以及安徽六安出土的包括彩陶、唐三彩、绞胎釉陶、青瓷、钧瓷及漆绘陶,共计9件,时代自新石器时代仰韶文化至北宋。样品情况见表1,样品照片见图1。彩陶、唐三彩、绞胎釉陶、青瓷样品由河南省文物考古研究院提供,钧瓷样品由郑州大学提供,漆绘陶样品由皖西博物馆提供。
1.2 实验方法
实验采用的是中国科学院上海光学精密机械研究所的扫频OCT系统[13]。该系统主要由高速扫描激光光源(日本Santec公司的HSL激光器,中心波长为1 310 nm,扫频速率为20 kHz,波长扫描覆盖范围118 nm,半峰全宽为100 nm,最大功率为50 mW)、干涉仪(日本Santec公司的IV-2000型)、测量臂和计算机组成,在普通硅酸盐材料中分辨率为5~8 μm。
2 实验结果
2.1 OCT二维分析结果
为获取理想的OCT二维图像信息,二维扫描时针对具体样品情况设定测量的具体参数,横向扫描范围设定为2 ~ 10 mm,积分次数为4,输出图像分辨率大小为1 000 pixel×750 pixel。
2.1.1 彩陶样品
彩陶是中国新石器时代的一种重要的文化现象,具有显著的区域和时代特征,而仰韶文化的彩陶是中国彩陶文化的典型代表。选取具有代表性的3件河南省陕县庙底沟遗址出土的仰韶文化彩陶进行OCT二维扫描,分析结果见图2。图中第一条亮线为空气与彩陶表面的界面;由于彩陶透明度差,光在颜料层的透过率较低;因颜料层、陶衣层和胎体的原料不同,致密程度不同以及保存现状不同,从而在OCT二维灰度图像上也存在显著差异;黑彩对光的吸收较强,与红色和白色陶衣强散射的特性形成鲜明对比;有的黑彩较薄且不均匀,有的黑彩较为致密,因而对光的吸收也存在明显的区别。
图1 分析陶瓷样品照片及OCT扫描位置示意图:(a) SMWB1;(b) SM-WB2;(c) SM-RB1;(d) QHT-1;(e) QHT-2;(f ) HY-Ⅳ-11-A;(g) HY-IV-14;(h) BQ-Y1;(i) J289(图中红线为OCT扫描位置 )
图2 仰韶文化彩陶的OCT二维分析结果:(a) SM-WB1;(b) SM-WB2;(c) SM-RB1
2.1.2 漆绘陶样品
漆陶是中国重要的一种漆物质文化遗产,是一种在陶胎上髹漆作画的器物,兼具髹漆和制陶两种工艺特点,时代和地域特色鲜明,在中国陶瓷发展史上具有承前启后的作用。选取安徽六安出土的西汉时期的两件漆绘陶样品进行OCT二维断层分析,结果如图3所示。样品QHT-1漆陶壶残片,外表有红色彩绘层和黑色漆膜,漆膜上可能有黑色彩绘。由图3可以看出,样品QHT-1红色彩绘层为高亮区域,对光的散射较强[图3(a)]。黑色区域为漆膜,对光具有一定的吸收能力,呈现出浅灰白色,由于漆膜厚度有限,可以看出漆膜下面的空气[如图3(b)右侧黑色层]及操作台的界面[图3(b)右侧白色亮线]。样品QHT-2漆陶盒上脱落一层漆膜,外表残存白色彩绘,内表残存灰色漆灰层(又称中间层或腻子层)。OCT分析表明:该样品的漆膜较QHT-1薄,在OCT二维图像上表现为两条亮线;漆膜下面浅灰色区域为灰色漆灰层,白色彩绘层则变为高亮的散射区[图3(b)]。
图3 西汉漆绘陶的OCT二维图像:(a) QHT-1; (b) QHT-2
2.1.3 唐三彩样品
唐三彩是中国唐代时期民间创烧并盛行于中唐的一种多彩铅釉陶。它用黏土作胎, 先经过1 000 ℃左右的高温素烧,然后施釉,再经过900℃左右的温度烧制而成,其釉色以黄、绿、蓝或黄、绿、白为主。河南巩义黄冶窑以烧制唐三彩而著称,是目前中国发现最早、面积最大、质量最精的烧制三彩的窑址,在初唐时开始烧制三彩[19]。通过OCT成像技术分析(图4)可以看出,唐三彩中的蓝色、绿色及黄色部位的OCT图像基本一致。图中第一条细的亮线为空气与釉层的交界面,第二条略粗的亮线为釉层与胎体之间的中间层,中间层较薄,而两条亮线之间为釉层。从OCT二维图像上可以看出,唐三彩样品的胎釉界限分明,胎体与陶器胎体的OCT图像类似,皆为均匀的灰白色散射区。相对而言,白色釉层较薄,其对应的胎体部分散射较强;而蓝色、绿色和黄色釉层相对较厚,对应的胎体部位吸收较强。该样品的釉层中几乎不见明显的气泡,部分区域有少量强散射颗粒。这些强散射颗粒可能与样品表面的风化有关。唐三彩的釉属于低温铅釉体系,容易风化,所分析这件样品表面的釉层并非全部光滑明亮,存在不同程度的风化腐蚀,这些风化腐蚀的地方对探测光存在一定的影响,风化腐蚀区与未风化的釉层在折射率上的差异,从而呈现出图4中强散射颗粒。
图4 唐三彩样品HY-Ⅳ-11-A的OCT二维图像:(a) 绿-白-黄色区域;(b) 蓝-白-绿色区域
2.1.4 绞胎釉陶样品
绞胎釉陶也是黄冶唐三彩窑的一个重要品种,该窑是中国目前已知的绞胎工艺发源地。绞胎是将两种或两种以上不同颜色的胎土揉和在一起,然后相绞拉坯,制作成形,经高温素烧后再施一层透明釉,低温烧制而成。绞胎纹理因泥坯绞揉方式不同而不同,变化多端,如木纹、流水纹等。选取了巩义黄冶唐三彩窑出土的一件酱黄釉绞胎釉陶HY-Ⅳ-14进行OCT成像分析,分析结果如图5所示。绞胎釉陶样品与唐三彩样品在釉层上基本一致,胎釉界限分明,也存在一个明显的中间层,但在胎体层面与唐三彩样品差异较大。颜色较深的黑色胎体部位与白色主体胎体形成鲜明对比,使得绞胎呈木纹理状。两条白色亮线之间的黑色区域为釉层,釉层比较均匀。由于铅釉透明度好,光很容易透过釉层进入到胎体,黑色胎体与灰白色胎体因对激光的吸收和反射的程度不同而形成明显的反差,黑色胎体部分散射弱、透射率高,灰白色胎体区域散射稍强、透射率低。由于绞胎明显的颜色差异及其对光的吸收和散射的不同,黑色胎体和白色胎体区域所对应的中间层也存在明显不同,前者呈灰白色散射带,后者呈较为清晰的一条白色高亮线。
图5 绞胎釉陶样品HY-Ⅳ-14的OCT二维图像
2.1.5 青瓷样品
青瓷是中国最早的瓷器品种之一,不同时代、不同窑口烧制的青瓷因原料、工艺等而各具特色。选取河南宝丰县清凉寺窑出土的一件青瓷样品进行OCT成像分析。由图6可知,青瓷与前述彩陶、漆陶、唐三彩和绞胎釉陶明显不同。该样品的釉层基本为均匀的玻璃相,在OCT二维图像中表现为黑色。釉层中有大小不一的气泡和异质颗粒。气泡内部为空气(或真空),对探测光基本没有散射,气泡内部在OCT二维图像中呈现出黑色,气泡边界呈现近似空心椭圆形或上下两对短平行线,且最上、最下部较亮。这是由于釉层与气泡存在折射率的突变,单次背向散射光增强,气泡最上、最下表面的单次背向散射被探测出来,而气泡其余部位的强单次背向散射光由于存在散射角度,不能很好地被探测出来,因此气泡的最上、最下部位亮度较强。釉层中高亮团簇为异质颗粒,异质颗粒可能与釉层中的析晶、分相等有关,它与釉层的存在形式明显不同,其散射程度也存在显著差异,均匀玻璃相对光基本无散射,而异质颗粒对光散射较强,同时由于两者折射率的差异,从而造成异质颗粒形成高亮团簇。由于异质颗粒和气泡边界所产生散射的影响,造成该样品胎釉交界线不连续,但胎釉分界明显。
图6 青瓷样品BQ-Y1的OCT二维图像
2.1.6 钧瓷样品
钧瓷是宋代五大名瓷之一,创烧于河南禹州市钧官窑,以其独特的窑变艺术而闻名于世,被称为国之瑰宝。选取一件外釉酱中泛滥带紫的钧官窑瓷片样品进行OCT二维成像分析,结果如图7所示。可以看出,钧瓷样品特征鲜明,釉层存在明显的分层现象。通过OCT二维图像观察至少有两层釉:其一为灰白色衬度的密集散射玻璃相釉层,可能与铜的价态和存在形式有关;其二为黑色衬度的较均匀玻璃相釉层。釉层中存在较多的气泡和异质颗粒,且气泡的直径较大。由于钧瓷样品的釉层中非均匀玻璃相较多,因此气泡多为空心椭圆形,而部分均匀玻璃相层中的气泡为上下一对短平行线。由于气泡、多层釉层对探测光散射和吸收程度不同,造成钧瓷样品的胎釉交界面不及前述的唐三彩、绞胎釉陶及青瓷样品明显。
图7 钧瓷样品J289的OCT二维图像
通过以上分析可以看出,未施加透明釉的仰韶文化彩陶和西汉漆绘陶的OCT亚表面结构较为相似,施低温釉的唐三彩和绞胎釉陶较为相似,而施加高温钙釉的青瓷和钧瓷较为相似。虽然彩陶和漆绘陶的透明度较差,光对颜料层的透过率较低,但由于颜料层、陶衣层、漆绘层和胎体的原料不同、致密程度不同、保存现状不同,因此在OCT二维灰度图像上也存在一定差异。黑彩对光的吸收较强,与红色和白色陶衣强散射的特性形成鲜明的对比。有的黑彩较薄而不均匀,有的黑彩较为致密,从而对光的吸收也存在明显的区别。漆绘陶样品的红色和白色彩绘层对光的散射较强,而黑色漆膜层对光具有一定的吸收能力,呈现出浅灰白色,漆膜层较薄,透过漆膜可见漆膜下面的灰色漆灰层,呈浅灰色衬度。
唐三彩和绞胎釉陶的釉层相对薄而纯净,无明显的气泡和散射颗粒,在胎釉之间皆存在一层薄薄的中间层,中间层可能与化妆土或胎釉的渗透有关。唐三彩白色釉层较薄,其对应的胎体部分散射较强;而蓝色、绿色和黄色釉层相对较厚,其OCT二维图像无明显差异,对应的胎体部位吸收较强。绞胎釉陶与唐三彩的不同主要体现在胎体上,黑色胎体对探测光的吸收较强,而白色胎体部位对探测光的散射较强。
宝丰清凉寺窑的青瓷和禹州钧台窑的钧瓷的釉层较唐三彩和绞胎釉陶厚,釉层中都存在较多的气泡和异质颗粒,由于气泡和异质颗粒以及釉层对探测光的吸收、散射和折射率上的差异,导致胎釉分界面未能很好地探测出来,仅靠OCT二维图像不易判断这两件青瓷和钧瓷样品是否存在中间层(或釉料渗透层)。与青瓷样品不同的是,钧瓷样品的釉层中存在明显的分层现象。第一层釉对光散射较强,透明度略差;而第二层釉对光吸收较强,透明度较好。
2.2 OCT三维分析结果
为了深入探讨绞胎釉陶、青瓷和钧瓷的差异及原因,进一步对其进行OCT三维扫描,并做相应的切割分析。三维扫描时的测试参数:x轴测量范围5 mm,y轴测量范围5 mm,x、y轴向像素点个数都为700,z轴像素点个数为512,z轴方向5.3 µm/pixel。
绞胎釉陶样品HY-Ⅳ-14的OCT三维扫描结果如图8(a)所示,红色为添加的伪彩色。沿垂直于z轴方向对样品的OCT三维图像进行切割处理,图8(b)和8(c)分别为釉层表面和胎釉结合部位的切片,图8(d)则为垂直于z轴方向的平面切面。由此,可以更直观地看出绞胎釉陶的绞胎工艺,胎釉分界明显,无明显气泡。其釉层比较均匀、透明,探测光透过釉层后,白色胎体对光的散射强,而黑色胎体对光的吸收较强。
图8 绞胎釉陶HY-IV-14的OCT三维图像及不同切割处理图像:(a) 三维伪彩图像;(b) 垂直于z轴方向釉层表面的切片;(c) 垂直于z轴方向胎釉结合部位切片;(d)用垂直于z轴的平面切面
青瓷和钧瓷样品的OCT三维图像与绞胎釉陶明显不同,青瓷样品BQ-Y1釉层和胎体分界明显,无明显分层现象,釉层中有许多气泡和异质颗粒[图9(a)]。用垂直于z轴的平面进行切割图9(a),可以清楚地看出气泡的溢出路径以及气泡和异质颗粒在釉层中的分布,气泡多由胎体向釉层溢出,在胎釉结合面可见气泡溢出后留下的气孔。强散射区域周围有一圈黑色无散射区域或低散射区域,锥形区域底端直径和气泡直径近似。气泡溢出后产生空隙,液态的釉流入胎体,形成黑色环形空心区域[图9(b)]。通过垂直于z轴方向胎釉结合部位的切片可以看出,胎体中气泡溢出后留下的大小不一的气孔[图9(c)]。
钧瓷样品J289的OCT三维分析结果见图10,钧瓷的气泡、气孔及气泡路径和青瓷比较相似[图10(b)和图10(c)]。与青瓷不同的是,钧瓷的釉层中有明显的分层现象,胎釉结合面不及青瓷明显[图10(a)]。
图9 青瓷样品BQ-Y1的OCT三维图像及不同切割处理图像:(a) 三维伪彩图像;(b) 垂直于z轴的平面切面;(c) 垂直于z轴方向胎釉结合部位切片
图10 钧瓷样品J289的OCT三维图像及不同切割处理图像:(a) 三维伪彩图像;(b) 垂直于z轴的平面切面;(c) 垂直于z轴方向胎釉结合部位切片
一般认为,黄冶唐三彩窑的釉陶和唐三彩制品是先高温素烧胎体,胎体烧结后再施铅釉低温烧制而成。宝丰清凉寺窑的青瓷采用胎釉一起烧制,而禹州钧台窑的钧瓷烧制工艺比较复杂,可能经过多次焙烧,也存在素烧胎体过程,不过是低温素烧,胎体烧结程度不高。结合以上OCT成像技术的分析结果认为,绞胎釉陶、青瓷和钧瓷的OCT图像上的显著差异,与其胎、釉的不同处理工艺以及化妆土工艺密切相关。釉层中的气泡一部分是由于胎体中的各种气体在烧制过程中向釉层溢出所致,另一部分可能与釉料的配方和烧制工艺有关。绞胎釉陶在素烧阶段胎体中气泡可能已经溢出,由于胎体已经烧结,在施釉烧制阶段几乎没有气泡溢出。
3 结论
采用OCT成像技术对河南庙底沟遗址仰韶文化彩陶、安徽六安出土的西汉漆绘陶、河南巩义黄冶唐三彩窑出土的唐代唐三彩和绞胎釉陶、河南宝丰清凉寺窑出土的宋代青瓷以及禹州钧台窑出土宋代钧瓷的亚表面结构进行了系统无损分析。结果表明,OCT成像技术可以应用于不同类别陶瓷器的断面结构特征的无损研究,可以获取样品表层(如颜料层、漆绘层、釉层)、中间层(化妆土层或釉过渡层)以及胎体表面的OCT断层图像信息,通过强散射颗粒和气泡的大小和分布、釉层均匀性、多层釉以及透过率等特征,可以探索不同陶、瓷器的制作工艺特点及图形学上的特征差异,研究结果可以对基于裸眼观察对陶瓷器釉系的划分进行验证和补充,为研究陶瓷的技术发展和交流提供重要的图形学信息。总体来讲,OCT成像的深度与材料的吸收系数密切相关,釉的吸收和散射程度及通透情况与釉料的配方组分和工艺关系紧密,OCT成像技术在透明度较好(对光吸收少、散射少)的瓷器的断层图像结构分析中具有突出的优势。不过,由于分辨率和对透过率的局限,现有的OCT成像技术在探索如二次烧成的三彩釉陶器的不同色釉以及透明度较差(对吸收较强或散射较强)的彩陶和漆绘陶的颜料层和漆绘层的分析方面略显不足。
致谢 感谢河南省文物考古研究院樊温泉、郭木森、胡永庆研究员,郑州大学李国霞教授,皖西博物馆、安徽省文物考古研究所姚政权副研究员在实验分析过程中给予的支持和帮助。
(2015年9月1日收稿)
参考文献
[1]朱剑, 孙新民. 汝瓷成分的线扫描分析[J]. 核技术, 2002, 25(10): 853-858.
[2]梁宝鎏, 毛振伟, 李德卉, 等. 能量色散型X射线探针技术对汝瓷成分的线扫描分析[J]. 中国科学: B辑, 2003, 33(4): 340-346.
[3]YANG Y M, FEBG M, LING X, et al. Microstructural analysis of the color-generating mechanism in Ru ware, modern copies and its differentiation with Jun ware [J]. Journal of Archaeological Science, 2005, 32 (2): 301-310.
[4]董俊卿, 朱铁权, 毛振伟, 等. 双墩遗址、侯家寨遗址彩陶与红衣陶制作工艺的初步研究[J]. 东南文化, 2006, (1): 21-30.
[5]凌雪, 姚政权, 魏女, 等. 耀州窑青瓷白色中间层和化妆土的EDXRF光谱分析[J]. 文物保护与考古科学, 2008, 20(1): 12-17.
[6]孙莹, 毛振伟, 周世荣, 等. 能量色散X射线荧光光谱法探针线扫描分析“长沙窑”彩绘工艺[J]. 理化检验: 化学分册, 2008, 44(9): 807-814.
[7]李鹏, 黄润, 高万荣.光学相干层析术在人体皮肤成像方面的实验研究[J].中国激光, 2009, 36(10): 2498-2502.
[8]孟卓, 姚晓天, 姚辉, 等. 光学相干层析用于检测早期人工龋齿[J].中国激光, 2010, 37(11): 2709-2713.
[9]于海民, 牛源, 刘桂林, 等. 扫频光源OCT对单晶硅片制绒质量的检测[J]. 激光与光电子学进展, 2013, 50(3): 021701.
[10]许鹏, 何红, 丁志华. 光学相干层析应用于玉石亚表面结构的研究[J].中国激光, 2011, 38(5): 0508004
[11]YANG M L, WINKLER A M, BARTON J, et al. Using optical coherence tomography to examine the subsurface morphology of Chinese glazes [J]. Archaeometry, 2009, 51(5): 808-821.
[12]YANG M L, WINKLER A M, KLEIN J. Using optical coherence tomography to characterize thick-glaze structure: Chinese Southern Song Guan glaze case study [J]. Studies in Conservation, 2012, 57(2): 67-75.
[13]严鑫, 董俊卿, 李青会, 等. 基于OCT技术对古代瓷釉断面结构特征的初步研究[J]. 中国激光, 2014, 41(9): 908001.
[14]严鑫, 蕫俊卿, 刘卫东, 等. 古代瓷釉OCT图像的纹理特征分析研究[J]. 中国激光, 2015, 42(5): 0508008.
[15]严鑫, 蕫俊卿, 李青会, 等. 基于OCT技术对古瓷釉气泡特征的初步研究[J]. 光谱学与光谱分析, 2015, 35(8):2275-2280.
[16]DONG J Q, YAN X, LI Q H, et al. Research on the characteristics of the glaze used in different types of ceramics from Huangye kiln in Gongyi using OCT technology [M]// GAN F X, LI Q H, HENDERSON J (eds). Recent Progress of Scientific Research on Ancient Glass and Glaze. Singapore: World Scientific Publishing, 2015.
[17]LIAND H D, PERIC B, M HUGHES, et al. Optical coherence tomography for art conservation & archaeology [J]. SPIE, 2007, 6618: 661805.
[18]YANG M L, LU C W, HSU I J, et al. The use of optical coherence tomography for monitoring the subsurface morphologies of archaic jades [J]. Archaeometry, 2004, 46(2):171-182.
[19]河南省文物考古研究所, 中国文物研究所, 日本奈良文化财研究所. 黄冶窑考古新发现[M]. 郑州: 大象出版社, 2005.
(编辑:温文)
Nondestructive analysis of section structure of common ceramic cultural relics based on OCT imaging technology
DONG Junqing, LI Qinghui, YAN Xin
Center of Sci-tech Archaeology, Shanghai Institute of Optics and Fine Mechanics, Chinese Academy of Sciences, Shanghai 201800, China
Utilizing the optical coherence tomography (OCT) imaging technology, we nondestructively analyzed the section structure of some ceramic cultural relics (such as colored pottery, lacquer painted pottery, tri-colored glazed pottery of the Tang Dynasty, glazed pottery with twisted body, celadon and Jun porcelain) unearthed from Henan and Anhui provinces and dated from Neolithic Period to the Western Han Dynasty. We obtained the section structure imaging characteristics of the surface (the layers of pigment, lacquer and glaze), the middle layer, the glaze/body boundaries and the body of the different type ceramic objects. The production process characteristics of the different ceramic antiquities were discussed based on the characteristics. In addition, we also discussed the advantages and limitations of the OCT imaging technology in analyzing the section structure of diverse ceramic culture relics.
optical coherence tomography (OCT), ceramic cultural relic, section structure, nondestructive analysis
10.3969/j.issn.0253-9608.2015.05.002
*国家重点基础研究发展计划(973计划)(2012CB720901、2012CB720906),科技支撑计划课题(2013BAK08B08)和国家自然科学基金(51402326、11374314)资助
†通信作者,E-mail:qinghuil@sina.com