利用双色啁啾激光场产生超短的单个阿秒脉冲
2015-03-23冯立强
冯立强
(1.辽宁工业大学理学院, 锦州 121000; 2.中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室, 大连 116023)
利用双色啁啾激光场产生超短的单个阿秒脉冲
冯立强1,2
(1.辽宁工业大学理学院, 锦州 121000; 2.中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室, 大连 116023)
数值研究了氦原子在两束啁啾激光场形成的组合场驱动下所发射高次谐波的特点. 计算结果表明, 当两束啁啾激光场的形式为δi(t)=-βiωit2/T (i=1, 2)并且啁啾参数分别为β1=0.3和β2=0.6时, 高次谐波谱的平台区域能得到很大的扩展, 随后通过激光场强度以及相位的优化, 谐波截至能量延伸到了812 eV. 最后通过叠加谐波次数从160次到210次, 210次到260次, 260次到310次, 可获得一系列脉宽为33 as的单个阿秒脉冲.
高次谐波; 阿秒脉冲; 啁啾激光场
1 引 言
随着飞秒(10-15s)和阿秒(10-18s)科技的迅猛发展, 原子和分子与强激光场相互作用的动力学现象已经成为了当今的热点之一[1], 并且随之发现了一些新颖有趣的物理现象, 例如高次谐波(high-order harmonic generation, HHG)[2-4], 阈上电离(above-threshold ionization, ATI)[5], 以及非顺序的双电离(nonsequential double ionization, NSDI)[6]等. 其中,高次谐波作为产生阿秒脉冲的重要方法之一更是被深入广泛的研究.
虽然利用啁啾激光场来延伸谐波截止能量的方法已经被广泛的研究,但是目前利用双色啁啾激光场产生高次谐波却很少有报道[15], 并且理论方法也多是局限于一维空间. 因此, 鉴于上述原因, 本文主要应用三维的模型理论研究了双色啁啾激光场驱动下对产生高次谐波以及阿秒脉冲的影响, 结果表明双色啁啾场可以有效的延伸谐波截止能量, 随后通过激光参数的优化, 获得了一系列33as的超短孤立脉冲.
若无特殊说明,本文均采用原子单位.
2 理论方法
本文中, 高次谐波以及阿秒脉冲可以通过数值求解三维含时薛定谔方程来得到[16-19], 在长度规范和电偶极近似下, 原子和强激光场相互作用的三维含时薛定谔方程为
φ(r,t),
(1)
其中V(r)=-1.535/r是氦原子的软核库伦势, φ(r,t)为电子波函数. 双色啁啾组合场可以表示为
E(t)=E(f1(t)cos(ω1t+δ1(t)+φ1)
+Rf2(t)cos(ω2t+δ2(t)+φ2)),
(2)
其中ωi,φi和δi(t) (i=1,2)分别为5fs/800nm和10fs/1600nm激光场的频率, 相位和啁啾参数. 其中δi(t)=-βiωit2/T(i=1,2), 本文中选取T=42fs(总的传播时间).E为800nm激光场的振幅,R为1600nm激光场与其的强度比. 脉冲的包络形状为高斯型, 即
fi(t)=exp[-4ln(2)t2/τi2],
(3)
其中τi(i=1, 2)分别为两束激光场的半高宽度.
根据艾伦费斯特定律[20], 可以求得偶极加速度为
(4)
然后对其进行傅立叶变换便可以得到相应的高次谐波谱
(5)
最后, 通过适当的叠加谐波可以获得阿秒脉冲
.
(6)
3 结果与分析
图1(a)给出了5fs/800nm,I=1.0×1015W/cm2的单色啁啾场与氦原子相互作用的谐波发射功率谱.从图中可以注意到, 在无啁啾参数时(β1=0), 谐波的截止能量为138ω1, 这和经典的预言值Ecutoff=Ip+3.17Up是一致的. 随着啁啾参数的加入(β1=0.3), 谐波的截止能量被明显的增大并且形成了一个展宽为140ω1且规则的连续辐射区, 但其干涉现象却特别明显. 然而随着啁啾参数的继续增大(β1=0.6), 虽然谐波截止能量会进一步增大, 但是辐射谱不再平滑规则, 这种情况是不利于产生孤立的阿秒脉冲的[11]. 图1(b)给出了双色啁啾场与氦原子相互作用的谐波发射功率谱, 其中β1选为具有最好延伸结果的β1=0.3. 10fs/1600nm啁啾场的强度比选择为R=0.1并且与第一束激光场有相同的啁啾形式. 从图中我们观察到, 随着第二束啁啾场的加入, 谐波的截止能量又一次被延伸, 尤其是在β1=0.3,β2=0.6的条件下形成了一个展宽为255ω1的连续谱. 但是随着啁啾参数β2的继续增大, 谐波截止能量反而被抑制了(例如β1=0.3,β2=0.8). 为了完整的了解啁啾场对高次谐波的影响, 我们还做了不同啁啾场的变换, 如图1(c)所示. 我们将δ2(t)变换为δ2(t)=-β2ω2t3/T, 从图中我们可以看出,随着变换后的啁啾场的加入, 谐波的截止能量也被明显的增加了, 但是由于其干涉效应非常的明显并不适合用来产生孤立的阿秒脉冲. 因此, 最佳的啁啾组合场形式为δi(t)=-βiωit2/T(i=1, 2).
图1 氦原子在单色啁啾场和双色啁啾场中产生的高次谐波光谱(a)5 fs/800 nm单色啁啾场作用下产生的谐波功率谱; (b)和(c)5 fs/800 nm和10 fs/1600 nm双色啁啾场作用下产生的谐波功率谱. 其中(b)里面δi(t)=-βiωit2/T (i=1, 2); (c)里面δ1(t)=-β1ω1t2/T,δ2(t)=-β2ω2t3/TFig.1 HHG spectra driven by (a) the single-color chirp pulse (5 fs/800 nm); (b) the two-color chirp pulse (5 fs/800 nm+10 fs/1600 nm) with δi(t)=-βiωit2/T (i=1, 2); (c) the two-color chirp pulse with δ1(t)=-β1ω1t2/T,δ2(t)=-β2ω2t3/T
为了深入的理解啁啾激光场对谐波截止能量的影响, 本文运用Morlet小波变换的方法[11]对连续辐射谱进行了时频分析, 具体结果如图2所示. 首先图2(a)-(c)给出了单色啁啾场β1=0.0和β1=0.3以及这两种情况下的时频分析图. 从图中我们可以看出, 对于本文的这种短脉冲激光场会产生3个主要的峰P1,P2,P3, 并且每个峰对应峰值中心左右都有两个“分支”, 被称为短量子路径(左分支, 即电子在较晚的时间电离,但在较早的时间回碰)和长量子路径(右分支, 即电子在较早的时间电离,但在较晚的时间回碰)[21], 而对于最高峰P2长短路径的强度几乎一样, 这就是谐波谱上干涉现象明显的原因. 从图中我们还可以看到, 由于啁啾参数的变化, 最高峰P2由原来的138ω1增加到了263ω1. 由“三步模型”我们知道最高峰P2的产生是由于激光包络的B-C-D过程, 而由于啁啾参数的改变, 这一过程被明显的展宽, 如图2(a)所示, 导致电子有更长的时间来加速并且获得了更高的能量进而辐射出更大的谐波截止能量. 图2(d)-(f)给出了双色啁啾场β1=0.3,β2=0.6和β1=0.3,β2=0.8以及这两种情况下的时频分析图. 从图中我们看出, 对于β1=0.3,β2=0.6的情况, 由于第二束激光场的加入,B-C-D过程不仅被展宽并且其振幅被增强, 导致电子不仅获得了更多的时间来加速而且还从激光场获得了更大的能量, 因而谐波的截止能量被大幅度增加. 而对于β1=0.3,β2=0.8的情况, 虽然其B-C-D过程被展宽, 但是其振幅强度相比于β1=0.3,β2=0.6的情况却稍有降低, 这导致其谐波截止能量被稍许的抑制, 但还是大于其他的单色啁啾场情况.
图3(a)和(b)分别给出了高次谐波谱随着相位角φi(i=1, 2)变化的演化图. 啁啾参数选为β1=0.3,β2=0.6. 从图中我们观察到, 对于2个相位角φ1和φ2, 最大的谐波截至能量都出现在零相位处, 无论相位角随着正向还是反向增加, 谐波的截止能量都会被抑制. 但是对于相位角φ1来说, 反向的谐波截止能量要大于正向的谐波截止能量, 而对于相位角φ2来说, 正反向的下降趋势几乎一样.
图4(a)给出了最佳组合啁啾场下(β1=0.3,β2=0.6,φ1, 2=0°)高次谐波光谱随相对强度比R的变化. 从图中我们看到, 随着相对强度R的增加, 谐波的截止能量被明显的延伸, 尤其是在R=0.7的时候, 谐波截止能量被延伸到了524ω1(812eV), 并且形成了一个展宽为460ω1的超长平滑连续发射区, 尤其是在100ω1到300ω1这一区间, 谐波几乎没有出现干涉现象. 但是随着相对强度R的继续增加, 例如R=0.9时, 虽然谐波截止能量继续增加, 但是谐波波谱变的不再光滑并且其强度下降的较快不利于产生强度较高的超短阿秒脉冲. 因此, 鉴于上述原因, 最佳的强度比R选定为0.7. 图4(b)给出了最佳强度比时的时频分析图. 从图中我们可以看出, 由于强度比R的增加, 最高峰P1的截止能量被显著的增加了, 并且其短量子路径的贡献要远高于长量子路径, 尤其是当谐波能量在100ω1到300ω1之间, 长量子路径几乎观察不到, 这说明长量子路径对连续谱的贡献可以忽略不计, 这和图4(a)中观察到的现象几乎一致. 这一由短量子路径形成的宽频带可以用来产生超短的孤立阿秒脉冲.
图2 (a) 单色啁啾场; (b) β1=0.0情况下的时频分析图; (c) β1=0.3情况下的时频分析图; (d)双色啁啾场; (e) β1=0.3,β2=0.6情况下的时频分析图; (f) β1=0.3,β2=0.8情况下的时频分析图. T表示800nm激光场的光周期Fig.2 (a) and (d) The profiles of the single- and two-color chirp pulses; (b) and (c) The time-frequency distributions of the HHG spectra under the single chirp pulse with β1=0.0 and β1=0.3; (e) and (f) The time-frequency distributions of the HHG spectra under the two-color chirp pulse with β1=0.3,β2=0.6 and β1=0.3,β2=0.8 (T means the optical cycle of 800nm pulse in all the following figures unless stated otherwise.)
图3 最佳双色啁啾场情况下(β1=0.3, β2=0.6)谐波光谱随相位角的变化 (a)谐波光谱随φ1的变化; (b) 谐波光谱随φ2的变化Fig.3 HHG spectra as a function of the relative phases (a) φ1; (b) φ2. The chirp parameters are chosen to be β1=0.3,β2=0.6
图4 (a)不同强度比R下产生的高次谐波光谱; (b)R=0.7情况下的时频分析图. T表示800nm激光场的光周期Fig.4 (a) HHG spectra driven by the two-color chirp pulse with different intensity ratios R; (b) Time-frequency distributions of the HHG spectra under the two-color chirp pulse with R=0.7
图5给出了叠加谐波后产生的阿秒脉冲的时域包络曲线. 由于各阶谐波的相位不同, 所以直接叠加整个连续区不利于产生单个阿秒脉冲. 因此, 分别叠加160次到210次谐波, 210次到260次谐波, 260次到310次谐波我们得到三个持续时间为33as的孤立阿秒脉冲.
图5 叠加谐波所产生的阿秒脉冲的时域包络曲线Fig.5 The temporal profiles of the attosecond x-ray pulses by superposing optimal harmonics
4 结 论
综上所述, 本文数值计算了氦原子在两束啁啾激光场形成的组合场驱动下产生谐波功率谱的特点. 计算结果表明, 当两束啁啾激光场的形式为δi(t)=-βiωit2/T(i=1, 2)并且啁啾参数为β1=0.3和β2=0.6时, 高次谐波谱的平台区域能得到最佳的扩展, 随后通过激光场强度以及相位的优化, 谐波截至能量延伸到了524ω1(812eV), 而且获得了频宽为460ω1几乎由短量子路径贡献的超长平滑连续发射区. 最后通过适当的叠加谐波可获得一系列脉宽为33as的孤立阿秒脉冲.
[1]FφrreM,BarmakiS,BachauH.NuclearinterferenceinthecoulombexplosionofH+2inshortvuvlaserfields[J]. Phys. Rev. Lett., 2009, 102: 123001.
[2]LiuSS,MiaoXY.Enhancementofhigh-orderharmonicemissionbyusingacoherentsuperpositioninatwo-colorlaserfield[J]. J. At. Mol. Phys., 2012, 29(5): 881 (inChinese) [刘莎莎, 苗向阳. 在双色场中使用相干叠加态来提高高次谐波的发射 [J]. 原子与分子物理学报, 2012, 29(5): 881]
[3]DuHN,MiaoXY.Theoreticalexplorationofintensityeffectsonhigh-orderharmonicgenerationfromH2+molecules[J]. J. At. Mol. Phys., 2013, 30(1): 115 (inChinese) [都慧妮, 苗向阳. 理论研究激光强度对H2+分子高次谐波产生的影响 [J]. 原子与分子物理学报, 2013, 30(1): 115]
[4]HaesslerS,CaillatJ,BoutuW, et al.Attosecondimagingofmolecularelectronicwavepackets[J]. Nat. Phys., 2010, 6: 200.
[5]PosthumusJH.Thedynamicsofsmallmoleculesinintenselaserfields[J]. Rep. Prog. Phys., 2004, 67: 623.
[6]StaudteA,RuizC,SchöfflerM, et al.Binaryandrecoilcollisionsinstrongfielddoubleionizationofhelium[J]. Phys. Rev. Lett., 2007, 99: 263002.
[7]CorkumPB.Plasmaperspectiveonstrongfieldmultiphotonionization[J]. Phys. Rev. Lett., 1993, 71:1994.
[8]GoulielmakisE,SchultzeM,HofstetterM, et al.Single-cyclenonlinearoptics[J]. Science, 2008, 320:1614.
[9]ChenJG,YangYJ,ZengSL, et al.Generationofintenseisolatedsub-40-aspulsesfromacoherentsuperpositionstatebyquantumpathcontrolinthemulticycleregime[J]. Phys. Rev.A, 2011, 83: 023401.
[10]ZengZ,ChengY,SongX, et al.Generationofanextremeultravioletsupercontinuuminatwo-colorlaserfield[J]. Phys. Rev. Lett., 2007, 98: 203901.
[11]FengLQ,ChuTS.High-orderharmonicsextensionandisolatedattosecondpulsegenerationinthree-colorfield:Controllingfactors[J]. Phys. Lett.A, 2011, 375: 3641.
[12]WuJ,ZhangGT,XiaCL, et al.Controlofthehigh-orderharmonicscutoffandattosecondpulsegenerationthroughthecombinationofachirpedfundamentallaserandasubharmoniclaserfield[J]. Phys. Rev.A, 2010, 82: 013411.
[13]LiPC,ZhouXX,WangGL, et al.Isolatedsub-30-aspulsegenerationofanHe+ionbyanintensefew-cyclechirpedlaseranditshigh-orderharmonicpulses[J]. Phys. Rev.A, 2009, 80: 053825.
[14]WuJ,ZhaiZ,LiuXS.Extensionofhigh-orderharmonicsandgenerationofanisolatedattosecondpulseinthechirpedlaserfield[J]. Chin. Phys.B, 2010, 19: 093201.
[15]FengLQ,ChuTS.Generationofanisolatedsub-40-aspulseusingtwo-colorlaserpulses:Combinedchirpeffects[J]. Phys. Rev.A, 2011, 84: 053853.
[16]LuRF,HeHX,GuoYH, et al.Theoreticalstudyofsingleattosecondpulsegenerationwithathree-colourlaserfield[J]. J. Phys.B, 2009, 42: 225601.
[17]MiaoXY,DuHN.Theoreticalstudyofhigh-order-harmonicgenerationfromasymmetricdiatomicmolecules[J]. Phys. Rev.A, 2013, 87: 053404.
[18]ChuTS,ZhangY,HanKL.Thetime-dependentquantumwavepacketapproachtotheelectronicallynonadiabaticprocessesinchemicalreactions[J]. Int. Rev. Phys. Chem., 2006, 25: 201.
[19]HuJ,HanKL,HeGZ.CorrelationquantumdynamicsbetweenanelectronandD+2moleculewithattosecondresolution[J]. Phys. Rev. Lett., 2005, 95: 123001.
[20]BurnettK,ReedVC,CooperJ, et al.Calculationofthebackgroundemittedduringhigh-harmonicgeneration[J]. Phys. Rev.A, 1992, 45: 3347.
[21]MairesseY,BohanAD,FrasinskiLJ, et al.Attosecondsynchronizationofhigh-harmonicsoftx-rays[J]. Science, 2003, 302: 1540.
Generation of the isolated attosecond pulse by using the two-color chirped pulse
FENG Li-Qiang1,2
(1.College of Science, Liaoning University of Technology, Jinzhou 121000, China;2.State Key Laboratory of Molecular Reaction Dynamics, Dalian Institute of Chemical Physics Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, China)
We theoretically investigate the combined chirp effects on the generation of the high-order harmonic and the isolated attosecond pulse when a model He atom is exposed to an intense 5 fs/800 nm fundamental chirped pulse combined with a weak 10 fs/1600 nm controlling chirped pulse. The results show that when the chirped parameters are chosen to be β1=0.3 and β2=0.6, the harmonic cutoff energy is remarkably enhanced. Further, through optimizing the laser parameters from the carrier-envelope phases (CEPs) and the pulse intensity, the harmonic cutoff is extended to the 812 eV. Finally, by superposing a properly selected harmonics in the supercontinuum region, a series of isolated attosecond pulses with durations of 33 as can be obtained.
High-order harmonic generation; Attosecond pulse; Chirp pulse
2014-04-22
辽宁工业大学教师科研启动基金(X201319);辽宁省教育厅基金(L2014242)
冯立强 (1985—),男 辽宁沈阳人, 博士, 讲师.E-mail: lqfeng1101@126.com
103969/j.issn.1000-0364.2015.10.017
O562.4
A
1000-0364(2015)05-0823-06