非链式HF/DF激光器的研究进展

王　旭，谢冀江，潘其坤，王春锐，邵春雷，邵明振

(1.中国科学院 长春光学精密机械与物理研究所

激光与物质相互作用国家重点实验室，吉林 长春130033;2.中国科学院大学，北京100049)



非链式HF/DF激光器的研究进展

王旭1,2，谢冀江1*，潘其坤1，王春锐1，邵春雷1，邵明振1

(1.中国科学院 长春光学精密机械与物理研究所

激光与物质相互作用国家重点实验室，吉林 长春130033;2.中国科学院大学，北京100049)

摘要：HF/DF激光器是中红外波段能提供最高能量输出的激光光源，也是中红外波段应用非常广泛的相干光源。本文介绍了近几年国内外关于非链式HF/DF激光器的研究进展及其成果应用，分析了非链式HF/DF激光器在应用方面的优缺点，总结了实现非链式HF/DF激光输出的关键技术和存在的问题，指出了该技术的未来发展方向。

关键词:HF/DF激光器；非链式；放电引发方式；激光应用

Research progress of non-chain HF/DF laser

1引言

辐射波段2.7~3.1 μm(HF)，3.5~4.2 μm(DF)的HF/DF化学激光器[1-3]，由于其易于实现高功率输出、光束质量好、辐射光谱丰富等特点被广泛地应用于光电对抗、环境检测、激光雷达、激光化学、激光光谱学等领域[4-11]。HF/DF激光的产生方式主要有链式和非链式两种反应类型。链式反应激光器一般采用H2(或D2)与F2的混合物作为反应介质，利用闪光、放电、燃烧等方式使气体分子裂解实现混合气体链式反应。非链式反应激光器一般使用含氟化合物与H2(或D2)或者是碳氢化合物(碳氘化合物)在放电引发或光解引发等条件下发生非链式化学反应。

链式的HF/DF激光器多采用燃烧驱动的方式，产生高能态的HF(DF)分子，理论上可以在v=1→10的各个振动能级上跃迁。该类激光器是化学激光器，利用放热的化学反应产生粒子数反转，因此激光的输出功率不受注入能量的限制，可以较为容易地实现大功率和高效率的输出。但这类激光器缺点也很明显，即燃烧驱动的链式反应，由于存在支链反应而有爆炸的危险。

非链式的HF/DF激光器大多采用放电引发的方式，主要有预电离放电技术、自引发放电技术和电感引发放电技术等。放电引发的非链式反应利用高能电子碰撞解离含氟化合物(SF6)中的氟原子，氟原子和H2(D2)或碳氢化合物(碳氘化合物)反应生成高能态的HF(或DF)分子。非链式反应释放的能量较链式反应小，反应生成的HF/DF分子布局在v=1→4振动能级上。非链式HF/DF激光器反应物质无毒、无腐蚀性且没有支链反应，克服了链式激光器重频运转下易爆炸和不可控的缺点，同时其光束质量更好，结构紧凑便于实现小型化。但由于F原子需要高能电子碰撞解离含氟化合物才能生成，因而激光器的输出功率受外界引发条件的限制，造成非链式HF/DF激光器的电光转换效率不高[12]。

目前，随着新型放电方式及其他技术的改进，非链式HF/DF激光器的输出功率及电光转换效率有了很大的提高，所以近年来非链式HF/DF激光器的技术的发展受到广泛关注。本文主要介绍近年来非链式HF/DF激光器的发展状况，并对HF/DF激光器的发展现状、关键技术和存在的问题进行综合分析，在此基础上指出该技术的未来发展方向。

2非链式HF/DF激光器的放电引发技术

非链式HF/DF化学激光器问世于20世纪60年代，由于其特殊的波段及广泛的应用范围吸引了许多研究者的目光[13-15]。1967年美国科学家Deutsch利用纵向放电形式首次得到了HF激光输出[1]。同年德国科学家Kompa等人利用闪光光解引发方式在UF6和D2的混合物中得到DF激光辐射[2]。一直以来提高激光能量都是激光技术非常重要的研究内容，HF/DF激光技术的发展主要是从改进引发方法和工作介质两方面提高激光能量。

2.1　预电离放电技术

在众多的含氟化合物(UF6、N2F4、NF3、SF6)中SF6由于其无毒、无腐蚀性、化学性质稳定(室温条件下不会分解)且可以使HF/DF激光器得到最大的脉冲能量输出和电效率，因而在非链式HF/DF激光器中是最好的F原子施主[16]。虽然SF6是最好的F原子施主，但是SF6具有很强的电子吸附能力，不容易得到均匀稳定大体积的辉光放电，使得反应物质中的能量沉积率较低，整个激光器的输出功率难以提高。20世纪60、70年代为了解决这一问题，在CO2激光器的放电技术的基础上提出了紫外预电离[17-18]、电子束预电离[19-20]、X射线预电离[21-22]等放电技术，其放电示意图分别如图1~3所示。运用这些技术，成功将激光器的输出能量提高到了焦耳量级。

图1　紫外预电离示意图 Fig.1　Schematic plot of UV preionization

图2　电子束预电离示意图 Fig.2　Schematic plot of electron-beam preionization

图3　X射线预电离示意图 Fig.3　Schematic plot of X-ray preionization

紫外预电离技术是在主放电发生之前利用紫外光照射主放电区域，产生一定浓度的初始电子，进而产生均匀无弧的辉光放电。电子束预电离是在激光器放电区中注入高能电子束，产生维持放电电流所必须的电离度，以便产生大体积的辉光放电。X射线预电离是利用高能电子束通过金属箔，形成高密度金属等离子体，发射X射线，进入放电区使气体预电离，最终形成大体积的辉光放电。预电离放电技术虽然解决了强电负性气体大体积辉光放电的难题，但是预电离条件下的放电不够均匀，预电离器件体积大、寿命短、箔膜材料可靠性低等缺陷制约了该技术的发展。而对于HF/DF激光器来说，预电离技术产生的辉光放电均匀性较差，输出功率难以提高，且电光转换效率低，限制了HF/DF激光器性能的提高。

2.2　自引发放电技术

2000年左右俄罗斯科学院普通物理所的Firsov等人提出了自引发放电技术，实验得到了单脉冲能量403 J的HF激光输出与325 J的DF激光输出[23]，是目前报道的最高单脉冲能量输出。

自引发放电技术是在传统预电离和自持体放电技术的基础上研发而成，利用均匀粗糙度表面的阴极而无需预电离就能得到均匀稳定的辉光放电，图4给出了放电示意图。其特点是可以极大地增加激光器的激活体积和能量的沉积(注入能量可达到200 J/L)，而且对于电极面型没有特殊要求，易于加工。迄今为止自引发放电中的许多物理过程还没有统一的物理模型，对于其研究还处于摸索阶段。相信随着对自引发放电现象物理原理认识的加深，利用这一技术可以得到更高能量的激光输出[24-26]。

图4　自引发放电示意图 Fig.4　Schematic plot of self-initiated volume discharge

2.3　逃逸电子弥漫放电技术

近年来又出现了一种新型的放电方式—逃逸电子弥漫放电(Diffuse Discharge Formed by Run-Away Electrons简称REP DD)。2010年俄罗斯的Tarasenko 等人对REP DD[27-28]做了大量的研究。利用这种放电方式可以得到几纳秒到几十纳秒的超短放电脉冲，其特点是能量沉积率高(可达90%以上)，可以应用于大间隙的气体放电，且不需要附加电离源。图5是REP DD放电实验放电腔示意图。该放电装置利用SAEB-150电压发生器产生幅度为150 kV，上升时间为0.3 ns的高电压短脉冲，此电压脉冲击穿放电腔中的混合气体产生脉宽极窄的激光。2014年，Panchenko等人利用上述的放电方式得到最大脉冲能量为55 mJ，内效率为10%的高效短脉冲HF激光输出和脉冲能量为40 mJ，内效率为8%的DF激光输出[29]。

图5　REP DD放电示意图 Fig.5　Schematic plot of REP DD

2.4　电感放电技术

为了提高HF/DF激光器中体积放电的均匀性，俄罗斯的Razhev等人提出了利用电感引发[30-31]HF化学反应的技术。利用电磁线圈产生的电磁场能量激励SF6和H2混合物发生化学反应产生HF激光。其实验电路如图6所示。

图6　电感式放电引发电路图 Fig.6　Schematic plot of inductive discharge initiation

图中L是引发电感，其长度就是激活体积的长度；THY是实现高压开关脉冲的闸流管；C1、C2是两个储能电容；DT是内充混合气体的陶瓷放电管；W1和W2是MgF2窗口；M是镀金反射镜，W1和M组成谐振腔输出激光。电感放电方式避免了电极放电中由于电场的不均匀性造成的放电收缩进而降低输出激光能量，还大幅减小了激光脉冲间振幅的波动，而且避免了电极腐蚀产物对放电腔的污染。利用上述引发方式于2013年实验得到单脉冲能量10 mJ，峰值功率5 kW，脉冲持续时间5 μs的HF激光输出[32]。

3非链式HF/DF激光器研究进展及应用

3.1　非链式HF/DF激光器的研究进展

20世纪90年代，法国的Brunet等人提出利用光触发放电技术引发SF6混合物的化学反应以产生HF/DF激光。Brunet等人利用光触发放电技术研究了各种含H/D化合物对激光输出能量的影响，发现C2H6代替H2可以得到更均匀的放电和更大的激光能量输出，同理利用碳氘化合物代替D2也可以提高输出激光能量，性价比最高的是C6H12。在SF6和C2H6的混合气体中得到了单脉冲12J的HF激光输出，在SF6和C6D12中得到了单脉冲8 J的DF激光输出[33-34]。

从2003年开始俄罗斯科学院强流所Tarasenko等人对非链式脉冲HF/DF激光器的电光转换效率进行了大量实验研究。通过改变储能放电电路以减小放电后的电能残余，达到提高能量沉积率提高电光转换效率的目的。并对放电电场均匀性、预电离强度、放电脉冲时间以及混合物组分和特性对电光转换效率的影响做了研究，发现放电间隙间电场越均匀最终的输出能量越高；强烈的预电离可以避免放电收缩，提高输出能量；泵浦脉冲时间越短输出能量越大。在优化以上实验条件下总的电光转换效率可达5%~6%[35]。

近年来关于非链式HF/DF激光器的研究主要集中在重复频率运转方面。对于脉冲激光器来说重复频率运转是衡量激光器性能的重要指标，化学激光器由于在反应过程中会消耗反应物质，在重复频率运转方面一直很难做出突破。俄罗斯联邦原子能中心的Velikanov等人，经过研究发现影响HF/DF激光器重频运转能力的原因，除了化学反应生成物中基态的HF/DF分子对激光的消激发作用(已于20世纪90年代，由法国的H.BRUNET等人通过增加分子筛或碱性吸附剂的方法得到解决)之外，最重要的原因是激光器中的声波扰动，会使放电间隙内的反应物不均匀，从而引起放电的不均匀，最终导致激光器的功率和频率的下降。解决方法是引入结构组件来抑制声波，还可以添加缓冲气体和增大风速以提高清洗系数，来达到增加重复频率的目的。在2009年研制出了输出功率为40 W、重复频率超过2 000 Hz、电光转换效率约为2%的HF激光器和输出功率为33 W、重复频率超过2 200 Hz、电光转换效率约为1.6%的DF激光器[36]。

我国的HF/DF激光器的研究工作起步较晚，与先进国家相比还存在较大的差距，还处于理论学习和技术积累阶段。目前只有少数单位开展了这方面的研究，主要的研究单位有中科院电子所、西北核技术研究所、长春光机所、大连化物所等。中科院电子所在2007年采用侧面滑闪预电离技术研制了一台重复频率为1~3 Hz，最大激光脉冲能量为1.6 J(1.2 J)的HF(DF)激光器[37]，在2010年又利用紫外预电离自持放电技术得到350 mJ的HF激光脉冲输出，激光峰值功率达到了1.4 MW，电光转换效率为1.6%[38]。西北核技术研究所在2011年研制出了最大单脉冲能量为0.6 J，峰值功率为3 MW，重复频率为50 Hz，平均功率为13 W，电光转换效率为2.4%的非链式HF激光器[41]。长春光学精密机械与物理研究所在2014年获得了单脉冲最大能量为4.95 J，峰值功率为33.27 MW的DF激光输出[44]。近年来国内外关于HF激光的重要成果见表1。

表1　非链式HF激光器的研究进展

3.2　非链式HF/DF激光器的应用

中红外波段是许多气体分子的吸收峰所在的波段，所以利用HF/DF激光可以很容易探测多种气体污染物(CO、NO、硫化物等)，也可以利用HF/DF激光泵浦其他激励物质，从而获得其他波段的激光。

2005年Agroskin等人利用基于DF激光器雷达系统检测气溶胶颗粒背向散射光谱的实验，实验检测了煤油、蒸馏水、工业用油(石油产品)和二丁胺(DBA)的相对后向散射系数，DF激光雷达系统可以精确地鉴别出这几类物质[6]。

2003年Yuri N.Frolov等人研究了利用DF激光探测地下矿道中甲烷浓度的方法，制作出了激光雷达系统模型和地下环境模拟实验模型，在湿度大于90%、粉尘浓度为10 mg/m3条件下，检测了甲烷浓度在0.1%~3%区域内DF激光各支激光能量的吸收系数，实验证明甲烷浓度为0~0.75%最大吸收系数在P1(9)支；浓度为0.75~2.75%最大吸收系数在P2(5)支[7]。

2004年俄罗斯的Burtsev等人利用DF激光的2P9线泵浦HBr气体，得到了转换效率为2%、辐射波长为4 μm的HBr激光[4-5]。

2014年俄罗斯的Firsov等利用HF激光在室温下泵浦ZnSe∶Fe2+晶体，得到了中心波长为4.5 μm，转换效率为40%的ZnSe∶Fe2+激光[49-51]，其实验光路示意图如图7所示，其中F是滤波器，L是透镜，W是BaF2光楔，M1、M2是激光腔镜，C1、C2、C3是能量计。

图7　ZnSe∶Fe2+激光生成示意图 Fig.7　Schematic plot of ZnSe∶Fe2+ laser

用于环境监测的激光雷达要求激光脉冲的能量波动尽可能小从而可以精确地检测污染物的浓度，还要求脉冲输出以实现实时监控。现有的HF/DF激光器在稳定运转方面还存在许多问题，由于放电不均匀、反应生成物的消激发作用等原因脉冲能量波动很明显，对于监测的精确度和实时性有相当大的不良影响；另外影响HF/DF激光器实际应用更重要的一点是其庞大的体积，这对探测系统的灵活性造成致命的影响，这是HF/DF激光器走向实用亟待解决的问题。

基于HF/DF激光辐射波段的特点，伴随着技术的发展，更高功率和更长时间稳定运行的HF/DF激光器还可能在军事红外探测、激光生物、高精度激光手术等领域得到应用。

4非链式HF/DF激光器存在的问题及未来发展展望

化学激光器最大的优势是易于实现高功率输出，因为其形成粒子数反转不需要外界激励源不断泵浦，依靠化学反应释放的能量泵浦粒子以实现粒子数反转，因而其能量转换效率很高甚至可以超过100%(如链式HF激光器能量转换效率可以高达200%)。但非链式HF激光器的电光转换效率普遍较低(一般不超过5%)，是由于电能全部用来解离含氟化合物以产生F原子，而化学反应释放的能量也不是全部转化为HF/DF激光的能量，与注入总能量相比最终转化为激光的能量只占很小的一部分。同时也造成激光脉冲能量难以大幅度提高。另外，非链式HF/DF激光器实现激光输出的同时不断的消耗反应物质，造成激光器不能持续稳定的输出激光脉冲。

引发方式是非链式HF/DF激光器的核心技术，是对输出功率和电光转换效率影响最大的技术，可以从泵浦源方面提高激光器的工作能力。寻找更加均匀稳定的放电方式是提高非链式HF/DF脉冲激光器功率的最重要方法，自引发放电技术是目前获得HF/DF激光脉冲能量最高的引发方式，实验已经获得单脉冲能量为300~400 J的能量输出，预期可达到上千焦耳的单脉冲输出，是目前最有潜力的引发方式之一，代表着非链式HF/DF激光器放电引发方式的发展方向。

另外非链式HF/DF激光器也向着高重复频率和脉冲能量稳定方面发展，反应生成物的清除和反应气体的补充以及合理的气体流道设计是解决重频运转问题的关键技术。目前清除反应生成物的方法主要有化学吸附和物理吸附两种，化学吸附是利用碱性材料与反应生成的HF(DF)分子发生化学反应以去除HF(DF)分子。物理吸附是利用分子筛、活性炭等物质将HF(DF)分子束缚在吸附材料中以清除激光腔中的HF(DF)。现有的非链式HF/DF激光器由于没有对腔内气体组成成分的定量分析的技术，所以很难对气体进行精确的补充。如果能够对激光腔内的气体组分做到精确的分析，激光器的重频工作能力将得到很大的提升。

中红外激光是一特殊波段的激光，无论是大气窗口可以用于激光雷达中，还是许多化学分子的吸收峰值所在波段可以用于许多激光物理化学实验之中，或是人体骨骼可以强烈吸收的波段可以用于高精度的激光手术中，非链式HF/DF激光器是中红外波段少数能够提供高功率输出的激光器之一。鉴于HF/DF激光波段的重要性，及激光器的输出能量和重频运转能力的不断提升，国内外研究者对它的关注程度日益提高。我国对HF/DF激光器的研究工作已经取得了许多成果，但与国际水平相比还存在许多不足。近年来国内越来越多的研究机构开展了HF/DF激光项目的研究，相信随着研究工作的深入，我国该类激光器技术将取得巨大的成果。

5结束语

非链式脉冲HF/DF激光器是中红外波段最容易实现高功率输出的激光光源，正越来越多地受到研究者的关注。从目前的HF/DF激光器的发展来看，引发方式是HF/DF激光器的核心技术，自引发放电技术是最有可能突破kJ量级能量输出的引发方式，REP DD放电技术在短脉冲放电方面占据优势，电感放电方式得到的激光能量更加稳定。目前，非链式HF/DF激光器最大单脉冲已达到300 J，重复频率运转已超过2 000 Hz，被应用在大气监测、激光泵浦源等方面。基于该类激光器高能量、高光束质量和人体组织对中红外激光选择吸收的特点，未来在光电对抗和高精度激光手术中也可能得到应用。今后非链式HF/DF激光器向着高功率、低重频，或低功率、高重复频率、高稳定性方面发展。

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王　旭(1990—)，男，内蒙古鄂尔多斯市人，硕士研究生，2013年于吉林大学获得学士学位，主要从事激光技术及其应用的研究。E-mail: 584886974@163.com

谢冀江( 1959—) ，男，江苏镇江人，学士，研究员，硕士生导师，1983 年于哈尔滨科学技术大学获得学士学位，主要从事激光器及其应用技术方面的研究。E-mail: laserxjj@163.com

潘其坤(1985—)：男，河南开封人，博士，2009年于东北林业大学获学士学位，2014年于中国科学院大学长春光学精密机械与物理研究所获得博士学位，主要从事中长波红外激光器及其应用技术方面的研究。E-mail: panqikun2005@163.com

王春锐(1983—)：女，吉林长春人，博士，助理研究员，2006年于大连理工大学获得学士学位，2012年于中科院大连化物所获得博士学位，主要从事激光器及其应用技术方面的研究。E-mail:Crwang@ciomp.ac.cn

邵春雷( 1963—) ，男，黑龙江牡丹江人，研究员，硕士生导师，1984 年于东北工学院获得学士学位，主要从事高功率脉冲气体激光器技术的研究。E-mail: sclem@sina.com

邵明振(1985-)：男，山东菏泽人，博士，2009年于济南大学获学士学位，2014年于中国科学院大学长春光学精密机械与物理研究所获得博士学位，主要从事高功率气体激光器的研究。E-mail: smz2050@163.com

WANG Xu1,2, XIE Ji-jiang1*, PAN Qi-kun1, WANG Chun-rui1, SHAO Chun-lei1, SHAO Ming-zhen1

(1.StateKeyLaboratoryofLaserInteractionwithMatter,ChangchunInstituteofOptics,

FineMechanicsandPhysics,ChineseAcademyofSciences,Changchun130033,China;

2.UniversityofChineseAcademyofSciences,Beijing100049,China)

Abstract:HF/DF laser is a laser light source offering the highest output energy in the mid-infrared wave band. It is also a coherent source with wide application prospect. The research production and application of the non-chain HF/DF laser are reviewed in this paper. The advantages and disadvantages of the non-chain HF/DF laser are analyzed in the application field. The key techniques and problems generating the non-chain HF/DF laser are concluded and analyzed. The future development directions of the non-chain HF/DF laser are pointed out.

Key words:HF/DF laser;non-chain;discharge initiate;laser application

作者简介：

*Corresponding author, E-mail:laserxjj@163.com

中图分类号：TN248.2

文献标识码:A

doi:10.3788/CO.20150803.0340

文章编号2095-1531(2015)03-0340-10

基金项目：科技部国际合作专项基金资助项目(No.2011DFR10320)；国家重点实验室自主基础研究课题(No.SKLLIM1310-01)

收稿日期:2014-12-16；

修订日期:2015-02-11